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利用简单的阳离子交换法制备了系列三核铁簇合物插层蒙脱土固相光助芬顿催化剂.利用X射线粉末衍射、扫描电镜、透射电镜、紫外-可见漫反射光谱、X射线精细结构能谱及等离子体发射光谱对催化剂进行了表征.结果表明,经三核铁簇合物柱撑后,蒙脱土的比表面积显著增加,其表面附着少量纳米纤维织构状的无定形铁氧化物.在过氧化氢及可见光激发下,所制催化剂能够快速降解并矿化染料罗丹明B,表现出良好的多相可见光助芬顿性能.结合反应过程中活性物种的表征结果,初步探讨了该催化剂的可见光助芬顿降解机理.

关键词: 蒙脱土 , 纳米纤维 , 芬顿试剂 , 降解 , 可见光 , 铁氧化物 , 罗丹明B

铁钛双金属共柱撑膨润土光催化-Fenton降解苯酚

高剑 , 吴棱 , 梁诗景 , 张世龙 , 刘平 , 付贤智

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90911

通过简单的离子交换方法成功合成了铁钛双金属共柱撑膨润土催化剂,并利用N_2吸附、X射线衍射和等离子体发射光谱对所合成的样品进行了表征.以苯酚为目标污染物,考察了pH值、催化剂的投加量以及双氧水的加入量等对苯酚降解性能的影响.结果表明,在中性条件和紫外光照射下,铁钛双金属柱撑膨润土上苯酚降解率和矿化率都高达95%,且铁离子的溶出率始终低于2mg/L,均优于单一铁柱撑膨润土催化剂.经过五次循环测试,催化剂均表现出较高的活性.即使在碱性(pH=9.0)条件下,反应180min苯酚降解率也高达70.3%,表现出较好的酸碱适应性.并讨论了双金属柱撑土所具有较人的比表面积和较强的表面酸性与活性之间的关系.

关键词: 铁 , 钛 , 柱撑膨润土 , 光催化 , 芬顿反应 , 苯酚 , 降解

等度反相高效液相色谱法测定茶多酚中的儿茶素和咖啡因

唐根源 , 吴红京 , 吴棱 , 李兆基 , 姚元根

色谱 doi:10.3321/j.issn:1000-8713.2001.03.012

介绍一种简便的等度反相高效液相色谱分析茶多酚中5种儿茶素和咖啡因的快速方法.样品总的分析时间在0.5 h内.色谱柱为Resolve C18;流动相为水-体积分数为85%的磷酸水溶液-乙腈-N,N-二甲基甲酰胺(DMF)(体积比为859:1:120:20);柱温为43℃;紫外检测波长为280 nm.研究了流动相中改良剂DMF与容量因子的关系.被测组分的含量与其峰面积有良好的线性关系(r=0.9992～0.999 9);加标回收率在83.33%～104.42%(RSD在0.74%～1.43%).

关键词: 等度高效液相色谱法 , 儿茶素 , 咖啡因 , 茶多酚

MOFs光催化材料的设计和调控

沈丽娟 , 梁若雯 , 吴棱

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(15)60984-6

环境污染和能源短缺是制约当今社会发展的重大问题。光催化技术可直接利用太阳能驱动一系列重要的化学反应,具有能耗低、反应条件温和、无二次污染等优点,是解决这一问题的有效途径。实现这个过程的关键在于寻找设计高效的光催化剂。目前,光催化材料主要由无机半导体组成,其结构的改造和修饰难度很大,难以根据实际需要来控制其大小、形状以及物理化学特性。而有机化合物具有优良的分子剪裁与修饰的功能,但它们却在坚固性与稳定性等方面具有明显的缺点。因此如果能发展既具有无机化合物的稳定性又具有有机化合物的可剪裁与修饰性的新型光催化材料,无疑将促进光催化的发展和应用。金属-有机骨架材料(Metal-Organic Frameworks, MOFs)正是这样一类结合了无机物的稳定性和有机物的可修饰性的杂化材料。 MOFs是一类以金属阳离子为节点、有机配体为连接体的多孔配位聚合物的总称。这类材料不仅拥有超高的比表面积、丰富的拓扑结构,而且其结构兼具可剪裁性、可设计性、易调变等特点,在气体吸附储存、分离、传感等领域都有广泛的应用。在催化领域MOFs也显示出巨大的应用前景：(1)比表面积大,有利于对反应底物的吸附,促进催化反应的进行；(2)组成多样,结构具可剪裁性、可设计性、易调变等特点,通过对其金属单元或者配体进行改变修饰,可以实现对MOFs结构和性能的调变；(3)MOFs中金属-氧单元之间由有机配体隔开,相当于分立的半导体量子点,在反应中不易发生团聚。并且各个分立的金属-氧单元之间可能存在协同效应,有利于保持催化剂的稳定性和产生高的催化活性。因此, MOFs材料是一类非常有潜力的异相催化剂。光催化是一类典型的多相催化技术,与传统半导体光催化材料相比, MOFs由于具有可在分子水平进行灵活调控的优点,在光催化领域的应用更有优势。此外, MOFs结构上的确定性为研究催化剂的界面电荷迁移和光催化机理提供了便利条件,通过对其构-效关系的研究和光催化反应机理的探索反过来有助于我们从微观尺度上进一步认识光催化的本质。 MOFs材料在光催化领域已经有了初步的研究。越来越多的MOFs材料被成功应用于光催化降解染料、选择性转化有机物、光解水制氢和CO2还原等反应。典型的有MOF-5、UiO-66和MIL-125系列等。近年来,已有少量的文献综述了MOFs这类材料在光催化领域的研究。这些文献主要围绕MOFs在光催化过程中所起到的作用,比如作为催化剂、助催化剂或载体来展开；或者是从MOFs的光催化应用领域,比如污染物降解、产氢、二氧化碳还原、有机物转化来分类展开。本文围绕如何设计合成高效的MOFs光催化剂,综述了近年来国内外关于提高MOFs的光催化性能而开展的相关研究工作,包括理论研究MOFs的能级结构及化学性质、在MOFs配体上修饰官能团调变其能带结构、染料或者金属化合物光敏化MOFs提高其光吸收性能、负载金属/碳材料及半导体复合提高光生载流子的分离效率等。最后,本文对MOFs光催化剂的未来发展趋势进行了展望,强调开发新型的MOFs光催化剂,并加强对MOFs光催化机制的研究,有助于指导现有MOFs催化剂的改良和设计新型光催化剂。

关键词: 金属-有机骨架材料 , 光催化 , 配体 , 功能化 , 光敏化 , 助催化剂 , 复合材料