王月娟
,
王雪俐
,
谢冠群
,
鲁继青
,
金炜阳
,
刘西敬
,
罗孟飞
催化学报
通过γ-氨丙基三甲氧基硅烷(APTS)偶联与Cu2+离子络合两步法将CuO负载到介孔分子筛SBA-15上,制得CuO/SBA-15催化剂,考察了催化剂的巴豆醛选择性加氢反应性能. 通过X射线粉末衍射、氮气吸脱附和程序升温还原(TPR)技术对催化剂进行了表征. 结果表明, SBA-15分子筛负载CuO后保持原有的介孔结构,但是孔容和比面表积随着CuO负载量的增大而下降. TPR结果表明CuO/SBA-15系列催化剂有三种CuO物种: 高分散CuO、晶相CuO和进入SBA-15分子筛骨架的Cu2+. 高分散CuO物种对巴豆醛加氢反应的催化活性最高,晶相CuO物种次之,而进入SBA-15分子筛骨架的Cu2+物种几乎没有活性.
关键词:
氧化铜
,
SBA-15分子筛
,
巴豆醛
,
加氢
,
γ-氨丙基三甲氧基硅烷
金凌云
,
何迈
,
鲁继青
,
贾爱平
,
苏孝文
,
罗孟飞
催化学报
以Y(NO3)3为前驱体制备了Y2O3涂层的堇青石蜂窝陶瓷载体. 扫描电子显微镜、X射线能谱和超声波振荡等表征结果表明, Y2O3涂层不但具有良好的抗振荡性和粘结强度,而且具有很强的吸附催化剂活性组分(H2PdCl4)的能力,适合制备负载型Pd催化剂. 以甲苯和乙酸乙酯完全燃烧为模型反应考察了催化剂的活性,发现以Y2O3涂层堇青石蜂窝陶瓷为载体的整体式Pd/Y2O3催化剂具有良好的催化活性和热稳定性,甲苯和乙酸乙酯催化燃烧的T99 分别为210和300 ℃;催化剂经900 ℃焙烧 4 h 后, T99 仅提高20 ℃, 表明催化剂具有很高的热稳定性. 催化剂的X射线衍射、拉曼光谱和程序升温还原结果表明, Pd/Y2O3催化剂经低温焙烧时, Y2O3和PdO均高度分散在堇青石蜂窝陶瓷的表面,而高温焙烧使催化剂活性组分PdO晶粒增大,从而导致催化剂活性下降.
关键词:
氧化钇涂层
,
堇青石整体式催化剂
,
钯
,
甲苯
,
乙酸乙酯
,
催化燃烧
王月娟
,
郭美娜
,
鲁继青
,
罗孟飞
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10506
采用浸渍法制备了介孔Al2O3 (M-Al2O3)负载PdO催化剂,考察了其催化CH4燃烧反应性能.结果表明,以M-Al2O3为载体的PdO催化剂活性比普通Al2O3载体高得多,这很可能与M-Al2O3的孔道结构对PdO物种的限域作用有关.随着PdO/M-Al2O3催化剂焙烧温度的升高,甲烷催化燃烧活性先增加后降低,其中700℃焙烧的催化剂活性最高,400℃反应时CH4转化率为91％.此时Pd物种主要以PdO颗粒形式高度分散在载体的介孔孔道内,而高温焙烧时,Pd物种主要以Pd和PdO的混合晶相存在.尽管900℃焙烧制得的催化剂上CH4的转化率降低,但TOF值最大,这可能与该催化剂中同时存在金属Pd和PdO有关.
关键词:
介孔氧化铝
,
钯
,
甲烷
,
催化燃烧
,
活性位
李洪芳
,
刘雪松
,
郭存霞
,
刘统
,
罗孟飞
,
鲁继青
催化学报
采用沉积.沉淀法和氨水络合法制备了Al_2O_3,TiO_2,CeO_2和SiO_2负载的纳米金催化剂,利用元素分析、x射线衍射、氮气物理吸附、程序升温还原、透射电镜和拉曼光谱等技术对催化剂进行了表征,并考察了其低温催化甲醛氧化活性.结果表明,Au/CeO_2的催化性能最佳,在40℃时甲醛转化率仍能保持在80%以上.催化剂的活性同时受Au的化学状态和载体性质的影响.Au/CeO_2催化剂较高的低温活性可能与离子态的Au物种有关,同时AuxCe_(1-x)O_(2-δ)固溶体的形成产生了大量的氧缺位,提高了氧的活化能力,也有助于提高催化剂的低温活性.
关键词:
金
,
负载型催化剂
,
甲醛
,
低温氧化
,
金.铈固溶体
闫宗兰
,
林瑞
,
罗孟飞
,
辛勤
催化学报
采用不同的浸渍顺序制备了Ag-Pd/Ce0.8Zr0.2O2双组分催化剂,考察了催化剂对乙醇和CO氧化反应的催化活性,并对催化剂进行了TPD表征. 结果表明,浸渍顺序对催化剂的活性有很大的影响. 共浸渍催化剂的活性最高,其次为先浸渍钯后浸渍银的催化剂,先浸渍银后浸渍钯催化剂的活性最低. 催化剂上CO氧化活性与CO-TPD过程中CO2脱附峰的温度及强度有对应关系. 同时,乙醇氧化活性与C2H5OH-TPD过程中CO2脱附峰的温度有一定的对应关系. 这表明共浸渍催化剂的表面氧物种最活泼,最容易与吸附在催化剂表面的乙醇或CO发生氧化反应. 不同的浸渍顺序影响Ag或Pd的存在状态,共浸渍时有利于氧化态的形成; 但Ag状态的变化与催化剂上乙醇或CO氧化反应的活性没有对应关系.
关键词:
银
,
钯
,
氧化铈
,
氧化锆
,
负载型催化剂
,
乙醇
,
一氧化碳
,
氧化
,
程序升温脱附
朱琳
,
鲁继青
,
谢冠群
,
陈萍
,
罗孟飞
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.10919
采用浸渍法制备了负载型Ir/ZrO2催化剂,详细考察了H2还原温度对Ir/ZrO2催化剂上气相巴豆醛选择性加氢反应性能的影响.结果表明,随着还原温度的升高,Ir/ZrO2催化剂上巴豆醛转化率和巴豆醇选择性均先升后降,400℃下还原时,Ir/ZrO2催化剂性能最佳,巴豆醛转化率和巴豆醇选择性分别达32.2％和74.3％.X射线光电子能谱结果表明,催化剂表面系Ir0和Ir3+共存,且随着还原温度的升高,Ir0的比例逐渐增加,至600℃时,表面Ir物种大部分以Ir0存在.NH3程序升温脱附结果表明,随着还原温度的升高,催化剂表面Lewis酸中心的数目减少,强度下降.这是由于催化剂中C1含量下降所致.Ir0和Ir3+共存和中等强度的表面Lewis酸中心有利于提高巴豆醇选择性.
关键词:
铱
,
氧化锆
,
负载型催化剂
,
巴豆醛
,
选择性加氢
,
巴豆醇
,
Lewis酸
