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多级孔ZSM-5分子筛:丰富的外表面酸中心和良好的二甲苯异构化催化性能

周健 , 刘志成 , 李丽媛 , 王仰东 , 高焕新 , 为民 , 谢在库 , 唐颐

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60602-0

多级孔沸石分子筛的结构性质及其催化性能是近年来分子筛研究的热点.本文采用蒸汽辅助晶化的方法制备了多级孔ZSM-5沸石分子筛,采用NH3程序升温脱附和原位吸附红外光谱等方法研究了其表面酸性质,用邻二甲苯异构化反应考察了其催化性能.结果表明,多级孔结构分子筛的结晶度和总酸量有所下降,但Lewis酸中心却有所增加.进一步研究发现,多级孔结构分子筛的外表面酸中心数量远高于常规分子筛,从而证实了多级孔结构可以将更多的酸中心暴露到外表面;而外表面酸中心数量的增多和扩散传质的改善是多级孔ZSM-5分子筛在邻二甲苯异构化反应中具有更高催化活性和对二甲苯产率的重要原因.

关键词: 多级孔结构 , ZSM-5分子筛 , 表面酸中心 , 催化 , 二甲苯异构化

HZSM-5沸石中Lewis酸与Br(o)nsted酸协同作用下的甲基环己烷开环反应

宋晨海 , 王蒙 , 赵理 , 薛念华 , 彭路明 , 郭学锋 , 丁维平 , 为民 , 谢在库

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60721-9

由于水蒸气处理HZSM-5生成的骨架外铝在分子筛中体现Lewis酸性,分子筛中骨架外铝物种的可移动性导致Lewis酸与分子筛本身的Br(o)nsted酸在空间上具有临近性.当甲基环己烷分子在HZSM-5的笼中转化时,Lewis酸与Br(o)nsted酸的协同作用加快了甲基环己烷分子的转化速率,且骨架外铝物种浓度越高,这种协同效应越明显.而产物的选择性只与催化剂的孔道结构有关,与水蒸气处理所导致的酸性质的变化无关.

关键词: 甲基环己烷 , HZSM-5 , 水蒸气处理 , 协同效应 , Lewis酸 , Br(o)nsted酸

CO2气氛下MCF负载氧化钒催化剂上乙苯脱氢反应

李春光 , 缪长喜 , 聂颖颖 , 乐英红 , 顾松园 , 为民 , 华伟明 , 高滋

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(10)60099-X

以介孔氧化硅泡沫MCF为载体合成了一系列负载型氧化钒催化剂(V含量为2%~10%).采用N2吸附、X射线衍射和H2程序升温还原对V/MCF催化剂的结构和织构性质进行了表征,并评价了催化剂在CO2气氛下的乙苯脱氢性能.V/MCF催化剂具有较高的乙苯脱氢活性,其中V含量为6%的催化剂具有最高的反应活性.V/MCF催化剂的乙苯脱氢活性显著高于V/MCM-41,这是由于前者具有较高的可还原性以及较好的扩散性能.CO2气氛下的乙苯转化率明显高于N2气氛下的,这归因于CO2与乙苯发生氧化脱氢,并通过逆水煤气变换反应在线除去脱氢反应生成的氢.

关键词: 氧化钒 , 介孔氧化硅泡沫 , 负载型催化剂 , 乙苯脱氢 , 苯乙烯 , 二氧化碳

SnO2-Nb2O5/MgAl2O4/α-Al2O3催化环氧乙烷水合制乙二醇

李应成 , 闫世润 , 为民 , 谢在库 , 陈庆龄 , 岳斌 , 贺鹤勇

催化学报

采用水热稳定的MgAl2O4尖晶石对α-Al2O3载体表面进行修饰,采用具有较强亲水性能的SnO2对活性组分Nb2O5进行修饰,制备了SnO2-Nb2O5/MgAl2O4/α-Al2O3催化剂,并用于环氧乙烷水合制乙二醇反应. 采用X射线衍射、红外光谱和程序升温脱附研究了Sn/Nb摩尔比对催化剂酸性、环氧乙烷在催化剂表面的吸附状态和吸附强度以及催化剂性能的影响. 结果表明, Sn/Nb摩尔比明显影响催化剂的组成和结构;催化剂的结构不同,环氧乙烷在催化剂表面的吸附强度存在明显差别,催化剂的催化性能明显不同.

关键词: 氧化铌 , 氧化铝 , 氧化锡 , 镁铝尖晶石 , 环氧乙烷 , 水合 , 乙二醇

焙烧温度对Nb2O5/α-Al2O3催化剂结构及催化性能的影响

李应成 , 闫世润 , 为民 , 谢在库 , 陈庆龄 , 岳斌 , 贺鹤勇

催化学报

制备了Nb2O5/α-Al2O3催化剂并用于环氧乙烷水合反应制乙二醇,采用X射线衍射,热重-差热分析,红外光谱,吸附氨的程序升温脱附,吸附环氧乙烷的程序升温脱附,扫描电镜和透射电镜研究了焙烧温度对催化剂物理化学性质及催化性能的影响. 结果表明,焙烧温度明显影响氧化铌催化剂的结构、酸量及酸强度. 催化剂的结构不同,环氧乙烷在催化剂表面的吸附强度存在明显差别,而催化剂的酸量和酸强度影响其催化性能.

关键词: 氧化铌 , 氧化铝 , 环氧乙烷 , 乙二醇 , 水合 , 焙烧温度

涂料研磨过程控制优化

为民 , 尹沙沙

涂料工业 doi:10.3969/j.issn.0253-4312.2011.01.018

随着科技的发展,涂料生产线的工艺优化成为人们重视的问题,而在涂料生产过程中,对研磨过程又有着严格要求.鉴于此,本文以研磨时间为目标函数建立研磨过程模型,得出研磨时间和研磨压力的关系曲线,并采用蚁群算法对该曲线进行实时优化处理.由最后的仿真可以看出,利用蚁群算法对曲线进行优化,可以保证在研磨过程中快速寻找到最优工作时间值,既能节能降耗,又保证产品质量且降低r研磨过程的成本.

关键词: 涂料研磨优化 , 过程优化 , 蚁群算法

纳米线堆积的铁硅球体催化剂用于费托合成

陈立峰 , 宋卫林 , 张亚红 , 为民 , 吴良华 , 唐颐

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60135-2

以共沉淀法所制的工业铁硅球体催化剂(indus-FS)为原料,用改进的有机胺蒸气相传输转化法,得到了负载高分散铁的交织氧化硅纳米线球体催化剂(NW-FS),并用于费托合成反应.在所制纳米线催化剂中,原料催化剂中氧化硅在氧化铁诱导下成功地转变成纳米线交织微球载体,而氧化铁组分则高度分散在氧化硅纳米线上.用扫描电镜、透射电镜、X射线衍射、低温氮吸附、X射线光电子能谱和程序升温还原等方法对所得纳米线催化剂进行了表征.在费托合成中,纳米线铁硅催化剂由于其特殊的堆积结构所导致的低的扩散阻力和高的铁活性组分分散度,提高了低碳烯烃尤其是乙烯的选择性.纳米线铁硅催化剂上低碳产物(C2-C4)的烯烷比为3.3,高于母体工业催化剂的1.9.

关键词: 纳米线 , 纳米金属催化剂 , 费托合成 , 煤化工 , 二次反应

无粘结剂成型的Zn/ZSM-5催化剂上混合碳四烃类芳构化反应性能

李玉宁 , 任丽萍 , 李亚男 , 金照生 , 滕加伟 , 为民

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10107

制备了无粘结剂成型的Zn/ZSM-5分子筛催化剂,并与机械压片和引入氧化铝或氧化硅粘结剂成型的催化剂相比较,采用N2-物理吸附-脱附、扫描电子显微镜、NH3-程序升温脱附、吡啶吸附红外光谱和X射线光电子能谱等手段对催化剂进行了表征,并评价了催化剂上混合碳四烃类芳构化反应性能.结果表明,相对于机械压片和引入粘结剂成型的催化剂,采用无粘结剂成型的Zn/ZSM-5催化剂具有较大的比表面积,负载的Zn物种分布更加均匀,因而在混合碳四烃类芳构化过程中表现出较高的催化活性和稳定性.

关键词: 无粘结剂 , , ZSM-5分子筛 , 负载型催化剂 , 混合烃类 , 芳构化

镁改性HZSM-5对Cu-ZnO-Al2O3/HZSM-5催化合成气直接制二甲醚反应的影响

毛东森 , 张斌 , 宋庆英 , 为民 , 陈庆龄

催化学报

采用浸渍法制备了一系列MgO改性的HZSM-5分子筛,并以MgO/HZSM-5为甲醇脱水催化剂与Cu-ZnO-Al2O3甲醇合成催化剂组成双功能催化剂,在连续流动加压固定床反应器上考察了其对合成气直接制二甲醚反应的催化性能.结果表明,以适量MgO改性的HZSM-5分子筛组成的双功能催化剂上,二甲醚选择性可高达64.8%,CO2和烃类副产物的选择性分别为30.2%和0.4%;由未改性的HZSM-5分子筛组成的双功能催化剂上,二甲醚选择性仅为49.1%,CO2和烃类副产物的选择性则分别高达37.1%和9.3%.当MgO含量过高时,则CO转化率和二甲醚选择性均降低.根据实验结果,提出了甲醇在MgO/HZSM-5上脱水的反应机理.

关键词: 合成气 , 二甲醚 , 双功能催化剂 , 甲醇脱水 , 甲醇合成 , HZSM-5分子筛 , 氧化镁 , , 氧化锌 , 氧化铝

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