PdCl2-CuCl2/Al2O3催化剂低温催化CO氧化的失活机理

催化学报 , 2013, 34(5): 923-931. doi: 10.1016/S1872-2067(12)60556-7

PdCl2-CuCl2/Al2O3催化剂低温催化CO氧化的失活机理

封雅芬 ^1, , 王丽 ^2, , 张艳慧 ^3, , 郭耘 ^4, , 郭杨龙 ^5, , 卢冠忠 ^6,

1.华东理工大学工业催化研究所,上海200237

2.华东理工大学工业催化研究所,上海200237

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4.华东理工大学工业催化研究所,上海200237

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6.华东理工大学工业催化研究所,上海200237

基金项目: 中央高校基本科研业务费(222201013003) The New Century Excellent Talents in University(NCET-10-0377) 国家重大科学研究计划(2013CB933201) 国家重点基础研究发展计划(973计划,2010CB732300) the National Basic Research Program of China(2010CB732300) the Fundamental Research Funds for the Central Universities(222201013003) the Key Project of Research Program of China(2013CB933201) 新世纪优秀人才计划(NCET-10-0377)

关键词：低温一氧化碳氧化 , 氯化钯 , 氯化铜 , 三氧化二铝 , 失活

Deactivation mechanism of PdCl2-CuCl2/Al2O3 catalysts for CO oxidation at low temperatures

FENG Yafen ^1, , WANG Li ^2, , ZHANG Yanhui ^3, , GUO Yun ^4, , GUO Yanglong ^5, , LU Guanzhong ^6,

1.华东理工大学工业催化研究所,上海200237

2.华东理工大学工业催化研究所,上海200237

3.华东理工大学工业催化研究所,上海200237

4.华东理工大学工业催化研究所,上海200237

5.华东理工大学工业催化研究所,上海200237

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Keywords： Low-temperature CO oxidation , Palladium chloride , Copper chloride , Aluminum oxide , Deactivation

采用X射线衍射、N2吸-脱附、X射线光电子能谱分析、氢气-程序升温还原和原位红外漫反射等方法对新鲜和失活的PdCl2-CuCl2/Al2O3低温催化CO氧化催化剂进行表征,研究了高相对湿度(100％)下催化剂的失活机理.结果表明,催化剂表面沉积的水使得活性铜物种容易从催化剂表面向载体孔道内部迁移,由于Pd、Cu相互作用弱化从而减弱了Pd与Cu物种间的相互作用,使得催化剂的氧化还原性能受到影响,抑制了Pd0再氧化为Pd2+的过程,从而因CO氧化反应中催化剂氧化还原循环受阻而导致失活.

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