张磊
,
潘立卫
,
倪长军
,
孙天军
,
赵生生
,
王树东
,
胡永康
,
王安杰
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.20750
采用共沉淀法制备了 CuO/ZnO/CeO2/ZrO2甲醇水蒸气重整制氢催化剂,探讨了沉淀温度对催化剂活性和 CO 选择性的影响,并采用 N2吸附-脱附、X 射线衍射、程序升温还原和 N2O 滴定等手段对催化剂进行了表征.结果表明,沉淀温度对CuO/ZnO/CeO2/ZrO2催化剂结构和性质的影响很大.当沉淀温度为60°C 时,所得催化剂的性能最佳.与工业催化剂相比,以CeZr 取代 Al2O3为载体,可大幅度提高催化剂低温活性,有效抑制 CO 的生成,简化了后续 CO 的处理过程.这对甲醇燃料电池重整制氢体系的应用具有重要意义.
关键词:
氢
,
甲醇水蒸气重整
,
沉淀温度
,
氧化铜
,
氧化锌
,
氧化铈
,
氧化锆
刘欣一
,
王树东
,
袁中山
,
周谨
,
刘娜
,
张纯希
,
付桂芝
催化学报
用共沉淀法制备了不同Ce/Zr比的CeO2-ZrO2复合氧化物,用浸渍法制备了Pt/CeO2-ZrO2水煤气变换催化剂,并对该催化剂进行了活性评价.结果表明,与传统的Cu基低变催化剂相比,该催化剂具有操作温度范围宽和抗氧化冲击等优点,具有应用于车载重整制氢过程的潜力.考察了温度、空速和汽/气比等条件对催化剂活性的影响,对催化剂的制备参数和工艺参数进行了研究.结果表明,不同Ce/Zr比的Pt/CeO2-ZrO2催化剂的活性相差很大,其中Pt/Ce0.8Zr0.2O2变换催化剂活性最高.XRD结果表明,制备的Pt/Ce0.8Zr0.2O2形成了固溶体.通过增加单位质量催化剂表面的Pt原子数可提高催化剂的活性.
关键词:
铂
,
氧化铈
,
氧化锆
,
复合氧化物
,
水煤气变换
,
车载重整制氢
刘莹
,
王胜
,
高典楠
,
王树东
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.20340
采用浸渍法制备了Ni掺杂的Pd/Al2O3催化剂,考察了其低浓度甲烷催化燃烧活性和水热稳定性.结果表明,随着Ni的引入及其含量的增加,Pd/Al2O3催化剂性能明显提高,Ni含量至20％时,在0.4％ CH4,4％ H2O和空气平衡的原料气组成,80000 h-1空速和600℃条件下反应150 h后,CH4转化率仍能保持在97.5％以上.X射线衍射、H2程序升温还原、NH3程序升温脱附和透射电镜等结果表明,NiAl2O4晶相的形成改善了载体酸性和活性组分的分散度,从而提高了催化剂性能.
关键词:
钯
,
氧化铝
,
镍
,
甲烷
,
催化燃烧
刘娜
,
袁中山
,
张纯希
,
王淑娟
,
李德意
,
王树东
催化学报
以溶胶-凝胶法制备出粒子尺度均一的Ce-Zr溶胶. TEM和XRD结果表明, 1073 K焙烧后, Ce-Zr复合氧化物的粒径仍保持在20～50 nm. 将Ce-Zr溶胶作为甲醇自热重整制氢Zn-Cr整体催化剂的涂层,考察了溶胶在涂层多次重复过程中的稳定性和干燥方式对Ce-Zr涂层龟裂程度的影响. 结果表明,对多次使用后的溶胶进行胶溶处理可以有效控制涂层制备过程中胶体粒子的大小; 微波干燥更加有利于蜂窝陶瓷载体各通道中Ce-Zr涂层的均匀干燥; Ce-Zr涂层的引入显著提高了甲醇自热重整Zn-Cr整体催化剂的稳定性,这归因于Ce-Zr涂层提高了催化剂的氧化还原活性,使其能量匹配更好,避免了热点的产生,从而抑制了催化剂的烧结与失活.
关键词:
氧化铈
,
氧化锆
,
春涎趸
,
溶胶-凝胶法
,
氧化锌
,
氧化铬
,
整体催化剂
,
甲醇自热重整
李鹏
,
王小芳
,
原晓华
,
王树东
,
陆世维
催化学报
首次研究了2-硒代咪唑类化合物催化的一氧化碳对胺的羰基化生成对称脲或(噁)唑啉-2-酮的反应,目标产物收率中等到良好.与传统的单质硒催化的羰基化反应相比,新催化体系有效避免了有恶臭气味的含硒化合物的产生.
关键词:
1,3-二烷基-2-硒代咪唑
,
硒
,
一氧化碳
,
胺
,
羰基化
,
脲
,
(噁)唑啉-2-酮
王新昕
,
郏景省
,
穆昕
,
潘立卫
,
王树东
催化学报
研究了金属壁载PdZn/Al2O3/FeCrAl催化剂在不锈钢平板式微型制氢反应器中对甲醇水蒸气重整制氢的催化性能. 结果表明,在反应温度为350 ℃, 甲醇GHSV=1.6 L/(g·h), 水/ 醇摩尔比为1.2时,甲醇转化率可达100%, H2选择性达99%以上,出口CO含量低于0.5%, 同时催化剂具有很好的稳定性.
关键词:
钯锌合金
,
金属壁载型催化剂
,
甲醇水蒸气重整
,
氢气
张建国
,
郏景省
,
张纯希
,
王树东
催化学报
将孔密度为400 cells/in2的Fe-20Cr-5Al金属蜂窝基体经过高温氧化后,负载Al2O3涂层,再浸渍贵金属铂,制备出用于CO选择性氧化的Pt/Al2O3涂层金属蜂窝催化剂. 金属蜂窝基体经过900 ℃高温氧化 10 h 后,表面呈现钉针状结构,这种结构可以提高基体与Al2O3涂层的相容性. 最佳的Al2O3涂层负载顺序为乳胶-溶胶-乳胶. 在120 ℃时, Pt/Al2O3涂层金属蜂窝催化剂的CO选择性氧化反应活性和选择性分别为54.0%和42.5%, 为相同条件下陶瓷蜂窝催化剂的1.7和1.4倍.
关键词:
金属蜂窝催化剂
,
高温氧化
,
一氧化碳
,
选择性氧化
李烨
,
程昊
,
李德意
,
秦永生
,
王树东
催化学报
采用程序升温氨脱附、程序升温还原和X射线光电子能谱分析手段表征了加入WO3前后CeO2-ZrO2颗粒催化剂的表面性能变化. 结果表明,WO3一方面增加了催化剂的酸性,另一方面略微提高了催化剂的氧化还原性能. 在氨选择性催化还原氮氧化物反应中,当NH3/NO=1, 空速为 90 000 h-1 的条件下, CeO2-ZrO2催化剂上氮氧化物转化率低于65%, 而10%WO3/CeO2-ZrO2催化剂催化活性大于80%, 所对应的温度区间为220～420 ℃. 通入10%CO2和10%H2O后,由于竞争吸附, CeO2-ZrO2催化剂上的氮氧化物转化率低于46%, 而10%WO3/CeO2-ZrO2催化剂上的氮氧化物转化率大于80%的温度区间移至230～500 ℃.
关键词:
氧化钨
,
氧化铈
,
氧化锆
,
氮氧化物
,
氨
,
选择性催化还原
王铭浩
,
苏宏久
,
周谨
,
王树东
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60609-3
使用浸涂法和氨气吸收沉积法制备了新型用于苯选择加氢的具有蛋壳型分布的Ru/Al2O3-ZrO2-NiO/堇青石蜂窝整体催化剂,且在固定床整体反应器中对其性能进行了测试.该催化剂显示了较优的选择性和稳定性,并且在低的ZnSO4浓度(0.5％问题)下环己烯产物收率可达24.7％.采用N2吸附-脱附法,电感耦合等离子体发射光谱,光学显微镜,扫描电子显微镜及能量色散X射线光谱仪等技术研究了影响催化剂性能的因素.结果表明,NiO的引入减少了涂层中的微孔含量,有利于在低的添加剂浓度下提高环己烯选择性.ZrO2的存在抑制了涂层的烧结,保证涂层在1373K高温焙烧后仍有较大的比表面积.Ru的蛋壳分布、薄的涂层厚度、较少的微孔含量、较大的比表面积和狭窄的孔分布可能是影响整体蜂窝催化剂中该特殊催化行为的重要因素.
关键词:
整体催化剂
,
涂层
,
苯
,
环己烯
,
选择性加氢
,
尖晶石
,
氧化锆
,
氧化镍
