通过掺杂制备了一系列多金属改性的ZSM-5催化剂,并用于丙酮和甲醇氨化合成2,6-二甲基吡啶的反应中.在固定床反应器上筛选出催化性能良好的催化剂6%Pb-0.5%Fe-0.5%Co/ZSM-5(200),探讨了过渡金属掺杂的促进作用,并考察了反应温度、氨醇比、酮醇比、水含量和停留时间对反应性能的影响.结果表明,该催化剂在常压、450℃、氨醇摩尔比2:1、丙酮与甲醇摩尔比2:1、水含量40%和停留时间5.5 s的条件下,反应20h时,丙酮转化率为67.6%,2,6-二甲基吡啶收率可达40.3%.在上述条件下连续反应42h后,催化剂性能有所下降,此时2,6-二甲基吡啶收率降至23%.利用空气氧化法对催化剂进行在线再生,可使催化剂性能基本得到恢复.同时采用X射线衍射、N2吸附和吡啶吸附红外光谱等方法对催化剂失活因为进行了分析.
参考文献
| [1] | Jin F;Cui Y G;Li Y D .[J].Applied Catalysis A:General,2008,350:71. |
| [2] | 周焕文,于世钧,徐杰,朱丹.吡啶及其衍生物催化合成进展及应用前景[J].工业催化,2001(03):26-32. |
| [3] | Rama Rao A V;Kulkarni S J;Ramachandra Rao民Subrahmanyam M .[J].Applied Catalysis A:General,1994,111:L101. |
| [4] | Suresh Kumar Reddy K;Sreedhar 1;Raghavan K V .[J].Applied Catalysis A,2008,339:15. |
| [5] | Krishna Mohan K V V;Suresh Kumar Reddy K;NarenderN;Kulkarni S J .[J].Journal of Molecular Catalysis A:Chemical,2009,298:99. |
| [6] | Van der Gaag F J;Adriaansens R J O;Van Bekkum H;VanGeen P C .[J].Studies in Surface Science and Catalysis,1989,52:283. |
| [7] | Champion E;Andre I;Moulis C;Boutet J Descroix K More S Monsan P Mulard L A Remaud-Simeon M .[J].Journal of the American Chemical Society,2009,131:7379. |
| [8] | Pinto D J P;Orwat M J;Koch S;Rossi K A Alexander R S Smallwood A Wong P C Rendina A R Luettgen J M Knabb R M He K Xin B M Wexler R R Lam PYS .[J].Journal of Medicinal Chemistry,2007,50:39. |
| [9] | Iyer PC;Yagi H;Sayer JM;Jerina DM .3'-H-phosphonate synthesis of chiral benzo(a)pyrene diol epoxide adducts at N(2) of deoxyguanosine in oligonucleotides.[J].Chemical research in toxicology,2007(2):311-315. |
| [10] | 汪家铭 .[J].精细化工中间体,2009,3(03):30. |
| [11] | Chichibabin A E .[J].Journal für praktische Chemie,1924,107:122. |
| [12] | Iwamoto K;Shoji T;Nakaishi Y .[P].US 6 281 362,2001. |
| [13] | Cislak F E;Wheeler W R .[P].US 2 744 904,1956. |
| [14] | Myerly R C;Weinberg K .[P].US 3 354 165,1967. |
| [15] | Fujita S;Hiyoshi N;Takezawa N .[J].Applied Catalysis A:General,1999,185:323. |
| [16] | Angevine P J;Chu C T W;Potter T C .[P].US 5 395 940,1995. |
| [17] | Minato Y;Nishikawa S .[P].US 3 946 020,1976. |
| [18] | Chang C D;Lang W H .[P].US 4 220 783,1980. |
| [19] | Feitler D;Schimming W;Wetstein H .[P].US 4 675 410,1987. |
| [20] | Shimizu S;Abe N;Doba M;Iguchi A,Sato H,Hiroshi K,Umada Y .[P].US 4 810 794,1989. |
| [21] | Shimizu S;Abe N;Masanori D;Akira 1 .[P].EP 0 382 543,1990. |
| [22] | Mcateer C H;Brown D C;Doha M;Iguchi A .[P].US5 780 635,1998. |
| [23] | Shimizu S;Abe N;Iguchi A;Sato H .[J].Catalysis Surveys from Japan,1998,2:71. |
| [24] | 黄起,唐德金,陶家林.醛氨气相合成3,5-二甲基吡啶催化剂的研究[J].合成化学,2005(05):449-453. |
| [25] | Shimizu S;Abe N;Iguchi A;Dohba M Sato H Hirose K I .[J].Microporous and Mesoporous Materials,1998,21:447. |
| [26] | Tao Y S;Kanoh H;Kaneko K .[J].Adsorption Journal of the International Adsorption Society,2006,12:309. |
| [27] | 刘颖,韩崇仁,方维平,万惠霖.催化剂积炭失活宏观反应动力学的研究[J].催化学报,2004(02):107-109. |
| [28] | 张进,肖国民.ZSM-5型分子筛的表面酸性与催化活性[J].分子催化,2002(04):307-311. |
| [29] | 蒋劫;卢冠忠;毛东森;杨为民 .[J].精细石油化工进展,2002,3(12):25. |
| [30] | 张博,沈群,卢晗锋,刘华彦,陈银飞.吡啶衍生物的合成及其催化剂的研究[J].浙江化工,2004(08):1-3,23. |
| [31] | 贾志光,赵新强,安华良,邬长城,王延吉.Pb/SiO2催化剂上尿素与1,2-丙二醇合成碳酸丙烯酯[J].石油化工,2006(10):927-931. |
| [32] | 王幸宜.催化剂表征[M].上海:华东理工大学出版社,2008:83. |
| [33] | 周丽雯,王飞,罗漫,肖文德,程晓维,龙英才.ZSM-5催化剂在乙醇脱水反应中的失活与再生[J].石油化工,2008(04):333-337. |
上一张
下一张
上一张
下一张
计量
- 下载量()
- 访问量()
文章评分
- 您的评分：
-
10%
-
20%
-
30%
-
40%
-
50%