丙烷选择氧化用VPO/SiO2催化剂的研究

催化学报 , 2003, 24(2): 87-92.

丙烷选择氧化用VPO/SiO2催化剂的研究

张昕 ^1, , 李华明 ^2, , 万惠霖 ^3, , 翁维正 ^4, , 伊晓东 ^5,

1.清华大学化学系一碳化学与化工国家重点实验室,北京,100084

2.海南师范学院化学系,海南海口,570003

3.厦门大学化学系固体表面物理化学国家重点实验室,福建厦门,361005

4.厦门大学化学系固体表面物理化学国家重点实验室,福建厦门,361005

5.厦门大学化学系固体表面物理化学国家重点实验室,福建厦门,361005

基金项目: 国家重点基础研究发展计划(973计划)(G1999022408)

关键词：丙烷 , 选择氧化 , 丙烯 , 丙烯醛 , 氧化钒 , 氧化磷 , 氧化硅

Studies on VPO/SiO2 Catalyst for Selective Oxidation of Propane

对比研究了VPO和VPO/SiO2催化剂的结构、表面元素氧化态、还原性及其对丙烷选择氧化反应的催化性能. 与VPO催化剂相比,VPO/SiO2催化剂具有较大的比表面积; VPO主要以(VO)2P2O7的形式高度分散于SiO2表面; VPO/SiO2催化剂的还原温度较低; VPO/SiO2催化剂与丙烷的相互作用较强; 在反应条件下,VPO/SiO2催化剂的活性较高,但产物丙烯的选择性较低,并有丙烯醛等C3含氧化合物生成. 这可能是由于VPO/SiO2催化剂表面的V与Si发生了相互作用之故. 随着VPO担载量的增加,VPO/SiO2催化剂的比表面积减小; 催化剂的还原温度略有升高,可还原的晶格氧量增加; 催化剂表面与丙烷的相互作用增强; 丙烷转化率升高而丙烯选择性降低,丙烯醛选择性在5%VPO/SiO2催化剂上最高. 这可能是由于随着VPO担载量的增加,催化剂表面晶格氧的密度增大所致.

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