硅烷化对Ti/HMS分子筛催化性能的影响

催化学报 , 2007, 28(6): 551-556.

硅烷化对Ti/HMS分子筛催化性能的影响

李学峰 ^1, , 高焕新 ^2, , 金国杰 ^3, , 丁琳 ^4, , 陈璐 ^5, , 杨洪云 ^6, , 何欣 ^7, , 陈庆龄 ^8,

1.华东理工大学化学与分子工程学院,上海,200237

2.中国石化上海石油化工研究院,上海,201208

3.中国石化上海石油化工研究院,上海,201208

4.中国石化上海石油化工研究院,上海,201208

5.中国石化上海石油化工研究院,上海,201208

6.中国石化上海石油化工研究院,上海,201208

7.中国石化上海石油化工研究院,上海,201208

8.华东理工大学化学与分子工程学院,上海,200237;中国石化上海石油化工研究院,上海,201208

基金项目: 国家重点基础研究发展计划(973计划)(2003CB615805)

关键词：钛 , HMS分子筛 , 水热合成 , 气相沉积 , 硅烷化 , 丙烯 , 环氧化

Influence of Silylation on Catalytic Performance of Ti/HMS Molecular Sieve

分别用水热法和气相沉积法制备了Ti/HMS分子筛,采用三甲基氯硅烷(TMCS)和六甲基二硅氮烷(HMDSZ)对Ti/HMS样品进行了气相硅烷化,并用X射线衍射、N2吸附、红外光谱、29Si核磁共振和紫外-可见光谱对样品进行了表征.丙烯环氧化反应的测定结果表明,硅烷化可显著提高环氧化催化活性.水热法制备的Ti/HMS经HMDSZ硅烷化后的催化活性比经TMCS硅烷化后的稍高;气相沉积法制备的Ti/HMS经HMDSZ硅烷化后的催化活性远高于经TMCS硅烷化后的催化活性.这是由于TMCS不但能与分子筛表面的硅羟基反应,而且能破坏分子筛骨架中的Si-O-Ti甚至Si-O-Si键,形成新的羟基,导致样品的亲水性较强,同时还能对气相沉积法制备的Ti/HMS中的四配位骨架钛产生破坏作用.

参考文献

[1]	Corma A;Navarro M T;Pérez-Pariente J.[J].Journal of the Chemical Society,Chemical Communications,1994(02):147.
[2]	Blasco T.;Navarro MT.;Pariente JP.;Corma A. .SYNTHESIS, CHARACTERIZATION, AND CATALYTIC ACTIVITY OF TI-MCM-41 STRUCTURES[J].Journal of Catalysis,1995(1):65-74.
[3]	Koyano K A;Tatsumi T.[J].Chemistry Communications,1996(02):145.
[4]	Tanev P T;Chibwe M;Pinnavaia T J .[J].Nature,1994,368(6469):321.
[5]	Sever R R;Alcala R;Dumesic J A;Root T W .[J].Microporous and Mesoporous Materials,2003,66(01):53.
[6]	Tuel A .[J].Microporous and Mesoporous Materials,1999,27(2-3):151.
[7]	Yang QH.;Lu JQ.;Xiong G.;Feng ZC.;Xin Q.;Li C.;Wang SL. .Epoxidation of styrene on Si/Ti/SiO2 catalysts prepared by chemical grafting[J].Applied Catalysis, A. General: An International Journal Devoted to Catalytic Science and Its Applications,2000(Special Issue SI):507-514.
[8]	Beck J S;Vartuli J C;Roth W J;Leonowicz M E Kresge C T Schmitt K D Chu C T W Olson D H Sheppard E W McCullen S B Higgins J B Schlenker J L .[J].Journal of the American Chemical Society,1992,114(27):10834.
[9]	Gerstberger G;Anwander R .[J].Microporous and Mesoporous Materials,2001,44-45:303.
[10]	Cagnoli M V;Casuscelli S G;Alvarez A M;Bengoa J F Gallegos N G Crivello M E Herrero E R Marchetti S G .[J].Catalysis Today,2005,107-108:397.
[11]	Van Grieken R. .Surface modified amorphous titanosilicate catalysts for liquid phase epoxidation[J].Catalysis Today,2000(1/4):49-54.
[12]	Müller C A;Maciejewski M;Mallat T;Baiker A .[J].Journal of Catalysis,1999,184(01):280.
[13]	Lin K F;Wang L F;Meng F Y;Sun Zh H Yang Q Cui Y M Jiang D Zh Xiao F Sh .[J].Journal of Catalysis,2005,235(02):423.
[14]	Corma A .[J].Chemical Reviews,1997,97(06):2373.
[15]	Wang S L;Yang Q H;Wu Z L;Li M J Lu J Q Tan Zh Y Li C .[J].Journal of Molecular Catalysis A:Chemical,2001,172(1-2):219.

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