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Cu/Al2O3催化剂的改性及其对NO选择性还原的催化性能

郭锡坤 , 陈庆生 , 张俊豪 , 李治国

催化学报

以γ-Al2O3 为载体,采用SO2-4进行改性并添加助剂La,再负载上Cu2+, 制备了改性的Cu/Al2O3催化剂(Cu/La/SO2-4/Al2O3),考察了SO2-4改性和助剂La对催化剂在富氧条件下催化丙烯选择性还原NO 反应的影响,并借助红外光谱、X射线衍射、扫描电镜、热重分析、程序升温还原和X射线光电子能谱等方法研究了改性催化剂的性能与结构的关系. 结果表明,改性催化剂的催化活性较高, NO转化率可高达83.7%. 采用SO2-4改性可促进催化剂表面的酸量增加,并促使产生B酸中心; 助剂La可提高Cu物种的分散程度,并提高催化剂的热稳定性和还原性,从而可有效提高催化剂在富氧条件下对丙烯选择性还原NO反应的催化活性和水热稳定性.

关键词: 铜 , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 镧 , 硫酸根 , 丙烯 , 选择性还原 , 一氧化氮

Cu/La/CeO2-Al2O3的制备及其对丙烯选择性还原NO的催化活性

郭锡坤 , 林树东

催化学报

将Al(NO3)3-Ce(NO3)3混合溶液滴入到NH4HCO3-NH3·H2O混合溶液中,采用共沉淀法制备了CeO2-Al2O3复合载体.采用等体积浸渍法分别浸渍助剂La和活性组分Cu,制备了Cu/La/CeO2-Al2O3催化剂.考察了催化剂在富氧条件下对丙烯选择性还原NO反应的催化活性,并借助扫描电镜、原子力显微镜、X射线衍射、比表面积测定、红外光谱、热重分析、X射线光电子能谱和程序升温还原等方法研究了催化剂活性与结构之间的关系.结果表明,CeO2-Al2O3复合载体能显著增大催化剂的比表面积和孔径,增加表面Lewis酸酸量,改善催化剂的还原性能;助剂La能进一步增大催化剂的比表面积和孔径,增加表面Brnsted酸酸量,显著提高催化剂的热稳定性;催化剂的粒径较小,对丙烯选择性还原NO反应具有较高的催化活性,最高催化活性时的温度较低.

关键词: 铜 , 镧 , 二氧化铈 , 氧化铝 , 丙烯 , 选择性还原 , 一氧化氮

Cu-Ce-Zr-O复合氧化物催化剂的制备与三效催化性能

郭锡坤 , 贾海建 , 范倩玉 , 李文衍 , 刘伟明

催化学报

采用柠檬酸溶胶凝胶法制备了Cu-Ce-Zr-O复合氧化物催化剂. 当Ce∶Zr∶Cu摩尔比为2∶8∶5时,制得的Ce0.2Zr0.8Cu0.5-O2-λ催化剂具有较佳的三效催化性能和较宽的工作窗口. 当空燃比为1.33(富氧)时, CO, C3H6和NO的起燃温度分别为183, 257和236 ℃, 并且当温度高于340 ℃时都能完全转化; 催化剂经高温老化后CO, C3H6和NO的起燃温度仍较低,分别为225, 350和350 ℃. X射线衍射、X射线光电子能谱和程序升温还原的结果表明,部分Cu进入 Ce-Zr固溶体形成Cu-Ce-Zr固溶体; Cu与Ce产生协同效应使Ce0.2Zr0.8Cu0.5O2-λ催化剂的低温活性明显提高,并且在贫燃情况下具有更高的三效催化性能.

关键词: 铜 , 铈 , 锆 , 复合氧化物 , 三效催化剂 , 溶胶凝胶法

镧的引入方法对SO₄^2-改性锆交联粘土固体酸结构的影响

郭锡坤 , 谌宁

无机材料学报

以累托土为基质, 采用不同的方法引入La, 制备了四种含La的SO₄^2-改性锆交联粘土固体酸催化剂. 借助N₂吸附-脱附, XRD, NH₃-TPD, Py-IR等分析手段对催化剂进行表征, 考察了La不同的引入方法对其结构和酸性的影响. 实验结果表明, 先用La交换累托土, 再与Zr交联剂进行交联, 或采用La-Zr双组分交联剂, 采用这两种方法引入La后, 制得的交联粘土的层结构规整性显著提高, 比表面积较大, 孔径较均一, 并且L酸酸量明显增加、酸强度明显增强.

关键词: 交联累托土 , solid acid catalysts , La , structure

镧的引入方法对SO2-4改性锆交联粘土固体酸结构的影响

郭锡坤 , 谌宁

无机材料学报 doi:10.3321/j.issn:1000-324X.2005.01.014

以累托土为基质,采用不同的方法引入La,制备了四种含La的SO2-4改性锆交联粘土固体酸催化剂.借助N2吸附-脱附,XRD,NH3-TPD,Py-IR等分析手段对催化剂进行表征,考察了La不同的引入方法对其结构和酸性的影响.实验结果表明,先用La交换累托土,再与Zr交联剂进行交联,或采用La-Zr双组分交联剂,采用这两种方法引入La后,制得的交联粘土的层结构规整性显著提高,比表面积较大,孔径较均一,并且L酸酸量明显增加、酸强度明显增强.

关键词: 交联累托土 , 固体酸催化剂 , 镧 , 结构

聚羟基乙酸接枝淀粉共聚物的合成和性能

郑敦胜 , 郭锡坤 , 舒旭

高分子材料科学与工程

以乙交酯和淀粉为原料,三乙胺为催化剂,在二甲基亚砜介质中合成了聚羟基乙酸接枝淀粉共聚物.讨论了原料配比和反应时间对共聚物接枝率(G)、接枝效率(E)和单体转化率(C)的影响.采用核磁共振谱仪(1H-NMR)、傅立叶变换红外光谱仪(FT-IR)、X射线粉末(多晶)衍射仪(XRD)、差式扫描量热仪(DSC)以及体外降解试验,研究了接枝共聚物的结构和性能.实验结果表明,将乙交酯单体和淀粉接枝共聚,可以得到一类新的可降解聚合物.

关键词: 聚羟基乙酸 , 乙交酯 , 淀粉 , 接枝

Sn/Al2O3催化剂结构与选择性催化还原NO性能

郭锡坤 , 王小明 , 陈庆生

催化学报

以不同沉淀剂和铝盐与SnCl4共沉淀制备了Sn/Al2O3催化剂. 考察了催化剂在富氧条件下催化丙烯选择性还原NO的性能,借助于X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、 N2吸附-脱附、吡啶吸附红外光谱(Py-IR)和程序升温还原(TPR)等方法研究了催化剂性能与结构的关系. 发现以NH3·H2O和NH4HCO3为沉淀剂、 NH4Al(SO4)2为铝盐制备的Sn/Al2O3催化剂催化活性最高, NO转化率达90.9%, 最佳催化活性温度为350 ℃. 该催化剂的比表面积为254 m2/g, 孔体积为0.878 cm3/g, 孔径分布曲线在3～8 nm出现双峰, Sn物种主要以晶态SnO2存在,且表面Lewis酸酸量增加.

关键词: 锡 , 氧化铝 , 丙烯 , 选择性还原 , 一氧化氮 , 共沉淀 , 硫酸铝铵

镧改性铜基铝铈交联蒙脱土的制备及其对丙烯选择性还原NO的催化性能

郭锡坤 , 刘庆红 , 林绮纯

催化学报

制备了镧改性铜基铝铈交联蒙脱土催化剂La/Cu/SO2-4/AlCe-PILM,研究了它在富氧条件下对丙烯选择还原NO的催化性能,考察了镧的添加方法、添加量及催化剂焙烧温度对La/Cu/SO2-4/AlCe-PILM催化性能的影响. 结果表明,采用分步浸渍法引入镧能显著提高催化剂对NO选择还原反应的催化活性和高温稳定性,镧的添加量为1.0%时,经500 ℃焙烧制得的La/Cu/SO2-4/AlCe-PILM催化剂性能较佳,NO最大转化率由未加镧时的49.1%提高到加镧时的57.2%,在650 ℃反应时La/Cu/SO2-4/AlCe-PILM上的NO转化率仍高达20%. XRD,TPR和XPS表征分析结果表明,镧物种和铜物种均呈分散状态,镧的引入可能促进了活性中心Cu2+的氧化还原催化循环过程,从而提高了催化剂对丙烯选择还原NO反应的催化活性.

关键词: 一氧化氮 , 选择性催化还原 , 丙烯 , 交联蒙脱土催化剂 , 镧 , 铜

聚氯乙烯接枝聚乳酸的合成及生物降解性

郑敦胜 , 郭锡坤 , 吴伟升

高分子材料科学与工程

以环己酮为溶剂,将聚氯乙烯(PVC)与聚乳酸(PLA)的钠盐进行反应,合成了以PVC为主链、PLA为支链的接枝聚合物(PVC-g-PLA).讨论了实验条件对产物接枝率的影响,用核磁共振氢谱(1H-NMR)、红外光谱(FT-IR)和凝肢渗透色谱(GPC)对接枝聚合物进行了表征.采用土壤掩埋试验和扫描电镜(SEM)分析的方法,研究了接枝物的生物降解性.

关键词: 聚氯乙烯 , 聚乳酸 , 接枝 , 生物降解

中国化学家、材料科学家--中科院院士郭景坤

硅酸盐通报

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