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共沉淀法制备Cr-Mn复合氧化物及其低温催化还原NOx性能

李雪辉 , 李华 , 高翔 , 陈志航 , 杨青 , 芙蓉 , 乐夫

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2011.00832

采用共沉淀法制备了一系列具有CrMn1.5O4晶相的新型Cr-Mn复合氧化物催化剂并用于低温有氧条件下氨选择性催化还原(SCR)NOx.结果表明,NOx转化率随着Cr/(Cr+Mn)摩尔比从0.1到0.4的增加而升高.其中Cr(0.4)-MnOx具有较高的低温活性,在140℃,空速为30 000h-1的条件下,NOx转化率可高达90%.利用N2吸附法,X射线衍射及X射线光电子能谱对系列催化剂进行了表征,发现通过添加Cr元素,可形成新型CrMn1.5O4活性物相;由于Cr元素对催化剂表面电子性能具有调变作用,Mn元素主要以高氧化态形式Mn4+及Mn3+富集,不仅可以促进对NO的氧化,而且有利于对NH3的吸附和活化,从而使该催化剂具有较好的低温SCR活性.

关键词: 共沉淀 , 氮氧化物 , 选择性催化还原 , , 低温 , ,

新型铬锰复合氧化物低温选择性催化氨还原NOx

陈志航 , 李雪辉 , 高翔 , 江燕斌 , 吕扬效 , 芙蓉 , 乐夫

催化学报

采用柠檬酸法合成了一系列铬锰复合氧化物催化剂,利用X射线衍射及X射线光电子能谱研究了催化剂活性相态,并考察了铬锰摩尔比对反应活性的影响. 结果表明,该体系在有氧条件下氨低温选择性催化还原氮氧化物反应中显示出优异的活性,其中Cr(0.4)-MnOx催化剂具有最佳低温催化活性,在空速 30 000 h-1和120 ℃条件下, NOx转化率达98.5%, N2选择性达100%. 在MnOx中添加Cr后形成了CrMn1.5O4晶相, 该相态在低温选择性催化还原NOx过程中起重要作用.

关键词: 铬锰复合氧化物 , 低温 , 选择性催化还原 , 氮氧化物 ,

酚醛树脂基活性炭微球的电化学性能研究Ⅰ.酚醛树脂基微球制备过程的研究

芙蓉 , 李开喜 , 吕春祥 , 吕永根 , 李强 , 李建刚 , 孙成功

新型炭材料 doi:10.3969/j.issn.1007-8827.2005.01.011

选用线型酚醛树脂为原料,采用乳化法可制得微球.为了揭示微球的成型,考察了在制备过程中酚醛树脂乙醇溶液的浓度、搅拌速率、成球终温、固化剂及表面活性剂的数量对酚醛树脂基微球的影响.研究结果表明:微球球径随着树脂溶液浓度的降低而减小,亦随搅拌速率的降低而减小;当搅拌速率为400r/min左右,表面活性剂的浓度在0.28mol/L~0.74mol/L,固化剂量的质量分数为6.0%(基于酚醛树脂)时,可得到球形度良好的微球.在高于树脂软化点以上成球终温对成球影响不大.

关键词: 酚醛树脂 , 乳化法 , 制备 , 微球

咪唑根碱性离子液体在水介质Knoevenagel反应中的催化作用

陈学伟 , 宋红兵 , 李雪辉 , 芙蓉 , 钱宇

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2011.01238

报道了咪唑根1-丁基-3-甲基咪唑([Bmim]Im)碱性离子液体的合成与表征,该离子液体具有强碱性和较好的热稳定性.碱性离子液体[Bmim]Im用于催化水介质中Knoevenagel反应,发挥了碱催化剂与相转移催化剂双重作用.此外,离子液体[Bmim]Im及其水溶液还具有良好的循环使用性能.水介质、低催化剂用量、室温与高收率、简单的后处理操作是该催化体系的主要特点.

关键词: 咪唑根 , 碱性 , 离子液体 , 水介质 , Knoevenagel反应

针状焦基活性炭的制备及其作为EDLCs电极材料的电化学性能

李强 , 李开喜 , 芙蓉 , 孙国华

新型炭材料 doi:10.3969/j.issn.1007-8827.2005.04.009

以针状焦生焦为原料,通过KOH化学活化法,在不同活化条件下制备出一系列高比表面积活性炭,并对这些活性炭进行了孔结构表征.而后以30 % KOH溶液为电解液,测试了由所获活性炭制备的一系列电极的电双层电容性能.结果表明:在碱炭比7:1、活化温度850 ℃时,所制活性炭的BET比表面积为2 728 m2/g,孔容为2.14 cm3/g,统计平均孔径为4.4 nm,大中孔孔容占总孔孔容约50 %.该活性炭电极的比电容达305 F/g,有相对较高的能量密度、良好的功率特性以及双电层电容特性.

关键词: 针状焦生焦 , 活性炭 , 双电层电容 , 循环伏安

绿色离子液体中纳米钯催化剂的制备及其催化Heck-Mizoroki反应性能

芙蓉 , 唐思思 , 于英豪 , 乐夫 , 尹标林 , 李雪辉

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60224-2

发展了在非卤素绿色离子液体1-丁基-3-甲基咪唑离子液体乳酸盐中制备纳米Pd催化剂的简便化学方法.透射电镜结果表明, Pd纳米粒子高度分散在[Bmim]Lac离子液体中,平均粒径为2.2–3.1 nm. Pd纳米粒子的大小随着体系中[Bmim]Lac与Pd(OAc)2摩尔比减小和温度升高而增大.考察了离子液体稳定纳米Pd催化剂(PdNPs@[Bmim]Lac)催化Heck-Mizoroki反应性能,并对反应条件进行了优化.结果表明,所制备的离子液体稳定的纳米Pd催化剂在优化条件下可高效催化系列卤代芳烃与烯烃的Heck-Mizoroki反应,且可循环使用6次.

关键词: 钯纳米粒子 , Heck-Mizoroki反应 , 1-丁基-3-甲基咪唑离子液体乳酸盐 , 绿色离子液体

咪唑阴离子型碱性离子液体的合成及其催化Knoevenagel缩合反应

陈学伟 , 李雪辉 , 宋红兵 , 吕扬效 , 芙蓉 , 胡艾希

催化学报

设计合成了由1-丁基-3-甲基咪唑阳离子与咪唑阴离子搭配的[bmim]Im新型碱性离子液体并对其碱性进行研究.[bmim]Im离子液体的碱性与[bmim]OH的碱性接近且强于[bmim]OAc.在水溶液及室温条件下,2%的[bmim]Im离子液体对系列芳香醛与活泼的亚甲基化合物之间的Knoevenagel缩合反应具有较好的催化性能,目标产物的收率达到86%~95%,选择性为100%.同时,该催化剂体系具有良好的循环性能.

关键词: 咪唑阴离子 , 碱性离子液体 , 催化 , Knoevenagel缩合反应

酚醛树脂基活性炭微球的电化学性能Ⅱ.作为EDLC电极材料的活性炭微球的制备及电化学性能

芙蓉 , 李开喜 , 吕永根 , 李强 , 吕春祥 , 孙成功

新型炭材料 doi:10.3969/j.issn.1007-8827.2006.03.005

用直流恒流循环法考察在不同的活化条件下得到的酚醛树脂活性炭微球作为双电层电容器电极的电化学性能.结果表明,要得到高比电容的电容器电极材料,水蒸气活化的最佳条件为:在800℃下活化1 h,水蒸气的量控制为氮气量的40%.在此条件下得到的酚醛树脂活性炭微球作为电极具有良好的循环充放电性能,比电容可达到143F/g,充放电效率高达98%.在2.0nm~7.5nm之间的孔对活性炭微球的比电容影响显著.

关键词: 双电层电容器 , 活性炭微球 , 电化学性能

Pd/羧基功能化离子液体选择性催化氧化苯乙烯

李雪辉 , 耿卫国 , 芙蓉 , 乐夫

催化学报

利用羧基对咪唑型离子液体的阳离子进行功能化,得到一系列具有不同羧基数目及与不同阴离子搭配的N-羧基功能化咪唑离子液体(TSILs), 进而构筑PdCl2/TSILs催化剂体系. 以过氧化氢为氧化剂,将PdCl2/TSILs用于选择性催化氧化苯乙烯合成苯乙酮. 研究结果表明, PdCl2/TSILs催化体系对目标反应具有理想的催化性能,羧基功能化离子液体的阳离子及其搭配的阴离子对苯乙酮的选择性和产率均有显著的影响. 阳离子的羧基数目越多,阳离子的不对称性越高, PdCl2/TSILs催化剂体系的活性越好. 含有相同阳离子的PdCl2/TSILs催化剂体系,其催化性能按照阴离子PF-6<H2PO-4<Cl-<BF-4的顺序递增且与其酸强度顺序相反. 含有三羧基的功能化离子液体与PdCl2构筑的催化剂体系具有最佳的催化性能,在55 ℃下,该催化剂体系的转换频率值达到125 h-1, 苯乙烯可以完全转化且苯乙酮的选择性为91%.

关键词: 羧基 , 功能化离子液体 , , 苯乙烯 , 选择性催化氧化 , 苯乙酮 , 咪唑阳离子

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