通过混捏法制备了Pt-SO2-4/ZrO2-Al2O3固体酸催化剂,考察了该催化剂在正构烷烃低温异构化反应中的催化稳定性. 采用X射线衍射、差热分析、X射线光电子能谱、核磁共振、N2吸附-脱附和微量热等表征技术,对氧化铝的作用机理进行了研究. 结果表明,氧化铝起到结构助催化剂作用,对四方相氧化锆具有稳定作用,并延迟了氧化锆的晶化,抑制了氧化锆的烧结,从而增大了催化剂的比表面积和孔容. XPS结果表明, Zr 3d峰向低结合能方向移动, Al 2p峰向高结合能方向移动,说明Al3+的电子向Zr4+偏移. 微量热结果表明氧化铝的引入提高了催化剂的酸量和酸强度. 27Al固体核磁共振结果表明, Pt-SO2-4/ZrO2-Al2O3中的六配位铝的结构发生了变化. 氧化铝的引入还可能有助于氧化锆晶格缺陷的形成,焙烧过程中Al3+迁移进入氧化锆晶格并同晶取代Zr4+形成氧缺陷位,这些氧缺陷位在 S = O 键诱导下显示强酸性.
参考文献
| [1] | Arata K .[J].Advances in Catalysis,1990,37:165. |
| [2] | Davis B H;Keogh R A;Srinivasan R .[J].Catalysis Today,1994,20(02):219. |
| [3] | Corma A .[J].Chemical Reviews,1995,95(03):559. |
| [4] | Song X M;Sayari A .[J].Catalysis Review-Science and Engineering,1996,38(03):329. |
| [5] | Cheung T K;Gates B C .[J].Topics in Catalysis,1998,6(1-4):41. |
| [6] | Yadav G D;Nair J J .[J].Microporous and Mesoporous Materials,1999,33(1-3):1. |
| [7] | Hua W M;Xia Y D;Yue Y H;Gao Z .[J].Journal of Catalysis,2000,196(01):104. |
| [8] | Canton P;Olindo R;Pinna F;Strukul G,Riello P,Meneghetti M,Cerrato G,Morterra C,Benedetti A .[J].CHEMISTRY OF MATERIALS,2001,13(05):1634. |
| [9] | Sun Y Y;Yuan L;Ma Sh Q;Han Y,Zhao L,Wang W,Chen Ch L,Xiao F Sh .[J].Applied Catalysis A:General,2004,268(1-2):17. |
| [10] | Moreno J A;Poncelet G .[J].Journal of Catalysis,2001,203(02):453. |
| [11] | 赵玉宝,曾燕伟,陶克毅.SO2-4/ZrO2的相结构和超强酸性及其对丁烷异构化反应的催化活性[J].催化学报,2002(02):168-172. |
| [12] | 潘晖华;于中伟;濮仲英 .[P].CN 1541764,2004. |
| [13] | 于中伟;潘晖华;濮仲英 .[P].CN 1524616,2004. |
| [14] | Fogash K B;Yaluris G;González M R;Ouraipryvan P,Ward D A,Ko E I,Dumesic J A .[J].Catalysis Letters,1995,32(3-4):241. |
| [15] | Hong Z;Fogash K B;Dumesic J A .[J].Catalysis Today,1999,51(02):269. |
| [16] | 孔晓翠.[M].北京:石油化工科学研究院,1997 |
| [17] | Yamaguchi O;Shirai M;Yoshinaka M .[J].Journal of the American Ceramic Society,1988,71(12):C510. |
| [18] | 田明原;施尔畏;王步国;李汶军,仲维卓,郭景坤.[J].硅酸盐学报 |
| [19] | Morterra C;Cerrato G;Emanuel C;Bolis V .[J].Journal of Catalysis,1993,142(02):349. |
| [20] | Ward D A;Ko E I .[J].Journal of Catalysis,1994,150(01):18. |
| [21] | Tanabe K;Yamaguchi T .[J].Studies in Surface Science and Catalysis,1989,44:99. |
| [22] | Clearfield A;Serrette G P D;Khazi-Syed A H .[J].Catalysis Today,1994,20(02):295. |
| [23] | Kustov L M;Kazansky V B;Figueras F;Tichit D .[J].Journal of Catalysis,1994,150(01):143. |
| [24] | 缪长喜;华伟民;陈建民;高滋 .[J].中国科学B辑,1996,26(03):275. |
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