韩建萍
,
赵继全
,
陆敬国
,
张月成
应用化学
doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2004.11.013
利用丙氨酸和水杨醛合成了席夫碱Mn(Ⅲ)配合物(Sal-Ala-Mn).以分子氧为氧源,异丁醛为共还原剂,考察了反应温度、时间、催化剂量、异丁醛量、溶剂量对Sal-Ala-Mn催化环己烯环氧化反应催化性能的影响.结果表明,最佳反应条件即环己烯2.5 mL,催化剂0.1 mmol,异丁醛4.5 mL,乙腈60 mL,温度35 ℃,反应时间10 h时,环己烯的转化率为98.3%,环氧环己烷的选择性为70.6% .
关键词:
丙氨酸
,
席夫碱锰配合物
,
环己烯
,
空气环氧化
,
分子氧
赵继全
,
韩建萍
,
张月成
催化学报
丙氨酸与水杨醛反应生成含羧基席夫碱, 利用羧基与氨丙基三乙氧基硅烷中的氨基生成酰胺键得到三乙氧基硅官能团化的配体. 该配体与乙酸锰配位生成的配合物与正硅酸乙酯通过溶胶-凝胶方法共聚制得锚链固定的多相化催化剂. 利用FT-IR,XPS和N2吸附法对该多相化催化剂进行了表征. 与均相催化剂相比,该催化剂对环己烯环氧化反应的催化活性及选择性较高. 在环己烯为25 mmol,异丁醛为50 mmol,催化剂用量为0.01 mmol,反应温度为35 ℃,反应时间为6 h的条件下,环己烯转化率可达99.6%,环氧环己烷选择性可达88.2%. 循环使用6次后催化剂性能没有明显改变.
关键词:
丙氨酸
,
水杨醛
,
席夫碱
,
锰配合物
,
溶胶-凝胶法
,
多相化催化剂
,
环己烯
,
环氧化
,
环氧化物
