有机-无机杂化L-Rh/SiO2氢甲酰化催化剂的研究Ⅰ.PPh3-Rh/SiO2的催化性能及表征

催化学报 , 2004, 25(8): 653-658.

有机-无机杂化L-Rh/SiO2氢甲酰化催化剂的研究Ⅰ.PPh3-Rh/SiO2的催化性能及表征

朱何俊 ^1, , 丁云杰 ^2, , 严丽 ^3, , 何代平 ^4, , 王涛 ^5, , 陈维苗 ^6, , 吕元 ^7, , 林励吾 ^8,

1.中国科学院大连化学物理研究所天然气与应用催化实验室,辽宁大连,116023

2.中国科学院大连化学物理研究所天然气与应用催化实验室,辽宁大连,116023;中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,辽宁大连,116023

3.中国科学院大连化学物理研究所天然气与应用催化实验室,辽宁大连,116023

4.中国科学院大连化学物理研究所天然气与应用催化实验室,辽宁大连,116023

5.中国科学院大连化学物理研究所天然气与应用催化实验室,辽宁大连,116023

6.中国科学院大连化学物理研究所天然气与应用催化实验室,辽宁大连,116023

7.中国科学院大连化学物理研究所天然气与应用催化实验室,辽宁大连,116023

8.中国科学院大连化学物理研究所天然气与应用催化实验室,辽宁大连,116023;中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,辽宁大连,116023

基金项目: 国家重点基础研究发展计划(973计划)(2003CB615803) 国家自然科学基金(20073046)

关键词：烯烃 , 己烯 , 氢甲酰化 , 铑 , 负载型催化剂 , 三苯基膦 , 有机-无机杂化

Study on Organic-Inorganic Hybrid L-Rh/SiO2 Catalysts for Hydroformylation of Olefins Ⅰ.Catalytic Performance and Characterization of PPh3-Rh/SiO2 Catalyst

利用有机-无机杂化的概念,以三苯基膦直接修饰Rh/SiO2制备了PPh3-Rh/SiO2多相催化剂. 在浆态床烯烃氢甲酰化反应中,该催化剂在1.0 MPa,373 K温和条件下的活性和选择性远高于Rh/SiO2的活性和选择性,与相应的均相催化剂HRhCO(PPh3)3的性能相当,且具有易分离的优点. 31P MAS NMR和XPS技术表征结果表明,催化剂中的配体PPh3与高度分散的Rh之间存在配位作用,形成了兼具多相和均相催化性能的有机-无机杂化催化剂. 该催化剂对不同碳数烯烃的氢甲酰化反应都具有较好的催化性能.

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