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超声作用下MCM-36分子筛的快速合成

王保玉 , 吴建梅 , 李牛 , 袁忠勇 , 寿

催化学报

以四甲基铵硅酸盐为柱化剂,考察了超声作用对MCM-36分子筛合成的影响. 结果表明,超声处理显著缩短了柱化剂进入已撑开的MCM-22(P)层间的插层过程的时间. 通过控制插层过程的超声时间可以合成出具有不同层间距的MCM-36分子筛,而且合成的MCM-36分子筛内各层的层间距较均一.

关键词: MCM-36分子筛 , 超声波 , 柱化剂 , 插层

不同硅铝比的Cu-ZSM-5/堇青石整体式催化剂的NO分解反应性能

单学蕾 , 关乃佳 , 曾翔 , 陈继新 , 寿 ,

催化学报

考察了原位合成的不同硅铝比的Cu-ZSM-5/堇青石整体式催化剂上的NO分解反应.结果表明,在573~773 K的温度范围内,硅铝比分别为60,55和40的催化剂在723 K下NO的转化率最高,而硅铝比小于25的催化剂上的NO转化率很低.低温有利于N20的生成.整体式催化剂上的NO转化率低于单纯的分子筛催化剂CuZSM-5,但其催化转换频率高于后者.

关键词: , ZSM-5分子筛 , 堇青石 , 整体式催化剂 , 一氧化氮 , 分解

HZSM-5沸石分子筛上苯酚与甲醇的烷基化反应

张悝 , 寿 , 张怀彬 , 刘上垣 , 李赫口亘

催化学报

在n(PhOH)/n(CH3OH)=1,WGSV=0.5 h-1,T=673 K的反应条件下,研究了HZSM-5,HZSM-23和改性HZSM-5分子筛上苯酚与甲醇烷基化反应的规律. 结果表明,分子筛外表面的酸中心对苯酚烷基化反应的贡献较大. 用4-甲基喹啉使分子筛外表面的酸中心中毒后,影响反应产物选择性的主要因素是分子筛的孔径. 孔径较小的HZSM-23分子筛对提高芳香醚的选择性,抑制二甲酚的生成和提高对甲酚的选择性有利. 间甲酚和二甲酚可以在HZSM-5沸石的孔道内生成,但在HZSM-23的孔道内受到抑制. 用 P2O5,MgO和Sb2O3对HZSM-5改性都可以提高芳香醚的选择性,降低甲酚和二甲酚的选择性. 随着氧化物负载量的增加,邻甲酚选择性升高. 适度的氧化物改性可以提高对甲酚的选择性,改性效果为Sb2O3>P2O5>MgO.

关键词: HZSM-5沸石 , HZSM-23沸石 , 五氧化二磷 , 氧化镁 , 三氧化二锑 , 苯酚 , 甲醇 , 甲基化 , 甲酚

超声老化对MCM-49分子筛合成的影响

吴建梅 , 王保玉 , 李牛 , 寿

催化学报

以六亚甲基亚胺为模板剂,在静态水热合成条件下,考察了超声老化对MCM-49分子筛合成的影响. 结果表明,凝胶经超声老化处理后,即使使用比表面积小的硅源(硅胶或白碳黑)也能合成出不含杂晶且结晶良好的MCM-49分子筛. 超声老化处理缩短了MCM-49分子筛的晶化时间,扩大了分子筛的晶化范围,同时降低了模板剂的用量. 合成的MCM-49分子筛结晶度高,颗粒度小.

关键词: MCM-49分子筛 , 合成 , 老化 , 超声波

氟化物体系中老化方式对合成MCM-22分子筛的影响

吴建梅 , 王保玉 , 李牛 , 寿

催化学报

以氟化钠为矿化剂、六亚甲基亚胺为模板剂,在静态水热条件下考察了静态老化、动态老化及超声老化对合成MCM-22分子筛的影响.实验结果表明,三种老化方式对合成MCM-22分子筛均有促进作用,其中超声老化的促进作用最明显.采用超声老化的方法,在氟化物体系中使MCM-22分子筛可合成SiO2/Al2O3摩尔比范围扩大到 20~100, 合成时间缩短到 48~62 h, 同时分子筛的形貌发生了改变.

关键词: MCM-22分子筛 , 氟化钠 , 超声 , 老化 , 合成

沸石分子筛复合膜的制备及其分离水中微量苯酚和苯的性能

李贤森 , 寿

催化学报

探索了如何在过滤陶瓷片上制备Slicalite-1和β沸石分子筛复合膜,对它们分离水中微量苯酚和苯的性能进行了考察,并用XRD,SEM和UV等测试方法对其物理化学性能和结构进行了表征.结果表明:Slicalite-1和β沸石分子筛复合膜均具有明显的分离性能;在分离苯酚溶液时,β分子筛膜的性能优于SIlicalite-1分子筛膜,两者的平均脱除率分别为69.9%和51.5%.通过对Silicalite-1沸石分子筛复合膜进行二次合成及高温水蒸气处理,可在很大程度上改善其分离性能.

关键词: 硅沸石 , β沸石 , 沸石分子筛复合膜 , 分离 , 苯酚 ,

氧化锌对MCM-22分子筛晶化的影响

吴建梅 , 李牛 , 杨雅莉 , 寿

催化学报

采用静态水热合成法,以六亚甲基亚胺为模板剂,在氧化锌存在下合成了MCM-22分子筛,考察了氧化锌对MCM-22晶化的影响.结果表明,少量氧化锌的添加抑制了杂晶的生成,缩短了晶化诱导期,提高了晶化速度,扩大了硅铝比的范围,降低了模板剂的用量.

关键词: MCM-22分子筛 , 氧化锌 , 合成 , 晶化

膨胀剂用量、合成体系pH值和MCM-22(P)的硅/铝比对ITQ-2分子筛合成的影响

王保玉 , 吴建梅 , 袁忠勇 , 寿

催化学报

考察了膨胀剂的用量、合成体系的pH值和MCM-22(P)的硅/铝比对合成ITQ-2分子筛的影响. 结果表明,同时降低膨胀剂十六烷基三甲基溴化铵和四丙基氢氧化铵的用量,在pH=11.5时 4 h 即可完成对MCM-22(P)的插层膨胀;pH值降低时,可减小由于脱硅对ITQ-2分子筛硅/铝比下降的影响,并且使产物收率大幅度提高. 同时, pH值降低使后续的超声剥离更加容易,且可避免生成MCM-41介孔分子筛杂相. MCM-22(P)的硅/铝比越大,层表面的电荷密度越低,带负电荷的层板和阳离子插层剂之间的静电引力和分子间作用力也就越小,致使插层膨胀和随后的超声剥离越容易.

关键词: MCM-22分子筛 , 十六烷基三甲基溴化铵 , 四丙基氢氧化铵 , 插层膨胀 , 超声剥离 , ITQ-2分子筛

碱处理丝光沸石的表征及其催化合成乙基叔丁基醚的性能

肖强 , 李自运 , 孙昕 , 寿

催化学报

研究了碱处理对丝光沸石物相、酸性质和催化合成乙基叔丁基醚(ETBE)性能的影响,并采用XRD,NH3-TPD,吡啶吸附的IR,SEM和N2吸附等方法对其进行了表征. 结果表明,碱处理含有模板剂的丝光沸石的相对结晶度、酸量、比表面积和孔容都增大. 碱处理已脱除模板剂的丝光沸石的相对结晶度、酸量、比表面积和孔容都减小. 碱处理含有模板剂的丝光沸石催化合成ETBE的活性明显高于碱处理已脱除模板剂的丝光沸石,在80 ℃左右即可达到最高活性点,其催化异丁烯的最高转化率为58%,比未经碱处理样品上异丁烯的最高转化率高约13%.

关键词: 丝光沸石 , 碱处理 , 异丁烯 , 乙基叔丁基醚 , 醚化

过氧化氢和磷酸对以亚磷酸作磷源合成SAPO-41和AIPO-41的影响

陈会慧 , 晁然 , 那勃 , 李牛 , 寿 , 关乃佳

催化学报

考察了以亚磷酸作为磷源合成SAPO-41和AlPO-41时加入过氧化氢或磷酸对生成SAPO-41和AlPO-41的影响.结果表明,向反应体系中加入过氧化氢或者使用磷酸部分替代亚磷酸,都能明显缩短SAPO-41和AlPO-41的晶化时间.此外,使用混合磷源还能够降低模板剂的用量,获得小晶粒晶化产物.

关键词: 分子筛 , SAPO-41 , AlPO-41 , 过氧化氢 , 亚磷酸 , 磷酸

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