李延芳
,
张文沛
,
沈星
,
彭鹏飞
,
熊良斌
,
余颖
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)60991-3
光催化还原CO2生成烃类燃料是一种可同时解决全球变暖和能源危机问题的最有效途径之一。尽管这方面的研究已经取得了一定的进展，但是整体的光催化转换效率还非常低。因此，需要发展更加高效的催化剂。由于半导体材料禁带宽度与太阳光谱相匹配，人们已经对其进行了广泛研究。其中TiO2因具有无毒、强氧化性以及良好的光学和电学性质等而成为最主要的研究对象。但是对于光催化还原CO2反应来说， TiO2仍存在很多不足，如只能吸收太阳光谱中的紫外光，光生载流子会快速结合，以及光生空穴的强氧化能力等，这些都限制了其光催化还原CO2的效率。采用窄禁带宽度半导体修饰TiO2是解决上述不足的有效途径之一。本文采用简单的电化学方法成功制备了一种由窄禁带半导体Cu2O修饰的TiO2纳米管(TNTs)的复合物，并运用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)以及X射线光电子能谱(XPS)表征了所制备复合物的形貌、化学组成和结晶度。表征结果显示，所制备的TiO2为整齐排列的纳米管阵列结构；复合物中的纳米颗粒为Cu2O；当电化学沉积Cu2O的时间为5 min时，得到的Cu2O纳米颗粒初步呈类八面体结构。随着沉积时间的增加， Cu2O颗粒尺寸增加，具有八面体结构。 XRD和XPS结果表明， TiO2纳米管为锐钛矿，八面体Cu2O纳米颗粒的主要暴露晶面为(111)面。我们还进一步研究了不同量Cu2O纳米颗粒修饰的TiO2纳米管复合物在可见光以及模拟太阳光下光催化还原CO2的能力。在可见光下，由于自身的禁带宽度，纯净的TiO2纳米管没有任何光催化还原CO2的能力；经过Cu2O纳米颗粒的修饰，复合物显现出明显的光催化还原CO2的能力，其中经过30 min Cu2O沉积的TNTs具有最高的光催化效率。在模拟太阳光下，经过15 min Cu2O沉积的TNTs具有最高的光催化效率。在所有光催化还原CO2过程中，主要碳氢产物为甲烷。为了深入地理解该复合体系在还原CO2中的高催化效率，我们对催化剂进行了进一步的表征。紫外-可见漫反射光谱表明， Cu2O八面体纳米颗粒的沉积将TNTs的吸收光谱拓展到了可见光区域，提高了复合物对太阳光的吸收能力。此外，我们还通过测试所制样品的光电流反应、荧光发射光谱以及电化学阻抗谱，研究了催化剂中光生电子和空穴的分离和迁移能力。结果表明，适量的Cu2O沉积提高了复合物对光的吸收能力，增加了光生载流子的数量，从而使更多的光生载流子参与光催化反应。综上，本文首次报道了八面体Cu2O纳米颗粒修饰TNTs复合物的光催化还原CO2的能力。在一定量的Cu2O纳米颗粒修饰下，该复合物在光催化还原CO2生成烃类反应中表现出高效性。经过一系列详细的表征和讨论，我们认为其高效性主要源于三个方面：(1) TNTs的管状结构为反应物的吸附提供了大量的活性位点，同时一维的管状结构更有利于光生载流子的运载，从而提高了电子和空穴的分离；(2) Cu2O纳米颗粒的修饰提高了催化剂对光的吸收，促进催化剂最大程度地利用太阳光；(3) TiO2和Cu2O之间导带以及价带位置的匹配，在减少光生载流子复合的同时也降低了TiO2价带上空穴的氧化能力，从而抑制了CO2还原产物的再氧化过程。
关键词:
二氧化钛纳米管阵列
,
八面体氧化亚铜纳米颗粒
,
光催化二氧化碳还原
,
碳氢产物
,
光催化活性
韩凤琴
,
余颖
,
吴家声
,
久保田乔
工程热物理学报
为了适应当前水电朝着成本更低、输出更加灵活的趋势发展,混流式水轮机在非设计工况点下运行时各水力部件之间干涉引起的流体动力作用和动态流动现象在水力设计过程中成为非常重要的一环.本文使用CFD技术获取尾水管中压力脉动情况,通过对动态能量分布的比较,陈述了转轮能量高速旋转传播造成的螺旋涡带缩胀变化,对尾水管流动的干涉作用.
关键词:
转轮出流
,
尾水管入流
,
能量传播
,
涡带缩胀
,
压力脉动
陈志钢
,
唐一文
,
贾志杰
,
张丽莎
,
李家麟
,
余颖
无机材料学报
研究了用简单铜盐通过阴极还原氧化亚铜的电化学行为,讨论了一些工艺因素对 在导电玻片上电沉积Cu2O薄膜的影响,并对所制备的Cu2O薄膜分别用台阶仪、X射线 衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)进行表征.得到的较佳工艺 条件为:电势-0.22--0.45V(vs SCE),温度为60℃,pH值为5.5-6.0,(CH3COO)2Cu浓度为 0.015-0.04mol／L.表征结果发现,随池温的升高,晶粒尺寸从0.2μm增加到0.4μm,60℃沉积 的Cu2O薄膜开始具有(111)面择优取向,Cu2O膜纯度高,薄膜表面呈网络多孔结构.
关键词:
氧化亚铜
,
electrodeposition
,
film
,
characterization
陈志钢
,
唐一文
,
张丽莎
,
张新
,
贾志勇
,
余颖
材料科学与工程学报
doi:10.3969/j.issn.1673-2812.2005.04.025
以透明导电玻璃(TCO)、纳米TiO2/TCO、CNTs/TCO、铜片分别为工作电极,用简单铜盐通过阴极还原制备了Gu2O薄膜,并研究了溶液温度和衬底对电化学沉积Gu2O薄膜形貌的影响.结果表明:以TCO和铜片为衬底时,由于表面微粒为微米级,不管溶液温度高低,只能得到微米级的Cu2O薄膜;以纳米TiO2/TCO和CNTs/TCO为衬底,池温高于30℃只能得到微米级的Cu2O薄膜,而池温降到0℃时,都可得到纳米Cu2O.
关键词:
氧化亚铜
,
电沉积
,
溶液温度
,
衬底
余颖
,
贾志杰
,
曾艳
,
张平
高分子材料科学与工程
在探讨碳纳米管的加入对PA6复合材料力学性能影响的基础上,用扫描电镜(SEM)、拉曼光谱和特性粘数法对碳纳米管增强PA6复合材料的机理进行了初步探讨.结果表明,碳纳米管的加入提高了PA6的强度,此时碳纳米管能以纳米状态均匀地分布在基体中,且碳纳米管与PA6之间在界面存在一定的相互作用,同时碳纳米管在原位复合过程中未对高分子链段的增长带来负面影响,反而使PA6的聚合程度略有增大.
关键词:
碳纳米管
,
复合材料
,
增强
,
PA6
余颖
,
项素云
高分子材料科学与工程
将氯化聚乙烯(CPE)作为第三组分加入到聚氯乙烯(PVC)/粉末丁腈P-65的共混体系中,研究了CPE对PVC/P-65共混体系的协同作用.力学实验结果表明,CPE是PVC/P-65共混体系良好的协同剂,在加入量为4～6份时效果最佳.差示扫描量热分析(DSC)的结果证明,CPE与PVC、P-65发生着协同作用.最后,我们在两相"微容"型界限层的基础上,提出三相"微容"型界限层模型,对CPE的协同作用进行了解释.
关键词:
聚氯乙烯
,
粉末丁腈
,
氯化聚乙烯
,
共混体系
,
协同作用
程浩艳
,
曾艳
,
廖慧君
,
余颖
,
祝志宏
稀有金属
采用水热生长法,在钛基表面制备高度有序、尺寸可控的氧化锌纳米棒阵列,再通过静电吸附的方法在其表面自组装一层具有良好生物相容性的聚乳酸生物涂层.利用SEM,MTT,LDH方法对细胞形态和生物活性进行表征.结果表明,氧化锌阵列上细胞形态呈圆形,无铺展现象.而经聚乳酸修饰过的材料表面MC3T3细胞外基质铺展较好,细胞分泌的丝状伪足嵌入了阵列结构的空隙中,并且表面细胞数量最多,细胞活性明显高于氧化锌纳米棒及纯钛片.结果表明,聚乳酸涂层提高了氧化锌阵列的生物相容性,为细胞生长提供适宜的微环境,有效促进了细胞的黏附与增殖.
关键词:
氧化锌纳米棒阵列
,
聚乳酸生物涂层
,
生物相容性
,
细胞黏附
陈志钢
,
唐一文
,
贾志杰
,
张丽莎
,
李家麟
,
余颖
无机材料学报
doi:10.3321/j.issn:1000-324X.2005.02.017
研究了用简单铜盐通过阴极还原氧化亚铜的电化学行为,讨论了一些工艺因素对在导电玻片上电沉积Cu2O薄膜的影响,并对所制备的Cu2O薄膜分别用台阶仪、X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)进行表征.得到的较佳工艺条件为:电势-0.22～-0.45V(vs SCE),温度为60.C,pH值为5.5～6.0,(CHaCOO)2Cu浓度为0.015～0.04mol/L.表征结果发现,随池温的升高,晶粒尺寸从0.2μm增加到0.4μm,60.C沉积的Cu2O薄膜开始具有(111)面择优取向,Cu2O膜纯度高,薄膜表面呈网络多孔结构.
关键词:
氧化亚铜
,
电沉积
,
膜
,
表征
陈志钢
,
宋丹丹
,
贾志杰
,
唐一文
,
余颖
,
詹雪艳
应用化学
doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2004.04.009
比较了分别添加碳纳米管(CNTs)、活性炭、NaCl、MgSO4、Al(OH)3的卷烟过滤嘴对烟气中总粒相物的去除效果,初步研究了过滤嘴中CNTs的处理程度、填充数量对去除效果的影响及作用. 结果表明,CNTs对烟气中总粒相物的去除能力优于其它材料,并且浅处理(用浓硝酸浸泡5 min)的CNTs的去除能力优于深处理(用浓硝酸煮沸40 min)的CNTs,每支烟中浅处理的CNTs 添加量为20～30 mg时效果较好.
关键词:
碳纳米管
,
烟气
,
总粒相物
,
去除效率
李玉洁
,
杨帆
,
余颖
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(17)62796-7
光催化分解水制H2和光催化还原CO2是解决能源危机和全球变暖的有效途径.但是,由于粉末光催化剂存在回收效率低的问题,因而光催化成本很高.而磁性光催化剂便于回收和重复利用,因此人们把目光转向具有磁性的非光催化剂材料,试图通过改性使得磁性材料具有合适的水分解或者还原CO2的氧化还原电位.同时,对具有光催化活性但是没有磁性的材料进行磁化改性可以得到新型的磁性光催化剂.本文通过对本身具有磁性的NiO材料进行Cu掺杂能带调整,使调整后的NiO具有合适的氧化还原电位;对本身具有良好光催化氧化还原电位的CuO材料进行Ni掺杂磁化调整,使磁化后的CuO既有良好的氧化还原电位又有磁性.最终两种材料经过掺杂变成磁性光催化材料,既有较好的光催化性能,又可高效回收,因此有望在光催化领域具有潜在的应用前景.LSDA(局域自旋密度近似)+U(有效库仑相关能)计算方法能够很好地给出磁矩和禁带宽度等电子结构性质.本文通过LSDA+U计算方法对具有磁性的宽禁带半导体材料NiO进行电子结构改性研究,希望通过降低其禁带宽度、调整其氧化还原电位使之对太阳光有响应.因其同时具有磁性便于回收,使得光催化分解水制H2和光催化还原CO2成本高的问题得到解决.对NiO的磁胞进行了Cu掺杂计算,结果发现Cu的掺杂几乎没有引起NiO空间结构的变化,这是因为Cu和Ni的离子半径相近.通过对电子结构的计算发现掺杂体系的禁带变窄,并且在禁带中间出现了两条杂质能级,该杂质能级是由掺杂原子Cu 3d态组成.杂质能级的出现能够降低光生载流子在带隙中的复合,从而提高光催化效率.计算结果同时表明,Cu掺杂的NiO系统具有一个1μB的净磁矩,即Cu的掺杂使得NiO显示出磁性,而Ni的磁矩在掺杂前后几乎保持不变,由纯相的1.67μB增加到掺杂体系中的1.70μB.由于CuO本身低指数(111)面和(011)面具有合适的分解水制H2和还原CO2的氧化还原电位,如果对CuO进行磁化改性,可以使光催化剂CuO同时带有磁性,便于回收再利用.本文对CuO磁胞进行了Ni的掺杂计算.结果表明,由于离子半径相近,Ni掺杂几乎没有引起CuO空间结构的变化.掺杂后的体系具有一个1.66μB的净磁矩,同时Ni的掺杂引起多个杂质能级出现,靠近价带的杂质能级由Cu 3d态组成,而在导带底位置出现的杂质能级主要由Ni 3d态组成.整个能带向高能级方向平移.
关键词:
LSDA+U
,
氧化铜
,
氧化镍
,
磁矩
,
电子结构
,
光催化作用
