分子筛的酸处理对Mo/HZSM-5催化甲烷无氧芳构化反应性能的影响

催化学报 , 2004, 25(9): 688-692.

分子筛的酸处理对Mo/HZSM-5催化甲烷无氧芳构化反应性能的影响

刘红梅 ^1, , 申文杰 ^2, , 刘秀梅 ^3, , 包信和 ^4, , 徐奕德 ^5,

1.中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,辽宁大连,116023

2.中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,辽宁大连,116023

3.中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,辽宁大连,116023

4.中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,辽宁大连,116023

5.中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,辽宁大连,116023

基金项目: 国家重点基础研究发展计划(973计划)(G1999022406)

关键词：钼 , HZSM-5分子筛 , 甲烷 , 脱氢芳构化 , 酸处理 , 脱铝

Effect of Acid Treatment of Zeolite on Catalytic Performance of Mo/HZSM-5 for Methane Dehydroaromatization

采用HNO3溶液对HZSM-5分子筛进行预处理,并以处理后的分子筛为载体制备了Mo/HZSM-5催化剂. 结果表明,改性的Mo/HZSM-5催化剂在甲烷无氧脱氢芳构化反应中表现出很好的稳定性,显著地抑制了积炭物种在催化剂表面的形成. SEM,XRD和1H MAS NMR等表征结果表明,酸处理在一定程度上降低了HZSM-5分子筛的结晶度,使部分Al物种脱离骨架结构,迁移到骨架外形成新的表面Al羟基,从而使HZSM-5分子筛上B酸中心的数目明显减少. 未经改性的Mo/HZSM-5催化剂表面,平均每个晶胞中有1.12个B酸位,而改性的Mo/HZSM-5催化剂表面,平均每个晶胞中仅有0.88个B酸位. 这表明过多的酸性位存留在催化剂上会引起积炭的生成,降低催化剂的稳定性.

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