硝酸水热处理活性炭对其负载的Ba-Ru-K氨合成催化剂性能的影响

催化学报 , 2012, 33(7): 1191-1197. doi: 10.3724/SP.J.1088.2012.20233

硝酸水热处理活性炭对其负载的Ba-Ru-K氨合成催化剂性能的影响

冯国全 ^1, , 蓝国钧 ^2, , 李瑛 ^3, , 韩文锋 ^4, , 刘化章 ^5,

1.浙江工业大学工业催化研究所,浙江杭州 310032

2.浙江工业大学工业催化研究所,浙江杭州 310032

3.浙江工业大学工业催化研究所,浙江杭州 310032

4.浙江工业大学工业催化研究所,浙江杭州 310032

5.浙江工业大学工业催化研究所,浙江杭州 310032

基金项目: 浙江省自然科学基金(Y4090348) 中国石油化工总公司资助项目(499051) 国家自然科学基金(20803064)

关键词：活性炭 , 水热处理 , 表面含氧基团 , 钡 , 钌 , 钾 , 分散度 , 氨合成

Effect of Hydrothermal Treatment of Activated Carbon by Nitric Acid on Activity of Ba-Ru-K/AC Catalyst for Ammonia Synthesis

采用N2物理吸附、Boehm滴定、He-TPD-MS、CO化学吸附和透射电镜等手段考察了硝酸水热处理对活性炭(AC)及其负载的Ru基催化剂的孔结构、表面含氧基团、Ru分散度的影响,并评价了Ba-Ru-K/AC催化剂氨合成反应性能.结果表明,经硝酸水热处理后,AC表面含氧基团明显增多,但其孔结构变化不大.随着水热处理硝酸浓度的增加,AC表面含氧基团的数量增加,而相应催化剂的Ru分散度有所降低,Ru粒子尺寸增大.当硝酸浓度为2.0mol/L时,Ru分散度较高,且粒子尺寸(2.0nm)适宜,分散均匀,因此催化剂活性较高.在10MPa和10000h-1条件下,400和375℃时,出口氨浓度分别达到17.80％和11.10％,较4.6mol/L硝酸回流处理AC负载的Ru基催化剂分别提高了16.8％和21.3％.水热处理AC的适宜条件为硝酸浓度2.0mol/L,150℃处理4h,填充度为70％.因此,通过调节水热处理时所用硝酸浓度可有效调控AC表面含氧基团的数量及其负载Ru的粒子尺寸.

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