研究了260 ℃, 5.0 Mpa和原料气空速 4 000 h-1 条件下,不同浓度的CO2对甲醇合成Cu基催化剂稳定性的影响. 结果表明,原料气中较高浓度的CO2可导致Cu基甲醇合成催化剂快速失活. 原料气中CO2浓度的增大可促进逆水煤气变换反应,导致反应体系中H2O的量增加,不能被及时导出反应体系的H2O使Cu基催化剂的晶体结构和表面特性发生了变化. 采用程序升温还原、 N2吸附、元素分析、透射电镜和X射线光电子能谱分别对较低浓度和较高浓度CO2反应条件下的催化剂进行了表征. 结果表明,原料气中较高浓度的CO2可导致催化剂颗粒变大,孔径减小,比表面积降低,催化剂中元素Zn和Al有明显的流失, Cu与ZnO之间的协同作用有所减弱,这些都是导致催化剂失活的重要原因. 原料气中较高浓度的CO2在一定程度上抑制了催化剂上积炭的生成.
参考文献
| [1] | Herring H .[J].Energy,2006,31(01):10. |
| [2] | Semelsberger T A;Borup R L;Greene H L .[J].Journal of Power Sources,2006,156(02):497. |
| [3] | Yamada H;Suzaki K;Sakanashi H;Choi N Tezaki A .[J].Combustion and Flame,2005,140(1-2):24. |
| [4] | Zhang B;Fu W B;Gong J S .[J].Fuel,2006,85(5-6):778. |
| [5] | Wang Y;Zhou L B;Wang H W .[J].Atmospheric Environment,2006,40(13):2313. |
| [6] | Wang Z L;Wang J F;Diao J;Jin Y .[J].Chemical Engineering and Technology,2001,24(05):507. |
| [7] | 郭莹,汪宇伟,黎汉生,李晋鲁,王金福.铜基催化剂LP201在合成气一步法制备二甲醚三相过程中的应用[J].催化学报,2004(06):429-430. |
| [8] | 浆态床二甲醚合成中V2O5、Sm2O3对脱水组分γ-Al2O3的修饰作用[J].燃料化学学报,2005(05):602-606. |
| [9] | Moradi G R;Nosrati S;Yaripor F .[J].Catalysis Communications,2007,8(03):598. |
| [10] | 马宏斌,贾广信,谭猗生,韩怡卓.浆态床合成二甲醚复合催化剂失活的初步研究[J].石油化工,2004(07):612-614. |
| [11] | 王东升,谭猗生,韩怡卓.一步法合成二甲醚反应中水煤气变换反应的初步研究[J].天然气化工,2006(03):1-4. |
| [12] | Parameswaran V R;Lee S;Wender I .[J].Fule Sci Technol Int,1989,7(07):899. |
| [13] | 郭宪吉,叶长明,赵蕾,王向宇,李利民.铜基甲醇合成催化剂的TPR研究[J].工业催化,2002(03):25-28. |
| [14] | Burch R;Chappell R J .[J].Applied Catalysis,1988,45(01):131. |
| [15] | Bourzutschky J A B;Homs N;Bell A T .[J].Journal of Catalysis,1990,124(01):73. |
| [16] | Tartamella T;Lee S .[J].Fule Sci Technol Int,1996,14(05):713. |
| [17] | Chen H Y;Lau S P;Chen L;Lin J Huan C H A Tan K L Pan J S .[J].Applied Surface Science,1999,152(3-4):193. |
| [18] | Tan Y S;Xie H J;Cui H T;Han Y Z Zhong B .[J].Catalysis Today,2005,104(01):25. |
| [19] | Kurtz M;Wilmer H;Genger T;Hinrichsen O Muhler M .[J].Catalysis Letters,2003,86(1-3):77. |
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