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四硫富瓦烯及其衍生物是性能优良的电子给体.本文利用Sonogashira反应将吡啶基团连接在四硫富瓦烯单元上,合成了"A-C≡C-TTF-C≡C-A"型四硫富瓦烯共轭体系衍生物4,4′(5′)-二-(4-吡啶乙炔基)-四硫富瓦烯(TTF4N).吸收光谱、电化学和Pb2+配位键合研究表明,三键作为桥基能够有效实现分子内的电荷转移.金属Pb2+离子与吡啶基团的配位能够引起TTF4N的吸收光谱、核磁氢谱和电化学性质的显著变化.

关键词: 四硫富瓦烯 , 分子内电荷转移 , 配位作用

非水热法制备CN-NiS催化剂及其产氢性能研究

于姗 , 欧阳博 , 李治军 , 孟庆元 , 冯科 , 陈彬 , 佟振合 , 吴骊珠

影像科学与光化学 doi:10.7517/j.issn.1674-0475.2015.02.117

本文通过将硫化聚苯胺纳米管和镍盐混合煅烧,制得CN-NiS催化剂.通过X射线固体粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和光电子能谱(XPS)表征,证实了CN-NiS催化剂的组成、结构及形貌特征.使用荧光素和三乙胺分别作为光敏单元和电子牺牲体,最优条件下,基于CN-NiS的光催化体系产氢效率可达18.6 mmol·g-1·h-1(λ=450nm).其产氢活性明显优于前驱体聚苯胺、硫化聚苯胺或镍盐,说明CN-NiS材料是一类较好的产氢催化剂.

关键词: NiS , 光催化产氢 , 荧光素 , 三乙胺

新型多吡啶Pt(Ⅱ)配合物可见光催化的N-苯基四氢异喹啉交叉脱氢偶联反应

梁文静 , 高学旺 , 邢令宝 , 孟庆元 , 钟建基 , 雷涛 , 佟振合 , 吴骊珠

影像科学与光化学 doi:10.7517/j.issn.1674-0475.2014.05.0447

本文合成了一种在水中和有机相中均有良好溶解性的新型多吡啶Pt(Ⅱ)配合物[Pt],并利用[Pt]作光催化剂,研究了N-苯基四氢异喹啉的可见光催化交叉脱氢偶联反应.在空气和室温条件下,高效实现了N-苯基四氢异喹啉和硝基烷烃在纯水相和有机相中的交叉脱氢偶联:在水相中,偶联反应的产率在81％以上;在有机相中,光照1h底物完全转化,对于不同取代基的N-苯基四氢异喹啉和硝基烷烃均得到几乎定量的偶联产物,产率大于97％.光催化剂[Pt]表现出的优异催化活性,为可见光催化活化C-H键提供了高效便捷的方法,拓展了水相进行的高效交叉脱氢偶联反应.

关键词: 多吡啶Pt(Ⅱ)配合物 , N-苯基四氢异喹啉 , 可见光催化 , 交叉脱氢偶联

光还原制备石墨烯-硫化钼RGO-MoSx产氢催化剂

王静 , 张慧慧 , 高雨季 , 叶晨 , 冯科 , 陈彬 , 张丽萍 , 佟振合 , 吴骊珠

影像科学与光化学 doi:10.7517/j.issn.1674-0475.2015.06.461

本文以石墨烯氧化物(GO)和硫代钼酸铵((NH4)2MoS4)为前体,曙红(EY)和三乙醇胺(TEOA)为光敏单元和电子牺牲体,通过一种环境友好的光还原方法原位制备了石墨烯-硫化钼(RGO-MoSx)产氢催化剂.RGO-MoS表现出高效的催化产氢活性,石墨烯的引入使其催化产氢效率提高至原来的2.10倍.通过傅里叶红外光谱(FTIR)、拉曼光谱(Raman)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)表征,证实了RGO-MoSx的组成、结构及形貌特征.

关键词: RGO-MoSx , 原位光还原 , 光催化产氢

烟草花叶病毒介导合成三角形金纳米片

张百慧 , 周全 , 卞僮 , 余慧军 , 樊华 , 牛忠伟 , 吴骊珠 , 佟振合 , 张铁锐

影像科学与光化学 doi:10.7517/j.issn.1674-0475.2014.02.157

利用碱处理烟草花叶病毒的生物还原性和辅助结构导向作用,在室温下以水为溶剂直接还原氯金酸制备出三角形金纳米片.采取透射电子显微镜(TEM)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、选区电子衍射(SAED)和紫外-可见光谱仪(UV-Vis)等对所制备金纳米片的结构和性能进行了表征.结果显示,所制备三角形金纳米片为单晶,三角面为{111}晶面簇,边长在40～120 nm之间,厚度约为15 nm.该材料在可见光区有两个等离子共振吸收峰,在感光成像、生物检测和催化等领域具有很好的应用前景.

关键词: 金 , 三角形纳米片 , 烟草花叶病毒 , 生物还原剂

4-(4-甲基-苯基)-6-苯基-2,2′-联吡啶铂(Ⅱ)光致产氢研究

王格侠 , 冯科 , 邢令宝 , 史晓燕 , 张丽萍 , 佟振合 , 吴骊珠

影像科学与光化学 doi:10.7517/j.issn.1674-0475.2013.01.003

本文以氯离子配位的4-(4-甲基-苯基)-6-苯基-2,2′-联吡啶铂(Ⅱ)配合物为光敏剂,Co (dmgH)2 pyCl为催化剂,三乙醇胺(TEOA)为电子牺牲体,在pH为8.5的乙腈/水混合溶剂中构建了光致产氢体系.体系光照(λ＞400 nm)19 h后产氢量达到1.8mL,反应的转换数(TON)达到804(vs.光敏剂).

关键词: 4-(4-甲基-苯基)-6-苯基-2,2′-联吡啶铂(Ⅱ)配合物 , Co(Ⅲ)配合物 , 光敏剂 , 光致产氢 , 反应转换数

环双(百草枯对苯撑)-双2-萘甲酸三缩四乙二醇酯二元超分子给受体体系光诱导电子转移研究

李旭兵 , 王晓军 , 王格侠 , 邢令宝 , 张丽萍 , 佟振合 , 吴骊珠

影像科学与光化学

本文利用核磁氢谱、吸收光谱和荧光光谱证明了环双(百草枯对苯撑)(CBPQT)与双2-萘甲酸三缩四乙二醇(N-P4-N)在乙腈溶液中能够形成1∶1的二元超分子给受体体系.瞬态吸收光谱的研究表明该超分子体系中光诱导电子转移的速率kCS > 1.0×108 s-1,电子回传的速率kCR = 1.26×103 s-1,光诱导电子转移所生成电荷分离态的寿命长达794 μs.

关键词: 超分子给受体体系 , 光诱导电子转移 , 长寿命电荷分离态 , 紫精自由基