李文震
,
周振华
,
周卫江
,
李焕巧
,
赵新生
,
汪国雄
,
孙公权
,
辛勤
催化学报
对比研究了用三种液相沉积还原法制备的20%Pt/C催化剂及在900 ℃下用H2还原处理的催化剂,并用XRD和TEM等技术表征了催化剂的粒子大小及粒径分布. 结果表明,用乙二醇还原法制备的Pt/C催化剂的平均粒径最小(约2.4 nm),且分布均匀. 应用旋转圆盘电极(RDE)法和直接甲醇燃料电池单池评价了Pt/C催化剂的氧还原反应(ORR)活性,探索了单池性能与催化剂粒径大小的关系. RDE测试结果表明,用甲醛还原法制备的Pt/C催化剂具有最高的ORR活性; 而单池测试结果表明,用乙二醇还原法制备的Pt/C催化剂显示出最高的ORR活性和最优的单池性能. 这可能是因为直接甲醇燃料电池中所需Pt/C催化剂最优粒径更小的缘故. 另外,研究了Cl-对Pt/C催化剂ORR活性的影响. 结果表明,少量Cl-即会显著降低Pt/C催化剂的ORR活性.
关键词:
旋转圆盘电极
,
直接甲醇燃料电池
,
铂
,
碳
,
负载型催化剂
,
阴极
,
氧还原反应
齐静
,
高颖
,
唐水花
,
姜鲁华
,
闫世友
,
郭军松
,
辛勤
,
孙公权
催化学报
以间苯二酚和甲醛为碳前体,合成了一种新型碳纳米材料碳纳米带(CNRs), 并采用透射电镜(TEM)、 X射线衍射(XRD)及氮气吸附/脱附测试对CNRs进行了结构表征. 结果表明,所合成的CNRs具有很高的石墨化程度及较规则的带状结构,带宽约为8～20 nm, BET比表面积为283 m2/g, 氮气等温线为type-Ⅳ型,表明CNRs为中孔结构,平均孔径约为8.2 nm. 以CNRs为载体通过多元醇法制备了45%PtRu/CNRs电催化剂,该催化剂与以Vulcan XC-72R为载体的PtRu电催化剂相比,直接甲醇燃料电池单池性能得到明显提高.
关键词:
电催化剂
,
载体
,
碳纳米带
,
直接甲醇燃料电池
孙世国
,
徐恒泳
,
唐水花
,
郭军松
,
李焕巧
,
曹雷
,
周冰
,
辛勤
,
孙公权
催化学报
分别以SBA-15和MCM-41介孔分子筛作模板剂,采用浸渍还原法制备了纵横比及合金度不同的双组元PtRu纳米线和纳米棒电催化剂.透射电镜、X射线衍射表征和电化学测试结果表明,PtRu纳米线具有较高的合金度和较大的纵横比,在甲醇硫酸溶液中表现出更好的电催化活性.初步探讨了PtRu纳米线催化剂的合金度和纵横比对其电催化活性和电极性能的影响.
关键词:
铂
,
钌
,
纳米线
,
电催化剂
,
SBA-15
,
MCM-41
,
介孔分子筛
,
直接甲醇燃料电池
宁丽丽
,
丁云杰
,
陈维苗
,
龚磊峰
,
林荣和
,
吕元
,
辛勤
催化学报
合成了活性炭(AC)担载的硅钨酸(H4[SiW12O40]·nH2O,HSiW)催化剂,并研究了其对甘油脱水制丙烯醛的催化性能.结果表明,10%HSiW/AC催化剂具有较高的活性和选择性,反应生成丙烯醛的时空收率可达68.5 mmol/(g·h),为文献报道的最好结果之一.催化剂的性能与催化剂表面杂多酸的分散度以及强酸中心的相对数量密切相关.
关键词:
硅钨酸
,
活性炭
,
负载型催化剂
,
甘油
,
脱水
,
丙烯醛
陈维民
,
梁振兴
,
张洪武
,
任素贞
,
王琪
,
孙公权
,
辛勤
功能材料
聚合物-填料复合材料以其低廉的成本、简便的成型工艺、良好的气密性和耐腐蚀性而被认为是直接甲醇燃料电池(DMFC)双极板的适用材料之一.本文对模压成型的聚合物-填料复合材料进行了测试.四探针测试仪的测试结果显示材料的导电性良好,并且沿厚度方向的电导率高于沿平面方向的电导率.模拟DMFC阳极和阴极的内部环境以检验材料的耐腐蚀性,结果表明,该材料在DMFC的工作环境中无明显腐蚀现象.材料的气密性极佳.此种复合材料满足DMFC对于低成本双极板的要求.
关键词:
燃料电池
,
复合双极板
,
聚合物-填料
,
直接甲醇燃料电池
唐水花
,
孙公权
,
齐静
,
孙世国
,
郭军松
,
辛勤
,
Geir Martin HAARBERG
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90525
电催化反应过程涉及固、液、气传输以及电子和质子传导,为确保反应的顺利进行和提高催化剂中贵金属的利用率及延长催化剂的寿命,理想的电催化剂载体必须同时具备高比表面积、导电性好、合适的孔结构、耐腐蚀以及合适的表面基团等.为此,碳载体的改性工作受到关注,常用的方法是通过酸、碱、氧化和高分子等手段改变载体的结构和表面性质,以期接近理想电催化剂载体的要求:同时在开发新型碳载体方面做了更大量的工作.本文简要评述了商品炭载体如碳黑Vulcan XC-72R以及其它的乙炔黑、黑珍珠.2000、PrintexXE-2和Ketjen Black EC等碳材料在直接醇燃料电池中的应用,但对纳米碳纤维、碳纳米管、有序多孔碳、中间相碳小球、碳纳米角、碳纳米卷和碳气凝胶等新型碳载体则进行了较全面的评述.与商品碳载体相比,新型碳载体在一定程度上都表现出比XC-72R更优的性能,这主要是因为新型碳材料具有特殊的结构、更高的结晶性能(导电性)和更好的传质能力.
关键词:
直接醇类燃料电池:电催化剂
,
碳纤维
,
碳纳米管
,
有序多孔碳
,
碳纳米卷
,
碳纳米角
赵新生
,
孙公权
,
陈维民
,
唐水花
,
辛勤
,
杨少华
,
衣宝廉
催化学报
采用单电池寿命测试和电化学快速老化两种方法考察了直接甲醇燃料电池阳极电催化剂Pt-Ru/C的稳定性,研究了电池实际运行条件下催化剂微观形貌的变化对电池性能的影响.结果表明,Pt-Ru/C催化剂做成膜电极后,粒径由2.8 nm增大到3.8 nm,催化剂的粒径随放电时间的延长有增大的趋势,连续放电320 h,粒径增大到5.8 nm.采用电化学方法能够快速地评价催化剂的稳定性,大大缩短催化剂稳定性评价的周期,有利于催化剂的制备和筛选.
关键词:
直接甲醇燃料电池
,
铂
,
钌
,
碳
,
膜电极
,
稳定性
周振华
,
周卫江
,
姜鲁华
,
王素力
,
汪国雄
,
孙公权
,
辛勤
催化学报
通过调变的多元醇法制备了40%Pt/C直接甲醇燃料电池阴极电催化剂,应用透射电镜(TEM)及X射线衍射(XRD)方法表征催化剂. 结果表明,由该制备方法可得到高分散,金属粒子粒径分布窄的高载量贵金属催化剂. TEM统计结果表明,调变多元醇法制备的40%Pt/C催化剂的金属粒子平均粒径约为2.9 nm. 直接甲醇燃料电池单池性能测试表明,该方法制得的40%Pt/C的电催化氧还原能力比同型商品催化剂更好. 另外,利用UV-Vis光谱研究了催化剂的制备过程. 结果表明,在调变的多元醇法中,Pt4+的还原是一步完成的.
关键词:
电催化剂
,
多元醇法
,
直接甲醇燃料电池
,
铂
,
碳
郝志显
,
魏昭彬
,
王来军
,
李晓红
,
李灿
,
辛勤
,
闵恩泽
催化学报
采用固定床连续流动反应器对γ-Mo2N催化剂上的乙炔加氢反应进行了研究.在150 ℃的反应温度下,乙炔的转化率为95%,乙烯的选择性达到80%,乙烷和丁烯的选择性分别为4%和10%.反应温度和空速的变化对反应产物的选择性没有明显的影响.在同样的反应条件下,钯催化剂上乙炔加氢反应的主要产物是乙烷,产物组成随反应温度和空速的变化而变化.对γ-Mo2N上的乙炔选择加氢生成乙烯的机制进行了解释,认为γ-Mo2N表面上滞留的强吸附的碳氢物种可能有利于乙炔高选择性地生成乙烯.
关键词:
氮化钼
,
钯
,
氧化铝
,
乙炔
,
选择加氢
,
乙烯
刘家旭
,
王吉垒
,
周微
,
苗翠兰
,
熊光
,
辛勤
,
郭洪臣
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(17)62751-7
单光束红外光谱技术(原位傅立叶透射变换红外、原位漫反射红外和衰减全反射红外光谱技术)虽然已经用于气固相多相催化反应的原位表征中,但这些光谱在真实反应条件下会受到气体分子振动光谱和加热条件下产生的发射光谱的严重影响,不能实时获得催化剂表面的真实信息.另外,由于在真实的气固相多相催化反应过程中,催化剂本底的信息会随着反应时间的延长而发生变化,因此单光束红外光谱技术在扣除本底信息方面存在误差.为了实现在反应条件下,实时、原位表征催化剂表面的状态,我们报道了一种双光束红外光谱表征技术.该技术包括双光束红外光谱系统及双光束红外反应池.其特征在于:实时双光束原位红外光谱系统由两台完全相同的红外光谱仪和双光束红外反应池组成.双光束红外反应池由完全相同的样品池和参考池连接而成,样品池和参考池处于同一水平线上分别对应于样品光谱仪和参考光谱仪,由计算机同步控制两台红外光谱仪,排除实时状态下的气体分子振动光谱干扰和加热条件下产生的发射光谱干扰.该技术可以对真实反应条件下的气固相多相催化反应进行实时原位表征.通过应用程序的关联可以实时、同步采集样品光束和背景光束谱图来得到催化剂表面物种随反应时间变化的真实信息.该技术克服了单光束红外光谱在原位多相催化反应表征方面的缺陷,使表征结果变得更加精确可靠.该技术还可以在变化的气相组分条件下,获得不同温度下、实时的催化剂表面活性中心、活性相和中间物种的信息.采用上述双光束红外光谱仪对丁烯在纳米HZSM-5催化剂上芳构化反应过程进行了实时、原位观测,首次在实际反应条件下,观察到了异丁烯在纳米HZSM-5沸石的表面Br?nsted酸中心上经历吸附、活化、聚合、环化等反应步骤生成芳烃的过程.
关键词:
双光束原位红外光谱
,
气相分子振动光谱
,
热辐射
,
实时光谱
,
多相催化
,
真实反应条件
,
芳构化
,
纳米HZSM-5分子筛
