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Ce-Zr复合氧化物负载Au纳米粒子催化甲醇氧化反应中的载体效应

张鸿 , 刘海超

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2013.20543

采用沉积-沉淀法制备了不同Ce/Zr比的Au/Ce1-xZrxO2(x=0,0.2,0.4,0.6,0.8)催化剂,研究了其催化甲醇完全氧化反应和选择氧化反应中的载体效应.通过X射线衍射、拉曼光谱、X射线光电子能谱、高分辨透射电镜、CO2和NH3程序升温脱附以及CO吸附红外光谱等手段表征了催化剂的结构、组成和酸碱性.结果表明,这些催化剂具有相似的载体粒径和晶相结构、Au担载量、Au粒径和价态以及相似的表面酸碱性等.在甲醇完全氧化和甲醇选择氧化反应中,Au/Ce1-xZrxO2催化剂活性均随载体中Ce/Zr比的减小而降低.与催化剂储氧量,即表面活性氧浓度下降一致.对于甲醇选择氧化反应,甲酸甲酯选择性则随Ce/Zr比减小而升高.这不是由于催化剂表面酸碱性差异所致,而是与催化剂载体中Ce含量降低导致的表面活性氧浓度减小和催化剂的氧化能力减弱密切相关.Au催化剂载体效应本质的认识将有助于为目标氧化反应设计具有更高活性或选择性的催化剂体系.

关键词: 氧化铈 , 氧化锆 , 复合氧化物 , 纳米金 , 甲醇氧化 , 载体效应 , 储氧量 , 甲酸甲酯

SBA-15负载β-Mg2V2O7催化剂的制备及其催化丙烷选择氧化脱氢的性能

张胜红 , 张鸿 , 孙吉莹 , 刘海超

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00451

以MgO修饰的SBA-15为载体,采用浸渍法制备了负载β-Mg2V2O7,催化剂,并运用X射线衍射、拉曼光谱、紫外-可见漫反射光谱和H2程序升温还原等技术对催化剂V中心的结构和还原性能进行了表征.结果表明,β-Mg2V2O7具有与α-Mg2V2O7相同的结构单元,但其催化丙烷氧化脱氢(ODH)反应的初始活性和初始选择性均低于后者.与体相β-Mg2V2O7相比,负载的β-Mg2V2O7上V中心分散度以及丙烷ODH反应活性和选择件更高,520℃时丙烷ODH反应的仞始活性提高了约20倍,丙烯仞始选择性也从休相的88.3%提高到94.1%,接近于α-Mg2V2O7(94.6%),并且在20%的丙烷转化率时也表现出相似的规律.这与表征催化剂选择性的两个木征动力学参数k1k2(丙炕初级ODH和燃烧反应速率常数之比)和k3k1(次级丙烯燃烧和初级丙烷ODH反应速率常数之比)反映出的规律一致.这些对体相和负载的Mg2V2O7催化剂催化丙烷ODH反应木征特性的认识将有助于设计合成更高效的Mg-V-O催化剂,如基于α-Mg2V2O7结构的高分散催化剂,以获得更高的内烷ODH反应活性和选择性.

关键词: 丙烷 , 丙烯 , 氧化脱氢 , 焦钒酸镁 , 负载型催化剂

第五届“吴仲华奖励基金”评选出获奖者

工程热物理学报

根据《吴仲华奖励基金章程》(吴奖[2010]01号),经各高校、中国工程热物理学会和中国科学院工程热物理研究所遴选和推荐,以及吴仲华奖励基金理事会评审,决定授子钟文琪、张、张明明、徐纲4位青年学者“吴仲华优秀青年学者奖”,授予顾超等13位同学“吴仲华优秀学生奖”。

关键词: 基金 , 奖励 , 获奖者 , 中国科学院 , 评选 , 青年学者 , 物理研究所 , 物理学会

粉末冶金国家重点实验室

粉末冶金国家重点实验室

中国材料进展

粉末冶金国家重点实验室(以下简称实验室)依托于中南大学,是国内惟一的粉末冶金材料领域的国家重点实验室,现已发展成为我国乃至国际上从事粉末冶金高层次科研、培养高级人才、进行国内外合作科研的综合基地。中国工程院黄伯云院士现为重点实验室主任。主要研究方向:相图计算与材料设计;粉末冶金过程理论与模拟;制粉、成形、烧结与全致密化新技术应用基础研究;粉末冶金新材料制备原理与性能;先进航空刹车副用复合材料;纳米粉末及纳米晶块状材料等。其中材料的相图、相变及合金设计研究是实验室的重要研究方向之一。自1978年黄培云院士和金展院士开辟该研究方向以来,相关研究工作在国际上产生了重大影响。杜勇教授作为金展院士和黄培云院士培养的第一位博士,对该研究方向的发展做出了重要贡献。其团队经过10余年的创新研究,取得了一系列的重要成果。

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