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直接甲醇燃料电池电催化剂载体碳纳米带的合成与表征

齐静 , 高颖 , 唐水花 , 姜鲁华 , 闫世友 , 郭军松 , 辛勤 , 孙公权

催化学报

以间苯二酚和甲醛为碳前体,合成了一种新型碳纳米材料碳纳米带(CNRs), 并采用透射电镜(TEM)、 X射线衍射(XRD)及氮气吸附/脱附测试对CNRs进行了结构表征. 结果表明,所合成的CNRs具有很高的石墨化程度及较规则的带状结构,带宽约为8~20 nm, BET比表面积为283 m2/g, 氮气等温线为type-Ⅳ型,表明CNRs为中孔结构,平均孔径约为8.2 nm. 以CNRs为载体通过多元醇法制备了45%PtRu/CNRs电催化剂,该催化剂与以Vulcan XC-72R为载体的PtRu电催化剂相比,直接甲醇燃料电池单池性能得到明显提高.

关键词: 电催化剂 , 载体 , 碳纳米带 , 直接甲醇燃料电池

PtRu纳米线的合成及其在直接甲醇燃料电池阳极中的催化活性

孙世国 , 徐恒泳 , 唐水花 , 郭军松 , 李焕巧 , 曹雷 , 周冰 , 辛勤 , 孙公权

催化学报

分别以SBA-15和MCM-41介孔分子筛作模板剂,采用浸渍还原法制备了纵横比及合金度不同的双组元PtRu纳米线和纳米棒电催化剂.透射电镜、X射线衍射表征和电化学测试结果表明,PtRu纳米线具有较高的合金度和较大的纵横比,在甲醇硫酸溶液中表现出更好的电催化活性.初步探讨了PtRu纳米线催化剂的合金度和纵横比对其电催化活性和电极性能的影响.

关键词: , , 纳米线 , 电催化剂 , SBA-15 , MCM-41 , 介孔分子筛 , 直接甲醇燃料电池

新型碳材料作为直接醇类燃料电池催化剂载体的评述

唐水花 , 孙公权 , 齐静 , 孙世国 , 郭军松 , 辛勤 , Geir Martin HAARBERG

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90525

电催化反应过程涉及固、液、气传输以及电子和质子传导,为确保反应的顺利进行和提高催化剂中贵金属的利用率及延长催化剂的寿命,理想的电催化剂载体必须同时具备高比表面积、导电性好、合适的孔结构、耐腐蚀以及合适的表面基团等.为此,碳载体的改性工作受到关注,常用的方法是通过酸、碱、氧化和高分子等手段改变载体的结构和表面性质,以期接近理想电催化剂载体的要求:同时在开发新型碳载体方面做了更大量的工作.本文简要评述了商品炭载体如碳黑Vulcan XC-72R以及其它的乙炔黑、黑珍珠.2000、PrintexXE-2和Ketjen Black EC等碳材料在直接醇燃料电池中的应用,但对纳米碳纤维、碳纳米管、有序多孔碳、中间相碳小球、碳纳米角、碳纳米卷和碳气凝胶等新型碳载体则进行了较全面的评述.与商品碳载体相比,新型碳载体在一定程度上都表现出比XC-72R更优的性能,这主要是因为新型碳材料具有特殊的结构、更高的结晶性能(导电性)和更好的传质能力.

关键词: 直接醇类燃料电池:电催化剂 , 碳纤维 , 碳纳米管 , 有序多孔碳 , 碳纳米卷 , 碳纳米角

直接甲醇燃料电池Pt-Ru/C催化剂的稳定性

赵新生 , 孙公权 , 陈维民 , 唐水花 , 辛勤 , 杨少华 , 衣宝廉

催化学报

采用单电池寿命测试和电化学快速老化两种方法考察了直接甲醇燃料电池阳极电催化剂Pt-Ru/C的稳定性,研究了电池实际运行条件下催化剂微观形貌的变化对电池性能的影响.结果表明,Pt-Ru/C催化剂做成膜电极后,粒径由2.8 nm增大到3.8 nm,催化剂的粒径随放电时间的延长有增大的趋势,连续放电320 h,粒径增大到5.8 nm.采用电化学方法能够快速地评价催化剂的稳定性,大大缩短催化剂稳定性评价的周期,有利于催化剂的制备和筛选.

关键词: 直接甲醇燃料电池 , , , , 膜电极 , 稳定性

一种具有低SO2氧化活性并满足欧V排放标准的柴油车氧化型催化剂

陈永东 , 王磊 , 关小旭 , 唐水花 , 龚茂初 , 陈耀强

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60545-2

制备了具有高性能的稀土储氧材料Ce0.75Zr0.25O2-Al2O3,Ti0.9Zr0.1O2复合材料和Cr改性的β分子筛(Cr-β分子筛),并以此制备了单Pt型柴油车尾气净化氧化型催化剂.低温N2吸附-脱附、储氧量测试结果表明,Ce0.75Zr0.25O2-Al2O3样品具有较大的比表面积和优异的储氧性能,Ti0.9Zr0.1O2复合材料也具有优越的织构性能.催化剂对HC和CO具有较高的催化活性,可使SOF在140℃开始转化,且具有较低的SO2氧化活性.在YC4F国Ⅳ柴油机的测试结果表明,经该催化剂处理后的尾气排放能够满足欧V排放标准对HC和CO排放要求.

关键词: 储氧材料 , , , 复合氧化物 , 铬改性分子筛 , 氧化型催化剂

甲醇浓度对Pt/C催化剂氧还原活性的影响

唐水花 , 林文锋 ,

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(11)60480-4

采用半池考察了Pt/C催化剂在含不同浓度甲醇的0.5 mol/L硫酸中的氧还原活性(ORR).研究发现,当甲醇浓度为0.1 mol/L时,Pt/C催化剂的ORR活性最高,在催化层上热压商品Nafion NRE-212膜后也出现同样趋势.线性扫描伏安曲线显示,压膜前后的Pt/C催化剂的ORR活性在含0.1 mol/L甲醇的0.5 mol/L硫酸中几乎没有变化.电化学阻抗谱结果表明,在该溶液中,Nafion膜的电阻比在其它电解液中低,这可能是导致Pt/C催化剂ORR活性提高的主要原因.有必要关注Nafion膜的这一异常性质并通过特殊设计后用于电池堆,以提高燃料电池性能.

关键词: , , 甲醇渗透 , 氧还原 , 燃料电池

低温燃料电池非铂催化剂研究进展

张洁 , 唐水花 , 廖龙渝 , 郁卫飞

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60588-9

简要综述了近年来低温燃料电池阳极和阴极催化剂的研究进展.阳极催化剂主要介绍了金属碳化物、Pd合金以及钙钛矿型氧化物三种,讨论了阳极催化剂对燃料氧化过程的催化活性和抗CO中毒能力;阴极催化剂则重点介绍了过渡金属大环化合物、氮化物以及氧化物,并较详细地阐述了过渡金属大环化合物的反应活性中心、金属-载体相互作用以及化合物制备条件.由于阴极非铂催化剂存在制备过程较复杂、中间产物过氧化物易破坏催化剂结构等问题,仍需探索新型的非铂催化剂.

关键词: 燃料电池 , 非铂催化剂 , 甲醇氧化 , 氧还原反应

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