Re/HZSM-5体系上的甲烷无氧芳构化反应

催化学报 , 2002, 23(1): 41-45.

Re/HZSM-5体系上的甲烷无氧芳构化反应

苏玲玲 ^1, , 马丁 ^2, , 刘秀梅 ^3, , 徐奕德 ^4, , 包信和 ^5,

1.中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,辽宁大连,116023

2.中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,辽宁大连,116023

3.中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,辽宁大连,116023

4.中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,辽宁大连,116023

5.中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,辽宁大连,116023

基金项目: 国家重点基础研究发展计划(973计划)(G1999022400)

关键词：甲烷 , 芳构化 , 铼 , 钼 , HZSM-5沸石 , 负载型催化剂

Methane Aromatization on Re/HZSM-5 System under Non-oxygen Condition

与Mo/HZSM-5相比,Re/HZSM-5也是较好的甲烷无氧芳构化催化剂,其初活性较高,但随着反应的进行,催化剂失活的速率较快.通过NH3-TPD,H2-TPR和MAS NMR等手段,对催化剂的酸性和分子筛骨架铝的变化以及铼物种的还原性能进行了研究.结果表明,催化剂酸性的在反应中起着重要的作用,但不同铼担载量的催化剂酸性的变化比较复杂,不同于Mo/HZSM-5体系.总的来看,并不是酸性越强或酸量越多,催化剂的催化性能就越好;催化剂的酸性和酸量都有一个最佳值.担载铼物种后,铼物种可与分子筛的骨架铝发生强烈的相互作用,最终导致骨架脱铝. Re/HZSM-5催化剂具有较高的低温活性,在较低温度下可被还原性气氛还原,且还原后的活性物种单一.

参考文献

[1]	Wang L Sh;Tao L X;Xie M S;Xu G F Huang J Sh Xu Y D .[J].Catalysis Letters,1993(21):35.
[2]	Solymosi F.;Szoke A.;Bansagi T.;Oszko A.;Cserenyi J. .AROMATIZATION OF METHANE OVER SUPPORTED AND UNSUPPORTED MO-BASED CATALYSTS[J].Journal of Catalysis,1997(2):150-161.
[3]	Weckhuysen BM.;Rosynek MP.;Lunsford JH.;Wang DJ. .Conversion of methane to benzene over transition metal ion ZSM-5 zeolites - I. Catalytic characterization[J].Journal of Catalysis,1998(2):338-346.
[4]	Ohnishi R;Liu Sh T;Dong Q;Wang L Sh Ichikawa M .[J].Journal of Catalysis,1999,182(01):92.
[5]	Zeng JL.;Zhang HB.;Lin GD.;Tsai KR.;Xiong ZT. .Nonoxidative dehydrogenation and aromatization of methane over W/HZSM-5-based catalysts[J].Catalysis Letters,1998(1/2):119-124.
[6]	Chen L Y;Lin L W;Xu Zh Sh;Zhang T Li X Sh .[J].Catalysis Letters,1996(39):169.
[7]	Wang L Sh;Xu Y D;Xie M S;Liu Sh T Tao L X Xu G F .[J].Studies in Surface Science and Catalysis,1995,94:495.
[8]	Wang L Sh;Xu Y D;Wong S-T;Cui W Guo X X .[J].Applied Catalysis A:General,1997,152:173.
[9]	王林胜,崔巍.甲烷作为化工原料直接转化生成芳烃和乙烯新催化过程的研究--Ⅰ.甲烷在Mo/HZSM-5催化剂上的程序升温表面反应[J].自然科学进展,1999(03):236.
[10]	Liu W;Xu Y;Wang S-T;Wang L Qiu J Yang N .[J].Journal of Molecular Catalysis(China),1997,120(03):257.
[11]	MA D;Zhang W P;Shu Y Y;Liu X M Xu Y D Bao X H .[J].Catalysis Letters,2000,66(03):155.
[12]	Segawa K;Hall W K .[J].Journal of Catalysis,1982,76(01):133.
[13]	Liu Sh T;Wang L Sh;hnishi R;Ichikawa M .[J].Journal of Catalysis,1999,181(02):175.
[14]	李爽 .[D].长春:吉林大学,2000.
[15]	MA D;Shu Y Y;Cheng M J;Xu Y D Bao X H .[J].Journal of Catalysis,2000,194(01):105.

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