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非均相催化一步合成碳酸二苯酯的研究Ⅶ. Pd-Sn催化剂的失活与再生

用MS-GC对Pd-Sn催化剂再生洗涤液进行了分析,用XPS和等离子光谱对催化剂活性组分Pd含量进行了检测,以了解催化剂在使用过程中表面的积碳、表面活性元素价态的变化及活性组分流失的情况. 结果表明,原料苯酚过多的吸附及Sn在催化剂表面上的富集而引起活性组分Pd浓度的相对下降,是造成催化剂失活的主要原因. 再生实验结果表明,用浓度为23%的丙酮洗涤液在60 ℃下进行洗涤,在300 ℃进行干燥,所得再生催化剂的活性较高. 此外,Ce的添加有利于延长催化剂的使用寿命.

关键词: 钯 , 锡 , 负载型催化剂 , 失活 , 再生 , 苯酚 , 碳酸二苯酯

不同载体对镍基催化剂的XPS影响

黎先财 , 陈娟荣 , 赖志华 , 魏元珍 , 何琲

稀土 doi:10.3969/j.issn.1004-0277.2006.01.003

La掺杂的BaTiO3粉体与未掺杂BaTiO3粉体颗粒大小相仿,前者更为分散.通过XPS试验发现,Ni(2p)的结合能在Ni/B中比在Ni/A中为小,说明Ni/B中的Ni具有更大的电子密度;同样,La、Ce掺杂的镍基BaTiO3催化剂表明稀土元素的掺入能使镍基BaTiO3催化剂表面的镍电子密度增大.Ni/A表面的Ni含量少得多,表面分布较散.BaTiO3和La掺杂BaTiO3的XPS能谱基本相同.

关键词: 载体 , 镍 , 催化剂 , XPS

氧化煅前针状焦制备超级电容器用纳米多孔炭

王九洲 , 王立群 , 陈明鸣 , 王成扬 , 张翠 , 何琲

新型炭材料 doi:10.1016/S1872-5805(15)60180-9

经混酸HNO3/H2 SO4氧化后,煅前针状焦( GNC)转化为两种中间体,根据中间体在水中的分散能力区分为水可分散部分和水不可分散部分。这两种中间体均可经KOH活化后制得纳米多孔炭材料。通过XPS、XRD、低温N2吸脱附和TEM表征表明,在相同的KOH用量下,所得纳米多孔炭的孔结构不同,主要是由于两种中间体在表面性质和微结构方面的差异所致。以6 mol/L KOH为电解液,从水可分散中间体制得的多孔炭GNC-A10-3在40 A/g下的质量比容量为248 F/g,且倍率性能优异,C40/0.05为76%；而同样为3倍碱炭比时从水不可分散中间体制备的多孔炭GNC-R10-3在体积比电容上的电化学表现优于GNC-A10-3。

关键词: 超级电容器 , 水可分散中间体 , 表面性质 , 多孔结构 , 倍率特性

一氧化碳偶联制草酸二乙酯用Pd-Fe/α-Al2O3催化剂的表面结构

高正虹 , 胡超权 , 李振花 , 何琲 , 许根慧

催化学报

应用XPS,XRD,TEM和TPR等表征技术研究了CO常压气相偶联合成草酸酯反应体系中Pd-Fe/α-Al2O3催化剂的表面结构. 结果表明,催化剂表面的活性组分钯以高度分散的Pd0形式存在,分散的钯微晶平均粒径约为8 nm; 助剂铁以Fe2+形式存在,其分散度极高. 根据表征实验结果,讨论了活性组分、助剂和载体三者之间的相互作用. 助剂可以优先高度分散在载体表面,而活性组分会自动落位在助剂层上达到均匀分散,即催化剂表面形成了类似于金属-金属氧化物-载体相间的结构.

关键词: 一氧化碳 , 偶联反应 , 草酸二乙酯 , 钯 , 铁 , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 表面结构

氧存在下钙钛矿LaCoO3硫化过程的XPS研究

贾立山 , 秦永宁 , 马智 , 丁彤 , 何琲 , 梁珍成

催化学报

采用XPS,XRD和TEM对含氧气氛下钙钛矿LaCoO3硫化活化过程中不同阶段的催化剂进行了表征分析. 在硫化初期,经SO2预中毒后,吸附氧种不存在,Co 2p3/2结合能发生明显的位移,La 3d的XPS双峰变得不明显,同时出现不稳态的S4+物种,表明催化剂LaCoO3被SO2的强吸附所覆盖; 催化剂LaCoO3仍为钙钛结构并没有新的物相产生,SO2中毒仅在催化剂表面进行. 在进一步的硫化活化过程中,出现吸附氧物种,Co出现三种价态,分别对应于LaCoO3,Co3O4和CoSO4,La 3d的XPS双峰变得特别明显,同时催化剂表面出现S2-物种和S6+物种. 可以认为,在含氧气氛下硫化LaCoO3的过程中,SO2预中毒为进一步硫化提供硫物种,吸附氧物种保证硫化过程中钙钛矿结构不会被完全破坏.

关键词: 钙钛矿 , 钴酸镧 , 硫化 , 氧 , 二氧化硫

CO偶联反应中氧对Pd-Fe/α-Al2O3催化剂活性的影响

吴芹 , 高正虹 , 何琲 , 李振花 , 许根慧

催化学报

在CO常压气相催化偶联合成草酸酯反应体系中,考察了原料气CO中不同氧杂质含量和不同反应温度对钯系催化剂活性的影响. 结果表明,随着氧含量的增加和反应温度的升高,CO的转化率和草酸二乙酯(DEO)的空时收率升高,但DEO的选择性下降,且有副产物乙酸乙酯生成; 氧杂质的存在同时加快了CO偶联主副反应速率. 根据实验现象及XPS表征结果探讨了催化剂活性变化规律的机理,并考察了在反应温度下无CO偶联反应时氧对钯系催化剂中活性组分钯及助剂铁的氧化作用. 实验结果表明,氧引起的钯系催化剂活性的改变具有可逆性.

关键词: 一氧化碳 , 偶联反应 , 草酸二乙酯 , 钯 , 铁 , 负载型催化剂 , 氧 , 反应机理

钙钛矿型LaMnO3-δ及La1-xSrxMnO3-δ纳米粒子的XPS表征

崔秀兰 , 杨桔材 , 刘源 , 何琲 , 秦永宁

稀土 doi:10.3969/j.issn.1004-0277.2000.03.007

采用XPS手段对钙钛矿型LaMnO3-δ及La1-xSrxMnO3-δ纳米粒子进行了表征,结果显示,随LaMnO3-δ纳米粒子粒径减小,其表面氧空位浓度增加,表面化学吸附氧性质发生变化,同时单位质量试样上化学吸附氧含量增加,这些导致化学吸附氧反应活性提高,使CO氧化的起始反应温度降低和一定温度下单位质量催化剂上CO氧化速率提高.LaMnO3-δ中的镧被锶部分取代后表面氧空位浓度显著提高,表面有Mn3+和Mn4+共同存在,CO氧化的催化活性也明显提高.

关键词: XPS , 钙钛矿型复合氧化物 , 纳米粒子

2011年度何梁何利基金获奖科学家年轻化突出

中国材料进展

2011年8日下午，何梁何利基金2011年度颁奖大会在京举行。我国高性能计算机领域杰出科学家、国防科技大学杨学军教授荣获“科学与技术成就奖”，丁伟岳等35人获“科学与技术进步奖”，吴朝晖等15人获“科学与技术创新奖”。中共中央政治局委员、国务委员刘延东向大会发来贺信，全国人大常委会副委员长桑国卫、全国政协副主席万钢出席会议并为获奖代表颁奖。何梁何利基金评选委员会主任朱丽兰向大会作工作报告。

关键词: 科学家 , 基金 , 中共中央政治局 , 全国人大常委会 , 突出 , 国防科技大学 , 计算机领域 , 科学与技术