利用羧基对咪唑型离子液体的阳离子进行功能化,得到一系列具有不同羧基数目及与不同阴离子搭配的N-羧基功能化咪唑离子液体(TSILs), 进而构筑PdCl2/TSILs催化剂体系. 以过氧化氢为氧化剂,将PdCl2/TSILs用于选择性催化氧化苯乙烯合成苯乙酮. 研究结果表明, PdCl2/TSILs催化体系对目标反应具有理想的催化性能,羧基功能化离子液体的阳离子及其搭配的阴离子对苯乙酮的选择性和产率均有显著的影响. 阳离子的羧基数目越多,阳离子的不对称性越高, PdCl2/TSILs催化剂体系的活性越好. 含有相同阳离子的PdCl2/TSILs催化剂体系,其催化性能按照阴离子PF-6<H2PO-4<Cl-<BF-4的顺序递增且与其酸强度顺序相反. 含有三羧基的功能化离子液体与PdCl2构筑的催化剂体系具有最佳的催化性能,在55 ℃下,该催化剂体系的转换频率值达到125 h-1, 苯乙烯可以完全转化且苯乙酮的选择性为91%.
参考文献
[1] | Namboodiri V V;Varma R S;Sahle-Demessie E;Pillai U R .[J].Green Chemistry,2002,4(02):170. |
[2] | 姜恒,宫红,乔庆东.温和条件下PdCl2催化苯乙烯液相氧化制苯乙酮[J].石油化工,1999(08):509-511. |
[3] | Freitag J;Nüchter M;Ondruschka B .[J].Green Chemistry,2003,5(03):291. |
[4] | Welton T .[J].Chemical Reviews,1999,99(08):2071. |
[5] | 李雪辉,赵东滨,费兆福,王乐夫.离子液体的功能化及其应用[J].中国科学B辑,2006(03):181-196. |
[6] | Mu X D;Meng J Q;Li Z C;Kou Y .[J].Journal of the American Chemical Society,2005,127(27):9694. |
[7] | Antonietti M;Kuang D;Smarsly B;Zhou Y .[J].Angewandte Chemie International Edition,2004,43(38):4988. |
[8] | 陶国宏,陈知宇,何玲,寇元.设计新型液液两相催化体系:π配体离子液体[J].催化学报,2005(03):253-260. |
[9] | 乔焜,邓友全.氯铝酸离子液体介质中醚化反应的研究[J].催化学报,2002(06):559-561. |
[10] | 李雪辉,郑宾国,赵荆感.离子液体催化丙烯腈氯化合成2,3-二氯丙腈[J].催化学报,2006(02):106-108. |
[11] | 章维超,赵卫娟,卓广澜,姜玄珍.离子液体催化甲苯选择性羰基化反应合成对甲基苯甲醛[J].催化学报,2006(01):36-40. |
[12] | Fei Zh F;Geldbach T J;Zhao D B;Dyson P J .[J].Chemistry-A European Journal,2006,12(08):2123. |
[13] | Zhao D B;Fei Zh F;Scopelliti R;Dyson P J .[J].Inorganic Chemistry,2004,43(06):2197. |
[14] | Wei Guo GENG,Xue Hui LI,Le Fu WANG,Hong Li DUAN,Wei Ping PAN.Synthesis of Multiester-appended and Multicarboxylic-appended Imidazolium Ionic Liquids[J].中国化学快报(英文版),2006(02):169-172. |
[15] | 耿卫国,李雪辉,王乐夫,段红丽,潘微平.多羧基咪唑离子液体的酸性表征[J].物理化学学报,2006(02):230-233. |
[16] | Fei Zh F;Zhao D B;Geldbach T J;Scopelliti R, Dyson P J .[J].Chemistry-A European Journal,2004,10(19):4886. |
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