李宁宁
,
刘月明
,
吴海虹
,
李晓红
,
谢伟
,
赵忠林
,
吴鹏
,
何鸣元
催化学报
研究了Ti-MWW/H2O2催化体系对多种官能化烯烃液相环氧化的催化性能. 结果表明,与钛硅分子筛TS-1相比, Ti-MWW具有更高的催化活性和环氧化产物选择性. 溶剂对Ti-MWW 催化环氧化反应的活性影响较大,其中水是催化丙烯酸乙酯和乙酸烯丙酯的最佳溶剂,随着 C = C 双键相邻官能团吸电子能力的增强 ,环氧化反应的催化活性下降.
关键词:
Ti-MWW
,
TS-1
,
官能化烯烃
,
环氧化
张婧
,
刘月明
,
李宁宁
,
吴海虹
,
李晓红
,
谢伟
,
赵忠林
,
吴鹏
,
何鸣元
催化学报
将有机卤素季铵盐以硅烷化键合方式嫁接到钛硅分子筛上,制备了兼备催化氧化烯烃合成环氧化物和环氧化物碳酸酯化反应的新型双功能催化剂,考察了其在丙烯、过氧化氢和二氧化碳一步合成碳酸丙烯酯的催化性能. 研究表明,具有大外表面积的层剥离的钛硅分子筛是一种嫁接季铵盐合适的载体,丙基三丁基卤化铵是酯化催化性能优良的功能化基团,两者的偶合使一步法催化丙烯环氧化酯化合成碳酸丙烯酯的收率达48%. 该催化剂具有较好的稳定性和重复使用性能.
关键词:
钛硅分子筛
,
层剥离
,
季铵盐
,
碳酸丙烯酯
,
功能化
方向青
,
王钰宁
,
邓秀娟
,
吴海虹
,
吴鹏
,
刘月明
,
何鸣元
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.00820
以Ti-MWW分子筛为催化剂,以H2O2为氧化剂,系统研究了氯丙烯环氧化反应的动力学行为.结果表明,该反应速率与Ti-MWW分子筛的用量成正比,是1级反应.当H2O2浓度小于0.67 mol/L时,环氧化反应为1级反应;大于2 mol/L时,为0级反应.随着氯丙烯浓度的增加,环氧化反应级数从1级向0级转变;且只有当其浓度很高时,反应级数才会明显降低.随着分子筛中Ti含量的增加,氯丙烯环氧化反应速率呈S形变化.
关键词:
钛硅分子筛Ti-MWW
,
氯丙烯
,
过氧化氢
,
环氧化反应
,
反应机理
,
动力学
宋芬
,
刘月明
,
汪玲玲
,
张海娇
,
吴海虹
,
吴鹏
,
何鸣元
催化学报
研究了加料方式和底物浓度对钛硅分子筛Ti-MWW催化环己酮液相氨肟化反应的影响.结果表明,加料方式对 Ti-MWW 催化环己酮氨肟化过程有重要影响,过氧化氢的浓度对反应过程也有一定的影响.在过氧化氢缓慢加入反应体系的情况下,环己酮转化率和环己酮肟选择性都高于99%, 而且该反应过程以水作溶剂,对环境友好.
关键词:
钛硅分子筛
,
Ti-MWW分子筛
,
TS-1分子筛
,
环己酮
,
环己酮肟
,
液相氨肟化
汪玲玲
,
刘月明
,
张海娇
,
吴海虹
,
蒋咏文
,
吴鹏
,
何鸣元
催化学报
研究了具有MWW结构的新一代钛硅分子筛Ti-MWW催化剂对烯丙基氯液相环氧化高效合成环氧氯丙烷的催化性能. 结果表明, Ti-MWW的催化活性以及产物选择性均优于传统的钛硅分子筛TS-1. 对于Ti-MWW,合适的溶剂为非质子性溶剂丙酮和乙腈,在该溶剂中环氧化物不易发生溶剂化开环反应;而对于TS-1,合适的溶剂是质子性溶剂甲醇,但甲醇可导致醇醚副产物的生成. 在Ti-MWW催化剂上烯丙基氯的转化率和环氧氯丙烷的选择性都能达到99%以上.
关键词:
钛硅分子筛
,
Ti-MWW
,
TS-1
,
烯丙基氯
,
环氧化
,
环氧氯丙烷
丁姜宏
,
徐乐
,
徐浩
,
吴海虹
,
刘月明
,
吴鹏
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2013.20860
以TiCl4蒸气处理深度脱铝的丝光沸石,采用气固相同晶置换制备了含钛丝光沸石(Ti-MOR),并以H2O2作为氧化剂,考察了釜式反应器中Ti-MOR催化甲乙酮(MEK)与氨的液相氨氧化反应合成甲乙酮肟(MEKO)的性能,进而在连续淤浆床反应器中评价了Ti-MOR的稳定性和选择性.结果表明,在优化的反应条件下,Ti-MOR催化剂上MEK连续氨氧化反应的转化率和MEKO选择性分别达到95％和99％以上,优于传统的钛硅分子筛TS-1;同时,MEK转化率、MEKO选择性、催化剂耐积炭性以及稳定性等指标接近结构重排改性的Ti-MWW催化剂.
关键词:
Ti-MOR分子筛
,
Ti-MWW分子筛
,
钛硅分子筛
,
液相氨氧化
,
甲乙酮
,
甲乙酮肟
孙彩霞
,
李海岗
,
吴海虹
,
刘月明
,
吴鹏
催化学报
以 4-羟基-L-脯氨酸为原料合成了脯氨酸衍生物,并将其固载于介孔SBA-15分子筛上制备了Pro/SBA-15催化剂.用X射线衍射、N2吸附-脱附、扫描电镜和红外光谱等手段对Pro/SBA-15催化剂进行了表征,并考察了催化剂在不对称Mannich反应中的催化性能.结果表明,固载脯氨酸不影响SBA-15的有序介孔结构,只是其孔径、孔体积和BET比表面积有所减小,在不对称Mannich反应中具有较高的催化活性和对映选择性.与均相催化相比,以对硝基苯甲醛为反应物时可得到较高的分离收率(80%)和中等的对映选择性(ee=60%).催化剂通过简单分离后可重复使用4次以上,其催化性能基本保持不变.
关键词:
4-羟基-L-脯氨酸
,
SBA-15分子筛
,
负载型催化剂
,
不对称Mannich反应
,
对硝基苯甲醛
张红娇
,
刘晔
,
蔡月琴
,
吴海虹
,
刘秀丽
催化学报
通过在中性锰卟啉分子中引入季铵阳离子和PF-6阴离子,制备了离子型锰卟啉化合物[M nTTMAPP][PF6]5, 将其与[bmim]BF4及[bzmim]BF4混合构成锰卟啉功能化的多元离子液体复合体系(MnPy-MIL). 实验发现,该体系可以高活性高选择性地催化苯乙烯及其衍生物的环氧化反应. 与传统中性锰卟啉催化体系相比,离子型锰卟啉的抗氧化降解能力提高,卟啉自身聚合受到抑制,催化反应无需有机溶剂和轴向配体的参与,同时催化剂可以循环使用. 少量水的存在可以提高MnPy-MIL体系的催化性能.
关键词:
离子液体
,
锰
,
卟啉
,
苯乙烯
,
环氧化反应
方林
,
张坤
,
李晓红
,
吴海虹
,
吴鹏
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60282-3
利用化学浸渍法将蔗糖负载到SBA-15介孔材料孔道内部,高温炭化形成的多聚苯环经发烟硫酸气相磺化处理后,得到磺酸基团功能化的新型碳-硅介孔复合材料.发烟硫酸气相磺化处理是该材料合成的关键步骤.X射线衍射、扫描电镜和氮气吸附结果表明,碳-硅介孔复合材料经磺酸化处理保持了高度有序的介孔结构.热重、傅里叶变换的红外光谱及吡啶吸附红外光谱结果证明,磺酸功能基团成功的嫁接于碳-硅介孔复合材料孔道的内表面,反应活性中心为Brφnsted酸,酸密度在0.09～0.70mmol/g可以有效调变.当碳负载量为35％时,该复合材料在生物柴油的绿色合成中显示出最优的催化性能,且可重复使用3次以上.
关键词:
固体酸
,
碳材料
,
磺酸功能基
,
生物柴油
,
介孔材料
姚明恺
,
杨俊霞
,
赵松
,
刘月明
,
吴海虹
,
吴鹏
催化学报
以Ti-MWW分子筛为催化剂, H2O2为氧化剂,研究了氯丙烯环氧化制环氧氯丙烷固定床工艺过程的反应规律.结果表明, H2O2的空速对该反应过程起着非常重要的作用.优化的反应参数为: 以乙腈为溶剂, 氯丙烯/H2O2摩尔比为5, 反应温度为333 K, H2O2空速为0 44 h-1.在该条件下氯丙烯转化率、环氧氯丙烷选择性、 H2O2转化率及有效利用率分别达到19 0%, 99 9%, 98 0%和97 0%.
关键词:
氯丙烯
,
环氧化
,
钛硅分子筛
,
固定床
