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固载化AlCl3催化剂上α-蒎烯异构化反应

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(10)60244-6

分别以SiO2和γ-Al2O3为载体采用两步气相法制备了同载化AlCl3催化剂,并首次将其用于α-蒎烯液相异构化反应,结果表明,该催化剂对α-蒎烯异构化反应具有非常高的催化活性,其中AlCl3/SiO2催化剂在40℃反应时α-蒎烯转化率和主产物(莰烯,柠檬烯和异松油烯)选择性分别为98.4%和93.7%; AlCl3/γ-Al2O3催化剂活性更高,在30℃反应时,即可获得95.5%的α-蒎烯转化率和94.4%的主产物选择性.固载化AlCl3催化剂的高活性与其强酸性有关.

关键词: 固载化 , 三氯化铝 , α-蒎烯 , 异构化 , 硅胶 , 氧化铝

高活性固载化三氯化铝催化合成金刚烷

武丽美 , 纪敏 , 贺民 , 蔡天锡

催化学报

首次用固载化AlCl3催化剂催化桥式四氢双环戊二烯异构化反应合成金刚烷. 结果表明,以γ-Al2O3为载体的固载化AlCl3催化剂在较低的反应温度(140 ℃)下具有较高的催化活性和生成金刚烷的选择性,桥式四氢双环戊二烯的转化率达到100%, 金刚烷的选择性为17.7%;而以SiO2作为载体制备的催化剂,几乎没有金刚烷生成.

关键词: 三氧化二铝 , 固载化三氯化铝 , 四氢双环戊二烯 , 异构化 , 金刚烷

AlCl_3/MCM-41催化剂上桥式四氢双环戊二烯异构化反应

齐丽莉 , 纪敏 , 王新葵 , 贺民 , 蔡天锡

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(09)60057-7

分别采用介孔MCM-41和SiO_2为载体制备了固载化AlCl_3催化剂,考察了其催化桥式四氢双环戊二烯异构化生成挂式四氢双环戊二烯反应性能.结果表明,180℃时AlCl_3/MCM-41催化剂上挂式四氢双环戊二烯选择性可达95.7%,而在AlCl_3/SiO_2上仅为86.3%.采用N_2吸附-脱附、Hammett指示剂法、吡啶吸附红外光谱和化学分析等方法对催化剂进行了表征.结果表明,AlCl_3/MCM-41催化剂较弱的表面酸性和一维孔结构有利于挂式四氢双环戊二烯的生成.

关键词: MCM-41 , 硅胶 , 固载化 , 三氯化铝 , 四氢双环戊二烯 , 异构化

铁系催化剂上乙苯与CO2氧化脱氢反应

陈桂丽 , 陈鑫 , 王新葵 , 贺民 , 纪敏 , 蔡天锡

催化学报

采用浸渍法和溶胶-凝胶法制备了三种含Mg,Fe和Al量相同的Fe2O3-MgO/γ-Al2O3,Fe2O3/MgAl2O4和MgFe0.1Al1.9O4催化剂,在580℃考察了它们催化乙苯与CO2氧化脱氢反应性能,并采用X射线衍射,表面元素分析,H2-程序升温还原和CO2-程序升温脱附等技术对催化剂体相及表面性质进行了表征.结果表明,催化剂制各方法影响Fe物种的存在形态,进而影响催化剂的稳定性和活性.采用浸渍法制备的Fe2O3/MgAl2O4催化剂含有高度分散的Fe2O3活性物种,该物种具有较好的初活性,但是稳定性较差;而采用溶胶-凝胶法制备的MgFe0.1Al1.9O4催化剂中,Fe物种主要以同晶取代的形式存在于尖晶石骨架中,因而具有较高的乙苯与CO2氧化脱氢催化活性和稳定性.

关键词: 铁 , 乙苯 , 二氧化碳 , 氧化脱氢 , 苯乙烯

AlCl3/Al-MCM-41催化剂上萘与丙烯的烷基化反应

唐华 , 纪敏 , 王新葵 , 贺民 , 蔡天锡

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(09)60080-2

采用两步气相法制备了AlCl3/Al-MCM-41催化剂,在浆态鼓泡床反应器中考察了其催化萘和丙烯烷基化反应性能,并通过粉末X射线衍射、N2吸附-脱附、吸附吡啶红外光谱及化学分析等方法,表征了载体的物化件质及催化剂表面酸性.结果表明,在萘与丙烯的烷基化反应中,具有与2,6-二异丙基萘(2,6-DIPN)分子动力学尺寸相匹配的孔道和适当的[-O-AlCl2]担载量是提高AlCl3/Al-MCM-41催化剂活性和选择性的关键,其中以较大孔径的AlCl3/H/Al-MCM-41催化剂活性最高,在0.1MPa,85°C反应5 h时,萘转化率达82.1%,2,6-DIPN在DIPN中的摩尔含量达32.2%.

关键词: 萘 , 烷基化 , 丙烯 , 固载化 , 三氯化铝 , MCM-41 , 浆态鼓泡床反应器