采用傅里叶变换红外光谱对Pd/α-Al2O3催化剂上CO偶联制草酸二甲酯的反应机理进行了研究.通过改变原料气CO和亚硝酸甲酯进入原位反应池的顺序,使反应过程更加直观.实验结果表明,CO偶联反应发生在桥式吸附态的CO和气相的亚硝酸甲酯之间,CO的吸附为反应的控制步骤.亚硝酸甲酯在Pd/α-Al2O3上易分解,生成甲醇、甲醛和甲酸甲酯.在反应初期使CO先在催化剂表面吸附饱和,可以有效控制该分解反应的进行.
参考文献
| [1] | Uchiumi S;Ataka K;Matsuzaki T .[J].Journal of Organometallic Chemistry,1999,576(1-2):279. |
| [2] | 王保伟,马新宾,韩森,何菲,许根慧.CO气相偶联合成草酸二乙酯钯系催化剂研究[J].天然气化工,2000(05):29-32. |
| [3] | 赵秀阁,吕兴龙,赵红钢,朱毓群,肖文德.气相法CO与亚硝酸甲酯偶联合成草酸二甲酯用Pd/α-Al2O3催化剂的研究[J].催化学报,2004(02):125-128. |
| [4] | Zhao XG;Lin Q;Xiao WD .Characterization of Pd-CeO2/alpha-alumina catalyst for synthesis of dimethyl oxalate[J].Applied Catalysis, A. General: An International Journal Devoted to Catalytic Science and Its Applications,2005(1/2):253-257. |
| [5] | 林茜,赵秀阁,毕伟,肖文德.α-Al2O3的性质对负载钯催化剂催化CO偶联反应的影响[J].催化学报,2006(10):911-915. |
| [6] | Tahara S;Fujii K;Nishihira K;Matsuda M Mizutare K .[P].EP 46598A1,1982. |
| [7] | 李振花,何翠英,项铁丽,王保伟,马新宾,许根慧.双金属钯催化剂上CO气相偶联制草酸酯的研究[J].化学反应工程与工艺,2004(03):280-283. |
| [8] | 朱毓群 .CO气相偶联合成草酸二甲酯的研究[D].华东理工大学,2003. |
| [9] | 梁贤振.CO和CH3ONO在Al2O3负载钯铜合金催化剂上合成草酸二甲酯的原位红外光谱研究[J].高等学校化学学报,1997(05):777. |
| [10] | 张飞跃,沙昆源.一氧化碳催化合成草酸二甲酯的研究[J].广西大学学报（自然科学版）,1999(03):234-237. |
| [11] | 姜玄珍;王正宝;陈列平;陈旸 陈淼 .[J].精细化工,1989,6(01):37. |
| [12] | 陈庚申;严慧敏;薛彪 .[J].天然气化工,1995,20(04):5. |
| [13] | 马新宾;许根慧;陈锦文;陈洪钫 .[J].化工学报,1995,46(01):50. |
| [14] | Gao Z H;Liu Z C;He F;Xu G H .[J].Journal of Molecular Catalysis A:Chemical,2005,235(1-2):143. |
| [15] | 宋瑛,李振花,高正虹,何菲,许根慧,刘崇微,朱起明.钯系催化剂上CO气相催化偶联合成草酸二乙酯的原位红外研究[J].催化学报,2000(06):537-541. |
| [16] | 李振花,宋瑛,王保伟,马新宾,许根慧.CO在负载型钯金属催化剂上吸附的原位红外光谱研究[J].天然气化工,2002(06):25-28. |
| [17] | Liotta L F;Martin G A;Deganello G .[J].Journal of Catalysis,1996,164(02):322. |
| [18] | Pavlova SN.;Razdobarov VA.;Paukshtis EA.;Sadykov VA. .THE INFLUENCE OF SUPPORT ON THE LOW-TEMPERATURE ACTIVITY OF PD IN THE REACTION OF CO OXIDATION .2. ADSORPTION PROPERTIES AND REACTIVITY OF ADSORBED SPECIES[J].Journal of Catalysis,1996(2):507-516. |
| [19] | Sica A M;Gigola C E .[J].Applied Catalysis A:General,2003,239(1-2):121. |
| [20] | Meng F D;Xu G H;Guo Q R .[J].Journal of Molecular Catalysis A:Chemical,2003,201(1-2):283. |
| [21] | Noronha F B;Baldanza M A S;Schmal M .[J].Journal of Catalysis,1999,188(02):270. |
| [22] | Batt L;Milne R T;McCulloch R D .[J].International Journal of Chemical Kinetics,1977,9(04):567. |
| [23] | Zhuo G L;Jiang X Z .[J].Reaction Kinetics and Catalysis Letters,2002,77(02):219. |
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