氧存在下钙钛矿LaCoO3硫化过程的XPS研究

催化学报 , 2004, 25(1): 19-22.

氧存在下钙钛矿LaCoO3硫化过程的XPS研究

贾立山 ^1, , 秦永宁 ^2, , 马智 ^3, , 丁彤 ^4, , 何琲 ^5, , 梁珍成 ^6,

1.天津大学化工学院催化科学与工程系,天津,300072

2.天津大学化工学院催化科学与工程系,天津,300072;南开大学-天津大学联合研究院,天津,300072

3.天津大学化工学院催化科学与工程系,天津,300072;南开大学-天津大学联合研究院,天津,300072;天津大学一碳化学与化工国家重点实验室,天津,300072

4.天津大学化工学院催化科学与工程系,天津,300072;天津大学一碳化学与化工国家重点实验室,天津,300072

5.天津大学一碳化学与化工国家重点实验室,天津,300072

6.天津大学化工学院催化科学与工程系,天津,300072

基金项目: 教育部重点项目南开大学校科研和教改项目国家自然科学基金(90210025)

关键词：钙钛矿 , 钴酸镧 , 硫化 , 氧 , 二氧化硫

XPS Study on Sulfurization Process of LaCoO3 in the Presence of Oxygen

采用XPS,XRD和TEM对含氧气氛下钙钛矿LaCoO3硫化活化过程中不同阶段的催化剂进行了表征分析. 在硫化初期,经SO2预中毒后,吸附氧种不存在,Co 2p3/2结合能发生明显的位移,La 3d的XPS双峰变得不明显,同时出现不稳态的S4+物种,表明催化剂LaCoO3被SO2的强吸附所覆盖; 催化剂LaCoO3仍为钙钛结构并没有新的物相产生,SO2中毒仅在催化剂表面进行. 在进一步的硫化活化过程中,出现吸附氧物种,Co出现三种价态,分别对应于LaCoO3,Co3O4和CoSO4,La 3d的XPS双峰变得特别明显,同时催化剂表面出现S2-物种和S6+物种. 可以认为,在含氧气氛下硫化LaCoO3的过程中,SO2预中毒为进一步硫化提供硫物种,吸附氧物种保证硫化过程中钙钛矿结构不会被完全破坏.

参考文献

[1]	陈兆平;杨祖磐 .[J].东北工学院学报,1991,12(01):74.
[2]	ZHU Y F;Tan R Q;Feng J;Jie Sh Sh,Cao L L .[J].Applied Catalysis A:General,2001,209:71.
[3]	陈爱平;马建新;方明;刘毅庭 .[J].催化学报,1998,19(04):320.
[4]	贾立山,秦永宁,马智,齐晓舟,丁彤,梁珍成.含氧气氛下预硫化钙钛矿LaCoO3上的CO还原SO2反应[J].催化学报,2003(10):751-754.
[5]	Mouder J F;Stickle W F;Sobol P E.Hand-book of X-Ray Photoelectron Spectroscopy[M].Eden Prairie: Perkin-Elmer Corp,1992
[6]	Wells A F.Structural Inorganic Chemistry. 4th Ed[M].Oxford:Clarendeen Press,1975

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