钯系催化剂的氨中毒研究

催化学报 , 2002, 23(1): 95-98.

钯系催化剂的氨中毒研究

高正虹 ^1, , 吴芹 ^2, , 何菲 ^3, , 李振花 ^4, , 许根慧 ^5,

1.天津大学理学院化学系,天津,300072

2.天津大学理学院化学系,天津,300072

3.天津大学化工学院一碳化工国家重点实验室,天津,300072

4.天津大学化工学院一碳化工国家重点实验室,天津,300072

5.天津大学化工学院一碳化工国家重点实验室,天津,300072

基金项目: 国家重点实验室基金(KF-98013) 国家科技攻关项目(96-539-01)

关键词：一氧化碳 , 偶联反应 , 草酸二乙酯 , 钯系催化剂 , 氨中毒 , 机理

Study on Ammonia Poisoning of Pd System Catalyst for CO Coupling Reaction to Diethyl Oxalate

考察了CO常压气相偶联合成草酸酯反应体系中在不同氨含量下Pd系催化剂活性随反应时间的变化.结果表明,随着氨含量的增加,催化剂活性降低的速率加快,氨含量不超过0.54%时,仅引起催化剂活性下降,但不会造成催化剂完全失活;当氨含量达1.16%时,催化剂活性随反应时间迅速下降,直至完全失活.同时,观测了催化剂氨中毒的不可逆性. 利用XPS和TEM表征手段探讨了Pd系催化剂氨中毒机理,并分析了在工业生产条件下催化剂氨中毒不可逆性的原因.

参考文献

[1]	Shiomi Y;Matsuzaki T;Masunaga K .[P].EP:108359,1984.
[2]	陈庚申;严慧敏;薛彪 .[J].天然气化工,1995,20(04):5.
[3]	马新宾;许根慧;陈锦文;陈洪钫 .[J].化工学报,1995,46(01):50.
[4]	许根慧;马新宾;陈锦文 .[P].CN 96/1 098 112,1996.
[5]	宋若钧;张秀辉;贺德华;尹平 .[J].天然气化工,1987,12(02):14.
[6]	姚允斌;解涛;高英敏.物理化学手册[M].上海:上海科学技术出版社,1985:613.
[7]	李承烈;李贤均;张国泰.催化剂失活[M].北京:化学工业出版社,1989
[8]	黄开辉;万惠霖.催化原理[M].北京:科学出版社,1983:215.
[9]	宋瑛,李振花,高正虹,何菲,许根慧,刘崇微,朱起明.钯系催化剂上CO气相催化偶联合成草酸二乙酯的原位红外研究[J].催化学报,2000(06):537-541.

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Study on Ammonia Poisoning of Pd System Catalyst for CO Coupling Reaction to Diethyl Oxalate

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