柴晓燕
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尚书勇
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刘改焕
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陶旭梅
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李祥
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白玫瑰
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戴晓雁
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印永祥
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90945
分别采用常规焙烧还原(C)、常规焙烧与常压高频冷等离子体炬还原相结合(PR),以及常压高频冷等离子体炬直接焙烧还原(PC&R)制备了Ni/γ-Al_2O_3催化剂.通过X射线衍射、H_2-程序升温脱附、CO_2-程序升温脱附、N_2吸附-脱附实验、透射电镜和热重分析等方法对催化剂进行了表征.并考察了其CH_4/CO_2重整反应活性.结果表明,催化剂经等离子体处理后低温活性明显增加.在得到相同CH_4和CO_2转化率情况下,PC&R法制备的催化剂与常规催化剂相比,反应所需温度可以降低50℃.PC&R催化剂上Ni分散度提高了100%,Ni粒子粒径降低了70%.达到5 nm,催化剂的抗积炭性能显著增强.所得催化剂较高的低温活性和抗积炭性能得益于常压高频冷等离子体炬对催化剂前驱体还原速率快,处理时间大为缩短,避免了由于长时间高温焙烧和还原所引起的对载体的烧结和金属Ni的团聚.
关键词:
常压高频冷等离子体炬
,
镍
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氧化铝
,
负载型催化剂
,
甲烷
,
二氧化碳
,
重整
刘改焕
,
储伟
,
龙华丽
,
戴晓雁
,
印永祥
催化学报
采用大气压高频冷等离子体炬,对用于甲烷和CO2重整反应的Ni/γ-Al2O3催化剂进行还原. 考察了还原后催化剂的反应活性和选择性,并与常规方法还原的催化剂进行了对比. 结果表明,采用这种新方法还原催化剂只需10 min, 操作快速简便,并且还原后的催化剂的活性和选择性都明显优于常规催化剂. 在850 ℃, 原料气CH4和CO2的摩尔比为4/6的条件下反应时,可获得95.77%的甲烷转化率、75.65%的CO2转化率、100%的H2选择性和94.79%的CO选择性. 此外,该新型催化剂具有较好的稳定性,连续反应 36 h 后,活性基本不下降. XRD表征结果发现,采用该方法还原的催化剂只有金属镍和γ-Al2O3相,没有检测到NiAl2O4以及其它镍氧化物. 与常规催化剂相比,采用等离子体还原的新型催化剂具有较小的镍晶粒尺寸,金属活性组分的分散度大大提高.
关键词:
镍
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
高频冷等离子体炬
,
还原
,
甲烷
,
二氧化碳
,
重整反应
