CuZnAl水滑石衍生催化剂上甲醇水蒸气重整制氢Ⅰ.催化剂焙烧温度的影响

催化学报 , 2006, 27(10): 857-862.

CuZnAl水滑石衍生催化剂上甲醇水蒸气重整制氢Ⅰ.催化剂焙烧温度的影响

汤颖 ^1, , 刘晔 ^2, , 路勇 ^3, , 朱萍 ^4, , 何鸣元 ^5,

1.华东师范大学化学系,上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室,上海,200062

2.华东师范大学化学系,上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室,上海,200062

3.华东师范大学化学系,上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室,上海,200062

4.华东师范大学化学系,上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室,上海,200062

5.华东师范大学化学系,上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室,上海,200062

基金项目: 青年科技启明星计划项目(05QMX1418) 上海市科委资助项目(05DJ14002) 国家自然科学基金(20573036;20590366)

关键词：氧化铜 , 氧化锌 , 氧化铝 , 水滑石 , 甲醇 , 氢 , 水蒸气重整 , 燃料电池

Methanol Steam Reforming over CuZnAl Catalysts Derived from Hydrotalcite Precursor Ⅰ. Effect of Calcination Temperature

以类层柱CuZnAl水滑石为前体,经不同温度焙烧制备了一系列甲醇水蒸气重整制氢催化剂.在250℃、水/甲醇比1.3和重时空速2.5 h-1下的反应结果表明,600℃焙烧的催化剂具有优异的活性和稳定性,而≤500℃和≥700℃焙烧后的催化剂活性较差.热重、X射线衍射、傅里叶变换红外光谱和程序升温还原分析结果表明,600℃焙烧时水滑石分解较为完全,析出纳米CuO粒子的同时伴生CuAl2O4尖晶石相,进而在反应过程中对金属Cu纳米粒子和ZnO起到良好的隔离和稳定作用.焙烧温度≥700℃时CuO纳米粒子发生二次团聚,同时CuAl2O4尖晶石相大量生成,造成催化活性位减少,活性较低;而焙烧温度≤500℃时水滑石分解不完全,生成(Cu,Zn)AlxOy(CO3)z复合物且无尖晶石相伴生,造成反应中金属Cu纳米粒子和ZnO聚集,导致催化剂活性较低.

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