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SAPO-34和SAPO-44分子筛上吸附甲醇的TPSR-MS研究

杜爱萍 , 许磊 , 张大治 , 刘中民 , 王公

催化学报

采用程序升温表面反应-质谱(TPSR-MS)和程序升温脱附(TPD)技术考察了SAPO-34和SAPO-44分子筛表面的酸性与其催化甲醇转化为低碳烯烃性能的关系. 结果表明,SAPO分子筛表面存在两种活性中心,这两种活性中心与分子筛表面不同的酸性中心相对应. 表面吸附的甲醇在不同强度的酸性中心上进行不同的反应,在弱酸中心上主要进行甲醇脱水生成二甲醚的反应,在强酸中心上主要进行二甲醚进一步转化为低碳烯烃的反应. 同时,探讨了SAPO分子筛表面的酸强度对低碳烯烃生成温度的影响.

关键词: SAPO分子筛 , 甲醇 , 吸附 , 低碳烯烃 , 程序升温表面反应

微波条件下结晶γ-Al2O3的制备与表征

魏迎旭 , 许磊 , 齐越 , 王公

催化学报

探讨了在无机合成中引入微波加热方式,利用微波辐射制备结晶γ-Al2O3.微波条件下所制备的结晶Al(OH)3·xH2O,经550℃焙烧后所得的γ-Al2O3(M)与用通常碱沉淀法所获得的γ-Al2O3相比,具有规整、清晰的晶貌特征.这是由于在微波条件下,水分子被激活形成活性水分子,加速了铝溶胶的溶解从而促进了体系中结晶Al(OH)3·xH2O的生成所致.借助于XRD,SEM,IR及NH3-TPD等手段,考察了结晶γ-Al2O3的性能,结果表明,在微波条件下合成的γ-Al2O3(M)具有相对均一的孔分布、较小的比表面积和孔体积以及较弱的酸性.

关键词: 微波合成 , 氧化铝 , 氧氧化铝 , 结晶貌

MCM-41介孔分子筛合成研究Ⅱ.微波辐射合成法

许磊 , 王公 , 魏迎旭 , 齐越 , 刘宪春 , 包信和

催化学报

采用微波辐射技术合成了MCM-41介孔分子筛,并用XRD,SEM,IR,NMR和吸附等表征手段考察了其晶化过程、晶体形貌和稳定性等特点.结果表明,微波法合成MCM-41分子筛时诱导期极短,晶化速度很快且在晶化后期无转晶现象;微波法合成的MCM-41试样的吸附容量较低,但具有较强的耐热及水热稳定性和抗酸碱能力.

关键词: MCM-41分子筛 , 微波法合成 , 晶化过程 , 稳定性

MCM-41介孔分子筛合成研究Ⅰ.水热合成法

许磊 , 王公 , 魏迎旭 , 齐越

催化学报

以十六烷基三甲基溴化铵为附加试剂合成了MCM-41介孔分子筛,并用XRD,SEM和IR等表征手段考察了晶化时间、晶化温度、物料组成和附加试剂用量等对其晶化过程的影响.结果表明,MCM-41介孔分子筛的晶化诱导期较长,在晶化后期存在着转晶现象,而且有一较适宜的晶化温度、物料组成和附加试剂用量范围.

关键词: MCM-41分子筛 , 水热合成 , 附加试剂 , 晶化时间 , 晶化温度 , 物料组成

磷铝系列分子筛催化剂的制备、表征及催化丁烷转化反应的性能

魏迎旭 , 王公 , 刘中民 , 孙承林 , 许磊 , 董振武

催化学报

合成了AlPO-11, SAPO-11及其含杂原子Co或Mn的磷铝系列分子筛. XRD结果证实,合成产物 均具有AEL分子筛晶体结构. 用X射线荧光光谱测定了晶体的元素组成,并用NH3-TPD考察 了样品的酸性和酸分布. 在以合成的分子筛为基质所制备的催化剂上进行了丁烷异构化和一 步异构脱氢反应. 结果表明,载0.3%Pd的SAPO-11分子筛催化剂具有最高的丁烷异构化选择 性,而在丁烷一步异构脱氢反应中,含金属杂原子的催化剂具有更高的异丁烯选择性.

关键词: 正丁烷 , 异构化 , 异构脱氢 , AlPO-11分子筛 , SAPO-11分子筛 , 杂原子分子筛

SAPO分子筛的酸性及孔道分布对丁烷异构脱氢反应的影响

魏迎旭 , 王公 , 刘中民 , 许磊 , 谢鹏

催化学报

合成了四种磷铝及硅磷铝系列分子筛,并用XRD表征了分子筛的晶体结构,用X荧光光谱测定了其元素组成,用NH3-TPD和物理吸附考察了其酸性和孔道分布. 考察了以合成的分子筛为基质制备的催化剂上丁烷异构脱氢反应的性能. 结果表明,以弱酸性的SAPO-5分子筛和孔口狭窄的SAPO-34分子筛为载体的催化剂,它们的催化性能较差;以十元环的SAPO-11分子筛为载体的催化剂显示出较高的活性和选择性. 同时,考察了不同分子筛催化剂上Pd金属粒子的分散状态,分析了分子筛的酸性和孔道结构对反应性能的影响.

关键词: 丁烷 , 异构脱氢反应 , 异丁烯 , SAPO分子筛 , 酸性 , 孔道分布 , 金属分散度

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