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无有机模板剂体系水热合成Beta沸石中晶种的导向机理

郑步梅 , 万玉凤 , 杨卫亚 , 凌凤香 , 谢红 , 方向 , 郭洪臣

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60089-9

在无有机模板剂体系中研究了不同硅铝比和晶粒度Beta沸石晶种的结构导向行为,采用X射线衍射、X射线荧光光谱、扫描电镜、透射电镜、紫外-拉曼光谱、红外光谱和N2物理吸附等方法对不同晶化时间固相产物和Beta沸石产物进行了表征。结果表明,不同Beta沸石晶种,包括全硅晶种,均能够导向合成Beta沸石,而且晶种在晶化诱导期都发生溶解。但是,晶种的硅铝比、晶粒度、预处理(焙烧)以及晶种加入的时间对晶种的溶解行为、Beta沸石晶化过程和产物都有重要影响。形貌研究还发现,含铝晶种不仅溶解后的残体通过提供晶核聚集的“固载化”表面导向了新生Beta沸石小晶体的密集生长,而且溶解下来的结构片段也提供了分散的晶核导向形成相对分散的Beta沸石小晶体;全硅晶种则仅通过溶解下来的结构片段提供分散的晶核。在无模板体系中,使用适当高硅铝比、小晶粒和经过焙烧处理的Beta沸石作为晶种有利于合成得到高结晶度的Beta沸石纯相。

关键词: 无有机模板剂合成 , Beta沸石 , 晶种法 , 晶种残体 , 晶种溶解片段

贫燃条件 In-Ag/TiO2-γ-Al2O3催化 CO选择性还原NO

吴爽 , 李学兵 , 方向 , 孙媛媛 , 孙京 , 周明东 , 臧树良

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(16)62533-0

汽车尾气中主要污染成分 CO和 NOx可导致酸雨、光化学烟雾和臭氧空洞效应,对生物、环境及生态系统造成重大危害。污染源中 CO是性能优良的还原剂,如能不添加还原剂实现 CO催化还原 NOx,将成为最具经济技术优势的 NOx脱除技术。在富氧、低温条件下,利用 CO选择性催化还原 NOx为 N2,是目前选择性催化还原研究中的热点和难点。催化 CO还原 NOx常用的贵金属 Ir, Rh, Pt和Pd矿藏稀少,价格昂贵,有氧条件下活性急降,而分子筛催化剂和一些金属氧化物催化剂普遍存在反应温度高,尤其对 N2选择性差等问题。为解决上述问题,需寻找新的适合我国矿产资源的催化体系。研究发现,稀散金属基催化剂对氮氧化物的净化具有一定效果,因而可将我国的稀散金属资源优势转化为技术优势和经济优势。因此,本文以 TiO2-γ-Al2O3(TA)为载体, In/Ag为活性组分,采用等体积浸渍法制备了 InAg/TA以及 In/TA, Ag/TA和InAg/Al (γ-Al2O3为载体)催化剂,考察了贫燃条件下 CO选择性还原NO的催化活性。研究表明,双金属催化剂InAg/Al和 InAg/TA的活性比单金属催化剂In/TA和 Ag/TA高, In/TA催化剂中引入 Ag物种能降低起燃温度;另外,相比于InAg/Al催化剂, InAg/TA催化剂具有较高的催化活性,550?600°C时 N2产率超过60%,说明载体中引入TiO2可以提高催化剂活性。为了深入研究 InAg/TA催化剂中 Ag物种和TiO2对 In物种的作用,通过比表面测定、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱、紫外-可见光吸收光谱、氢气程序升温还原、傅立叶变换红外线光谱等方法分析了催化剂结构和表面形态。结果表明, Ag物种可以提高 In物种的分散性, In和 Ag物种在 TA载体表面可以很好地分散,从而有利于提高催化活性。 In和 Ag物种在 TA载体表面以氧化态形式存在,并且 Ag物种可以提高 In物种表面含量,表面 In和 Ag物种含量越高,吸附活性位越多,催化活性越高;同时, TiO2也可以促进 NO吸附,从而提高 InAg/TA催化剂活性。 InAg/TA催化剂在450°C连续反应72 h进行稳定性测试,测试前后分别在50?600°C进行活性测试,并用 XRD和 TEM对反应后的催化剂进行表征测试。结果表明, InAg/TA催化剂具有较好的稳定性,连续反应前后催化剂活性基本保持不变,推测可能由于在有 CO和O2存在的体系中, Ag物种利用自身 Ag+与 Ag0之间的氧化还原反应抑制了活性组分 In2O3的还原和聚集,稳定了 In物种乃至催化剂活性。 InAg/TA催化剂用于贫燃条件下CO还原NO具有较好的催化效果,主要归因于催化剂活性组分分散性好,稳定性高,对NO吸附能力强。 Ag物种可以稳定In物种并提高其分散性, TiO2可以改善In物种和Ag物种的分散性并促进NO吸附。

关键词: 一氧化碳还原一氧化氮 , 贫燃 , 铟/银双金属催化剂 , 脱硝

Mg-V-O催化剂在环己烷氧化脱氢反应中的双晶相间协同效应

晋梅 , 程振民 , 江晓霞 , 高玉兰 , 方向

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00204

在机械混合的MgO-Mg3(VO4)2,Mg3(VO4)2-Mg2V2O7和V2O5-MgV2O6双相催化剂体系上,研究了晶相间协同催化效应对环己烷氧化脱氢反应性能的影响.催化剂表征和反应结果表明,双晶相间协同效应或源于不同晶相间形成的内聚界面,或遵从溢流氧的遥控机理,或产生于其中一个晶相完全包覆整个催化剂表面.当在Mg3(VO4)2上进行环己烷氧化脱氢反应时,可加入适量MgO或Mg2V2O7以提高其催化性能.在80%Mg3(VO4)2-20%Mg2V2O7催化剂上,当环己烷转化率为15.5%时,环己烯选择性达44.9%.

关键词: , , 复合氧化物 , 环己烷 , 氧化脱氢 , 环己烯

LaCoO3载氧体在化学链燃烧中的性能研究

梁皓 , 苑宏刚 , 尹泽群 , 方向

中国稀土学报 doi:10.11785/S1000-4343.20160515

采用柠檬酸络合法制备了LaCoO3氧化物,TPR表征结果表明该氧化物具有吸附氧和晶格氧,可以作为化学链燃烧的载氧体.化学链燃烧反应性能评价结果表明,以CO为燃料、反应温度为400℃和常压条件下,连续循环10次CO都全部转化,但是由于发生歧化反应,CO2选择性没有达到100%.采用XRD,SEM和XPS等手段对新鲜LaCoO3载氧体和循环10次后的LaCoO3载氧体进行了表征,结果表明:连续循环10次后载氧体仍保持钙钛矿结构,由于钙钛矿氧化物具有丰富的吸附氧和晶格氧,所以载氧体保持了很好的稳定性.

关键词: 化学链燃烧 , 钙钛矿 , 载氧体 , 柠檬酸络合法 , 稀土

柴油超深度加氢脱硫催化剂的开发及应用

方向 , 郭蓉 , 杨成敏

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(11)60506-8

介绍了柴油超深度加氢脱硫催化剂制备及应用技术的研发过程.通过对超深度加氢脱硫反应机理和催化基础的详细研究,建立了催化剂的制备技术平台,包括新型的氧化铝载体制备技术、催化剂表面控制技术和提升催化剂烷基转移性能的改性技术,开发了FHUDS-5和FHUDS-6等性能优异的催化剂;通过研究不同类型催化剂性能与反应器不同区域环境的特点,建立了优化的催化剂级配使用技术平台,满足了工业上对超低硫柴油生产的需求.

关键词: 超深度加氢脱硫 , 催化剂制备 , 反应环境 , 热力学平衡 , 催化剂级配

建筑涂料的发展方向

付少辉 , 卿宁

涂料工业 doi:10.3969/j.issn.0253-4312.2004.07.010

分别从技术进展、功能化、绿色化、纳米材料的使用几个方面概述了建筑涂料的发展现状及方向.

关键词: 建筑涂料 , 发展 , 功能化 , 绿色化 , 技术进展

建筑涂料的发展方向

陈建功 , 杨光

表面技术 doi:10.3969/j.issn.1001-3660.2002.05.021

通过对国内建筑涂料的发展概况、现状的分析思考,认为建筑涂料将成为中国经济新的增长点,提出了研究开发绿色涂料和高性能涂料这两个发展方向.

关键词: 建筑涂料 , 发展 , 环境保护 , 功能

无氰镀锌工艺研发方向

王克和 , 李凤海

电镀与精饰 doi:10.3969/j.issn.1001-3849.2007.03.010

将氰化物镀锌改为无氰镀锌,电镀工作者做了大量工作,推出了很多配方,但是无氰镀锌,尤其是碱性锌酸盐镀锌只研究"添加剂"是不够的,为了提高镀锌产品质量,采用"代氰剂+适当种类、适量的添加剂"将成为无氰镀锌工艺的研发方向.

关键词: 无氰镀锌 , 代氰剂 , 添加剂

钢轨表面裂纹扩展方向研究

曹世豪 , 李煦 , 良华 , 江晓禹

表面技术

目的:研究钢轨表面裂纹的扩展方向。方法采用有限元分析软件ANSYS,在不同轴重和不同角度裂纹的工况下,获得不同裂纹位置的应力强度因子。结果裂纹在接触斑边缘的位置时,应力强度因子K最大。随着轴重的增加,应力强度因子KI 和KII均增大;随着裂纹角度的增加,KI 增加,而KII减小。当裂纹角度为60°时,其等效应力强度因子幅值△Kef最大。结论钢轨表面的裂纹在扩展初期,以斜裂纹为主,扩展角度趋向于60°。

关键词: 轮轨接触 , 裂纹 , 轴重 , 角度 , ANSYS

辐射方向对木材引燃特性影响的实验研究

杨立中 , 郄军芳 , 周晓冬 , 王亚飞 , 戴佳昆

工程热物理学报

在有点火源的条件下,对榆木在两种不同辐射方向下的热解和着火特性进行了研究,测定了不同外加热辐射强度、不同辐射方向下榆木的着火时间、表面温度、质量损失的变化规律.实验结果表明,榆木在水平方向下较垂直方向更容易着火,临界热流更小,着火表面温度更高,质量损失速率更小.

关键词: 热解 , 着火 , 辐射热流 , 辐射方向 , 引燃

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