采用超声浸渍法制备了费托合成Co/Zr/SiO2催化剂,考察了超声波功率对催化剂费托反应性能的影响,并运用N2物理吸附、X射线衍射、H2程序升温脱附、H2程序升温还原和透射电子显微镜对催化剂进行了表征,结果表明,超声波处理可以增大催化剂的比表面积,减小金属Co的粒径,并使其较为均匀地分散于载体表面,其中以高功率超声波作用最为显著；Co(NO3)2水溶液在高功率超声波场中,随着超声时间的延长,溶液pH值降低,使得Co-SiO2相互作用减弱,抑制了硅酸钴的生成.经高功率超卢波处理的催化剂,活性金属Co在载体上分散度和还原度较高,因而催化剂的活性和稳定性较高,在493K,2MPa,H2/CO=2.0和GHSV= 1000h-1反应条件下,CO初始转化率可达95.5%,反应48h时,CO转化率为90.9%.
参考文献
| [1] | Iglesia E .[J].Applied Catalysis A:General,1997,161:59. |
| [2] | Ernst B;Libs S;Chaumette P;Kiennemann A .[J].Applied Catalysis A:General,1999,186:145. |
| [3] | Khodakov A Y;Chu W;Fongarland P .[J].Chemical Reviews,2007,107:1692. |
| [4] | 孙予罕,陈建刚,王俊刚,贾丽涛,侯博,李德宝,张娟.费托合成钴基催化剂的研究进展[J].催化学报,2010(08):919-927. |
| [5] | 周从文,林泉.费托合成技术应用现状与进展[J].神华科技,2010(04):93-96. |
| [6] | 吴昊;胡志海;聂红;徐润,侯朝鹏,田鹏程,夏国富 .[P].CN 101.863.728,2009. |
| [7] | Ali S;Chen B;Goodwin J G Jr .[J].Journal of Catalysis,1995,157:35. |
| [8] | Feller A;Claeys M;Van Steen E .[J].Journal of Catalysis,1999,185:120. |
| [9] | den Breejen, J.P.;Sietsma, J.R.A.;Friedrich, H.;Bitter, J.H.;de Jong, K.P. .Design of supported cobalt catalysts with maximum activity for the Fischer-Tropsch synthesis[J].Journal of Catalysis,2010(1):146-152. |
| [10] | 李廷盛;尹其光.超声化学[M].北京:科学出版社,1995:36. |
| [11] | 晏刚,霍超,刘化章.超声技术在催化化学中的研究进展[J].工业催化,2007(02):1-5. |
| [12] | 刘亮,于焕良,邓宝永.功率超声在催化领域中的应用[J].广州化工,2009(03):31-32,45. |
| [13] | 梁新义,张黎明,丁宏远,秦永宁.超声促进浸渍法制备催化剂 LaCoO3/γ-Al2O3[J].物理化学学报,2003(07):666-669. |
| [14] | 杨永辉,林彦军,冯俊婷,David G. EVANS,李殿卿.超声浸渍法制备Pd/Al2O3催化剂及其催化蒽醌加氢性能[J].催化学报,2006(04):304-308. |
| [15] | 刘越男,吕效平,韩萍芳.超声浸渍法制备Fe3O4/γ-Al2O3催化剂及其表征、活性研究[J].化工学报,2007(11):2805-2809. |
| [16] | Pirola, C;Bianchi, CL;Di Michele, A;Diodati, P;Boffito, D;Ragaini, V .Ultrasound and microwave assisted synthesis of high loading Fe-supported Fischer-Tropsch catalysts[J].Ultrasonics sonochemistry,2010(3):610-616. |
| [17] | Bianchi C L;Martini F;Ragaini V .[J].Ultrasonics Sonochemistry,2001,8:131. |
| [18] | Mason T J;Lorimer J P.Applied Sonochemistry:Uses of Power Ultrasound in Chemistry and Processing[M].Weinheim:Wiley-VCH,2002:58. |
| [19] | 林仲茂.超声波碳氢真空清洗[J].清洗世界,2004(10):24-26. |
| [20] | Song D Ch;Li J L .[J].Journal of Molecular Catalysis A:Chemical,2006,247:206. |
| [21] | Saib A M;Claeys M;Van Steen E .[J].Catalysis Today,2002,71:395. |
| [22] | Liu Y Y;Hanaoka T;Miyazawa T;Murata K Okabe K Sakanishi K .[J].Fuel Processing Technology,2009,90:901. |
| [23] | 张畹徽;杜尧国;曹锡章.无机化学,下册(第二版)[M].北京:高等教育出版社,1984:469. |
| [24] | 陈建刚,相宏伟,孙予罕.硅胶来源对费-托合成用Co/SiO2催化剂性能的影响[J].催化学报,2000(02):169-171. |
| [25] | Vansteen E.;Makhothe RA.;Micklethwaite C.;Manstein H. Delange M.;Oconnor CT.;Sewell GS. .TPR STUDY ON THE PREPARATION OF IMPREGNATED CO/SIO2 CATALYSTS[J].Journal of Catalysis,1996(2):220-229. |
| [26] | 赵红霞,朱柘权,陈建刚,孙予罕.浸渍溶液pH值对Co/SiO2催化剂催化F-T合成反应的影响[J].催化学报,2004(04):289-292. |
| [27] | 穆仕芳,李德宝,侯博,陈建刚,孙予罕.浸渍溶液pH值对Co/SBA-15催化剂F-T合成反应催化性能的影响[J].石油学报（石油加工）,2009(z2):5-8. |
| [28] | 朱柘权,房克功,陈建刚,孙予罕.浸渍溶液pH值对Co/TiO2催化剂F-T反应性能的影响[J].燃料化学学报,2005(04):506-508. |
| [29] | Kosmulski M.Chemical Properties of Material Surfaces[M].New York,USA:Marcel Dekker,Inc,2001:734. |
| [30] | 陈建刚,相宏伟,王秀芝,孙予罕,刘涛,胡天斗,谢亚宁.锆助剂含量对钴基费-托合成催化剂的影响[J].催化学报,2000(04):359-362. |
| [31] | Tauster S J;Fung S C;Baker R T K;Horsley J A .[J].Science,1981,211:1121. |
| [32] | Ishihara T;Harada K;Eguchi K;Arai H .[J].Journal of Catalysis,1992,136:161. |
| [33] | Dalai A K;Davis B H .[J].Applied Catalysis A:General,2008,348:1. |
上一张
下一张
上一张
下一张
计量
- 下载量()
- 访问量()
文章评分
- 您的评分：
-
10%
-
20%
-
30%
-
40%
-
50%