无氯Cu/AC催化剂的制备及其催化气相甲醇氧化羰基化反应性能

催化学报 , 2010, 31(7): 851-856. doi: 10.3724/SP.J.1088.2010.00102

无氯Cu/AC催化剂的制备及其催化气相甲醇氧化羰基化反应性能

王瑞玉 ^1, , 李忠 ^2, , 郑华艳 ^3, , 谢克昌 ^4,

1.太原理工大学煤科学与技术教育部山西省重点实验室,山西,太原,030024

2.太原理工大学煤科学与技术教育部山西省重点实验室,山西,太原,030024

3.太原理工大学煤科学与技术教育部山西省重点实验室,山西,太原,030024

4.太原理工大学煤科学与技术教育部山西省重点实验室,山西,太原,030024

基金项目: 国家自然科学基金(20976113;20936003) 国家重点基础研究发展计划(973计划)(2005CB221204)

关键词：甲醇 , 氧化羰基化 , 铜 , 活性炭 , 无氯催化剂 , 热处理 , 碳酸二甲酯

Preparation of Chlorine-Free Cu/AC Catalyst and Its Catalytic Properties for Vapor Phase Oxidative Carbonylation of Methanol

以Cu2(NO3)(OH) 3/AC(活性碳)为催化剂前驱体,在惰性气氛中于不同温度热处理分别制得无氯的CuO/AC,Cu2O/AC和Cu0/AC催化剂,并用于甲醇直接气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)反应.结果表明,200℃处理制得的催化剂中,Cu物种以CuO为主.随着处理温度的升高,催化剂中CuO含量逐渐降低,而Cu2O含量增加;400℃制备的催化剂中,Cu物种仅以Cu2O形式存在;而450℃以上处理时则以Cu0形式存在.随着热处理温度的提高,相应催化剂活性逐渐增加,表明CuO,Cu2O和Cu0均具有催化活性,其活性大小的顺序为CuO

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