郝建英
,
王英勇
,
童希立
,
靳国强
,
郭向云
材料导报
以淀粉和工业水玻璃为原料,经过碳热还原反应制备出碳化硅纳米线.采用XRD、SEM、氮吸附-脱附和荧光光谱仪(PL)对所制备的样品进行表征,同时考察了碳硅比(物质的量比,下同)对碳化硅形貌、比表面积和荧光性能的影响.结果表明,当碳硅比为4.5时,合成的碳化硅为直的纳米线,比表面积为45m2/g,发光强度也达到最大.
关键词:
碳化硅
,
纳米线
,
碳热还原
,
水玻璃
,
荧光
马海龙
,
王英勇
,
靳国强
,
郭向云
新型炭材料
doi:10.1016/S1872-5805(08)60031-1
以甲苯为碳源,二茂铁为催化剂,噻吩为生长促进剂,通过化学气相沉积方法得到了多分叉结构的炭.借助SEM、XRD和EDX考察了硫元素对产物的形貌和微观结构的影响.结果表明,当甲苯中的噻吩体积分数在0.01%～1%变化时,产物形貌由树状逐渐衍变为分支状.树状炭南较长而笔直的多分叉炭纤维构成,而分支状炭则由较短且弯曲的炭纤维构成.XRD结果表明硫元素对产物的微观结构没有明显的影响.
关键词:
形貌衍变
,
分支状炭
,
硫
,
化学气相沉积
崔艳丽
,
郭晓宁
,
王英勇
,
郭向云
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60258-8
以高比表面积碳化硅为载体,通过液相还原法制备出Pd/SiC催化剂,并用于催化碘代芳烃和芳基硼酸羰化Suzuki偶联反应.利用X射线衍射、电感耦合等离子体质谱和高分辨透射电子显微镜等对催化剂进行了表征.结果表明, SiC表面的Pd纳米颗粒分散均匀,平均粒径约为2.8 nm.在优化溶剂、碱、压力和温度等反应条件后,发现以3 mmol的K2CO3和10 mL苯甲醚分别为碱和溶剂,1.0 mmol碘苯和1.5 mmol苯硼酸在3 wt% Pd/SiC催化剂存在的条件下,在CO压力为1.0 MPa和100oC下反应8 h即可实现羰化偶联,碘苯转化率为90%,二苯甲酮选择性为99%.并且, Pd/SiC对含有不同官能团的碘代芳烃和芳基硼酸羰化Suzuki偶联反应具有较好的普适性.同时, Pd/SiC也具有较好的稳定性,经5次循环反应后,碘苯转化率从90%降至76%；催化剂活性降低的主要原因是活性组分Pd在有机反应体系中的流失.
关键词:
钯/碳化硅
,
羰化Suzuki偶联
,
碘代芳烃
,
芳基硼酸
,
多相催化
马海龙
,
靳国强
,
王英勇
,
郭向云
新型炭材料
doi:10.3969/j.issn.1007-8827.2007.02.006
以甲苯为碳源,二茂铁为催化剂前躯体,噻吩为生长促进剂,在不同条件下通过甲苯催化热解反应得到不同的炭产物.借助TEM和XRD考察了催化剂和促进剂对热解产物形貌和结构的影响.研究发现,不使用任何催化剂和促进剂时,甲苯热解产物为纳米级球状炭颗粒,且部分颗粒之间会发生各向异性排列,形成链状物.单独使用二茂铁时,产物为球状炭包裹铁纳米颗粒.而二茂铁和噻吩同时使用时,产物的形貌随噻吩浓度的不同而变化.结果表明,铁和硫的协同作用对甲苯热解的反应过程和产物形貌影响很大.
关键词:
协同作用
,
甲苯
,
热解
李宝梅
,
王英勇
,
靳国强
,
郭向云
材料导报
以廉价的煤和Na2 SiO3·9H2O为原料,辅以Fe(NO3)3·9H2O为助剂,在1300℃氩气气氛下通过碳热还原反应制备出碳化硅纳米颗粒.采用X射线分析衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、荧光光谱仪(PL)和低温氮吸附-脱附对所制备的碳化硅样品进行了表征.结果表明,制得的p-SiC纳米颗粒尺寸介于20～60nm,当n(Fe)/n(Si) =0.01时,碳化硅颗粒比表面积最高,为32m2/g.
关键词:
碳化硅颗粒
,
煤
,
碳热还原
,
荧光
王一冰
,
郭晓宁
,
吕曼乾
,
翟兆洋
,
王英勇
,
郭向云
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(17)62785-2
卤代苯与酚类化合物反应制取二芳基醚是现代有机合成中的一个重要反应.传统的二苯醚合成方法是铜催化卤代苯与酚类化合物的Ullmann型C-O偶联反应,但是这种方法需要苛刻的反应条件.后来,人们发现了Pd(0)和Cu(Ⅰ)基催化剂,但是前者成本较高,且需要使用昂贵的配体,因此其应用受到了限制,而铜作为一种成本较低的催化剂受到了越来越多的关注.铜催化剂可以分为均相和非均相两大类.均相铜催化剂使用的是铜盐,并且需要加入配体,成本较高,且不易分离和循环利用.非均相铜催化剂研究较多的是CuO,Cu2O及Cu纳米颗粒,其中Cu2O纳米颗粒催化剂对Ullmann型C-O偶联反应具有很高的催化活性,但是它在潮湿的空气中容易被氧化,因此需要寻找一种合适的载体防止Cu2O纳米颗粒被氧化.SiC具有优良的化学稳定性及导电导热性能,并且作为载体己经成功应用到很多热催化及光催化反应中.本文以高比表面积的SiC为载体,以二乙二醇作为溶剂和还原剂,采用传统的两步液相还原法制备了Cu2O/SiC催化剂,并通过X射线衍射、X射线光电子能谱、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和H2程序升温还原等方法对Cu2O/SiC催化剂进行了表征.SEM和TEM结果表明,Cu2O纳米颗粒均匀分散在SiC表面,同时上述表征结果都表明Cu在SiC上主要以Cu2O的形式存在.将制备的Cu2O/SiC催化剂用于催化卤代芳烃与酚类的Ullmann C-O偶联反应中.以碘苯和苯酚的Ullmann C-O偶联反应为模型实验,考察了反应温度、反应时间、溶剂、碱的种类及用量和催化剂用量等条件的影响,得到了碘苯与苯酚UllmannC-O偶联反应的最优反应条件为:卤代芳烃14 mmol,酚类14 mmol,1.0当量的Cs2CO3,Cu2O/SiC(5 wt％) 10 mg,四氢呋喃10mL,在Ar气氛下150℃反应3h.在该条件下,二苯醚收率达到97％,转化频率(TOF)高达1136 h-1.Cu2O/SiC催化剂对Ullmann C-O偶联反应具有很好的普适性,并且对Ullmann C-S偶联反应也表现出很高的活性,TOF高达1186h-1.以碘苯和苯酚的Ullmann C-O偶联反应为基准实验,对催化剂的循环稳定性进行了考察.Cu2O/SiC催化剂五次循环后二苯醚的收率从97％降低至64％,这主要是由于活性组分Cu2O的流失所致.
关键词:
氧化亚铜
,
碳化硅
,
Ullmann偶联
,
O-芳基化
,
酚类
,
卤代芳烃
