李富华
,
陈敏
,
孔青青
,
李若白
,
陈平
,
姚琨
,
刘国光
,
吕文英
环境化学
doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2015.11.2015061702
在溶液中分别加入不同浓度的NO3、NO3-和Fe3+,考察它们对布洛芬光解的影响.通过响应面法研究了它们对布洛芬光降解的复合影响.结果表明,NO3可以明显地促进布洛芬的光解.NO2-和Fe3+会抑制布洛芬的光解,且在研究的浓度范围内NO2-的抑制效果比Fe3+强烈.当水环境中存在NO3、NO2-和Fe3+时,可用响应面法来估算布洛芬的光解速率.NO3和NO2-的相互作用、NO3和Fe3+的相互作用对布洛芬的光解具有显著性影响.
关键词:
布洛芬
,
光解
,
动力学
,
无机离子
,
响应面法
黄军磊
,
刘国光
,
王枫亮
,
王盈霏
,
苏海英
,
陆一达
,
陈平
,
姚琨
,
吕文英
环境化学
doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2016.10.2016031502
模拟饮用水消毒过程中高铁酸钾(Fe(Ⅵ))对吲哚美辛(IDM)的降解,考察了Fe(Ⅵ)投加量、IDM初始浓度、溶液pH值、温度等因素对IDM降解速率的影响.实验结果表明,Fe(Ⅵ)可以有效地去除饮用水中的IDM,当Fe(Ⅵ)投加量为0.3 mmol·L-1,溶液pH值为7,温度为25℃时,反应20 min后IDM的去除率达到95％,其反应过程符合准一级反应动力学模型;准一级动力学常数与Fe(Ⅵ)的投加量正相关,与IDM的初始浓度负相关;pH值升高会降低反应速率,温度升高会加快反应的进行.将不同温度条件下反应速率常数进行线性拟合,推算出了Fe(Ⅵ)与IDM反应的热力学参数Ea、△H和△S的值分别为15.79 J·mol-1、13.27 J·mol-1、-183.76 J·mol-1·K-1,说明该反应是吸热反应,同时活化能较低也说明了该反应在常规饮用水消毒条件下即可进行.TOC测定实验表明,Fe(Ⅵ)对IDM的矿化效率较低,大部分IDM转化成其它大分子有机物.
关键词:
饮用水
,
消毒
,
Fe(Ⅵ)
,
吲哚美辛
,
速率常数
陈平
,
王枫亮
,
苏海英
,
王盈霏
,
马京帅
,
李富华
,
姚琨
,
吕文英
,
刘国光
环境化学
doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2016.08.2016010608
本文研究了甲芬那酸(MEF)在UV-P25光催化降解下的行为和产物.结果表明,在紫外光照下P25能够快速催化降解MEF,实验浓度下很好地符合准一级动力学模型,速率常数为0.338 min-1.碱性溶液有利于MEF的降解,随着pH值从5.0增加到10.0,速率常数从0.271 min-1增加到了0.388 min-1.采用硝基苯作为分子探针鉴定了P25光催化降解MEF过程中生成的羟基稳态浓度为0.58× 10-12 mmol· L-1,通过异丙醇猝灭计算出羟基自由基贡献率为95.7％,由此推算MEF与羟基的实际二级反应速率常数为1.04× 1010 L·(mol·s)-1.采用UPLC/MS/MS鉴定了MEF降解产物,推测MEF的光催化降解途径主要涉及脱氢反应、羟基化反应和酮化反应.发光菌急性毒性试验评价MEF降解过程中中间产物的毒性变化表明,UV-P25是一种有效降低MEF毒性的方法.
关键词:
UV-P25
,
甲芬那酸
,
毒性
,
羟基自由基
,
降解路径
苏跃涵
,
张利朋
,
王枫亮
,
王盈霏
,
苏海英
,
陈平
,
吕文英
,
姚琨
,
刘国光
环境化学
doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2016.09.2016030301
以酮洛芬（KTP）为目标污染物，研究了其在Fe2＋／单过氧硫酸氢盐（PMS）体系中的降解行为．溶液的pH值不仅会影响KTP的存在形态，而且也会影响Fe2＋／PMS体系中Fe2＋的形态，进而影响KTP的降解，结果表明，酸性条件有利于KTP的降解，当pH＝3时降解效果达到最佳，降解率为66．87％．分别以乙醇和叔丁醇做为自由基猝灭剂，检测到体系中存在硫酸根自由基与羟基自由基，且酸性时以硫酸根自由基为主导，而中性和碱性时以羟基自由基为主导，说明随pH值的升高体系中发生了SO－·4向 HO·转化．当HCO－3浓度从0增大至0．01 mmol·L－1时，其对KTP的降解起到促进作用，继续增大至10 mmol·L－1时，对KTP的降解起抑制作用． HA在0至10 mg·L－1浓度范围内对KTP的降解起到促进作用，继续增大至50 mg·L－1时则表现出抑制作用．自然水体中低浓度的腐殖酸、碳酸氢盐对KTP的降解起到促进作用，而高浓度则表现为抑制作用；采用UPLC／MS／MS对KTP降解产物进行鉴定，推测KTP在Fe2＋／PMS体系下的降解途径主要涉及脱羧反应、酮基化反应和羟基化反应；用发光菌急性毒性实验评价了KTP降解过程中的毒性变化，发现KTP氧化过程中体系的毒性低于氧化前KTP的毒性，表明Fe2＋／PMS体系是一种有效降低KTP毒性的方法．
关键词:
酮洛芬
,
硫酸根自由基
,
降解途径
,
毒性
王珍
,
姚琨
,
王枫亮
,
陈智明
,
陈平
,
孔青青
,
吕文英
,
刘国光
环境化学
doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2017.02.2016062203
以350 W氙灯为太阳光模拟光源,探讨了水环境中不同形态氮(NO3-、NO2-;和NH4+)对阿昔洛韦(ACV)光解的影响.结果表明,ACV在不同形态氮离子溶液中的光解符合一级动力学规律,NO3-和NO2-均促进ACV的光解,NH4+对ACV的光解基本无影响;在NO3-、NO2-存在下,加入异丙醇作为羟基自由基猝灭剂,显著抑制了ACV的降解,表明NO3-、NO2-在光照下产生了·OH参与ACV的氧化降解.同时模拟研究了水体处于不同pE值时,水中不同形态氮共存对ACV光解的复合影响.pE值增大,ACV的光解速率先增大后减小;当NO2-和NH4+共存时,对ACV的光解主要表现为NO2-的影响;当NO2-和NO3-共存时,两者对ACV的光解存在拮抗作用,说明其对ACV的光解不是简单的叠加.
关键词:
阿昔洛韦
,
光降解
,
无机氮
,
pE值
,
羟基自由基
蔡河山
,
黎晓霞
,
刘国光
,
吕文英
,
余林
,
黄伟涛
,
吴义华
材料工程
doi:10.3969/j.issn.1001-4381.2009.03.008
采用酸催化的溶胶-凝胶法制备了未掺杂和掺杂1.0%(摩尔分数)Gd的纳米TiO2光催化剂,以甲基橙的光催化降解为探针反应,评价了其光催化活性.运用XRD,TEM,FT-IR,UV-Vis DRS以及PL光谱表征技术考察了Gd掺杂对纳米TiO2的微晶尺寸、晶体结构、表面组成与光学性能的影响,并对改性机制作了探讨.结果表明,Gd掺杂可以抑制TiO2由锐钛矿相向金红石相的转变,阻碍TiO2晶粒增长,使TiO2的光吸收带边发生蓝移,增加表面羟基含量,促进光生载流子分离,从而使Gd掺杂TiO2样品光催化降解甲基橙的能力显著增强.
关键词:
二氧化钛
,
钆掺杂
,
表征
,
光催化
,
甲基橙
蔡河山
,
刘国光
,
吕文英
,
余林
,
张惠芳
稀有金属
doi:10.3969/j.issn.0258-7076.2006.03.028
详细评述了稀土元素掺杂改性TiO2的制备方法(溶胶-凝胶法、沉淀法、浸渍法等)、表征技术(XRD,XPS,TEM,UV-VIS,BET等)及其光催化性能.同时,从稀土离子的价态、半径及其吸收谱带的波长和范围以及稀土元素掺杂量四个方面分析了稀土元素掺杂改性TiO2的机制.最后,提出了稀土与非金属复合掺杂改性TiO2是今后的一个重要研究方向,并存在巨大的研究空间.
关键词:
TiO2
,
光催化
,
稀土元素
,
掺杂
温欣荣
,
吕文英
,
李全民
,
卫伟
冶金分析
doi:10.3969/j.issn.1000-7571.2001.06.003
研究了硝酸钠-碘化钾-溴化十六烷基三甲基铵体系浮选分离镉的行为及其与常见离子分离的条件.试验表明,在一定的酸度(pH1.0)下,能使Cd(Ⅱ)与常见离子Zn(Ⅱ),Fe(Ⅲ),Co(Ⅱ),Ni(Ⅱ),Mn(Ⅱ),Al(Ⅲ)分离.
关键词:
碘化钾
,
溴化十六烷基三甲基铵
,
浮选分离
,
镉
马京帅
,
吕文英
,
刘国光
,
陈智明
,
黄军磊
环境化学
doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2017.02.2016060204
利用热活化过硫酸盐(PS)技术降解水中的普萘洛尔(PRO),探究PS初始浓度、温度、初始pH以及自然水体成分对其降解的影响.结果表明,PRO的降解过程符合准一级反应动力学规律,增加PS初始浓度和升高温度都可以显著提高PRO的降解速率常数(Kobs).碱性条件下PRO的降解效果明显好于酸性和中性条件.自由基清除实验表明,在酸性和中性条件下,SO4-是体系主要的氧化物种,而在碱性条件下,HO.对PRO的降解起主导作用.自然水体中的HCO3-对PRO的降解有显著的促进作用,而腐殖酸(HA)则强烈抑制PRO的降解.增加PS初始浓度可以显著提高PRO的矿化率.
关键词:
普萘洛尔
,
热活化
,
过硫酸盐
,
降解
