王达
,
张因
,
李海涛
,
赵丽丽
,
张鸿喜
,
赵永祥
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.20247
以Al2O3为载体,采用等体积浸渍法制备了一系列Ni-Cu/Al2O3催化剂,用于顺酐液相加氢反应,并结合低温N2物理吸-脱附、H2程序升温还原、H2程序升温脱附、X射线衍射、CO程序升温表面反应等表征结果,详细考察了催化剂中Cu含量对其催化性能的影响.结果表明,Cu的引入提高了活性组分Ni的分散度,促进了催化剂上C=C的加氢活性;同时,由于Ni-Cu双金属间的相互作用,明显抑制了催化剂表面C=O的加氢.当Cu含量为7％时,催化剂上顺酐加氢定向合成丁二酸酐的活性最高.在210℃,H2压力5.0MPa的条件下反应40min时,顺酐转化率与丁二酸酐选择性均达100％.
关键词:
镍
,
氧化铝
,
铜
,
加氢
,
顺酐
,
丁二酸酐
张骞
,
张因
,
李海涛
,
赵永祥
,
马萌
,
郁宇
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60525-7
采用浸渍法制备了碱土金属氧化物CaO,SrO或BaO改性的ZrO2酸碱双功能催化剂,借助X射线衍射、低温N2物理吸附、NH3和CO2程序升温脱附等手段表征了催化剂的结构、织构以及表面酸碱性质,并考察了其催化1,4-丁二醇选择性脱水合成3-丁烯-1-醇的反应性能.结果表明,碱土金属氧化物的引入显著调变了催化剂表面的酸性和碱性中心,进而对1,4-丁二醇转化率和3-丁烯-1-醇选择性产生重要影响.其中,CaO改性的ZrO2样品中形成了大量的Ca-O-Zr结构,在ZrO2表面形成大量碱性位点的同时,保持了较高的酸密度；而SrO和BaO改性的样品中生成了相应的锆酸盐,ZrO2表面的酸密度呈现不同程度的下降.因此,CaO/ZrO2催化剂表现出最优的催化活性和3-丁烯-1-醇选择性,350℃时,3-丁烯-1-醇收率最高,达60.5％.催化剂表面的酸碱协同作用是选择性合成3-丁烯-1-醇的关键因素.
关键词:
1,4-丁二醇
,
3-丁烯-1-醇
,
碱土金属氧化物
,
氧化锆
,
酸碱双功能催化剂
杨燕萍
,
张因
,
高春光
,
赵永祥
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10709
以TiO2-SiO2复合氧化物气凝胶为载体,制备了一系列Ni/TiO2-SiO2催化剂,并采用N2物理吸附-脱附、H2程序升温还原/脱附、X射线衍射及原位漫反射傅里叶变换红外光谱等技术对催化剂进行了表征,考察了载体中钛含量对催化剂结构、表面性质及其催化顺酐液相选择加氢合成γ-丁内酯反应性能的影响.结果表明,较小的Ni0晶粒有利于γ-丁内酯的生成.在催化剂活性组分的还原过程中,随着载体中钛含量的增加,越米越多的TiO2被还原为TiOx(x＜2)物种.Ni0晶粒和TiOx物种的协同作用影响了催化剂的羰基加氢性能；当较小的Ni0晶粒匹配合适的TiOx物种时,催化剂表现出较高的羰基加氢活性.
关键词:
镍
,
氧化钛
,
氧化硅
,
负载型催化剂
,
顺酐
,
选择加氢
,
丁内酯
李海涛
,
陈昊然
,
张因
,
高春光
,
赵永祥
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.00729
以炭包覆A12O3(CCA)为载体,采用等体积浸渍法制备了17%Ni/CCA催化剂,采用热重-差示量热扫描、扫描电镜、X射线光电子能谱、N2物理吸附、H2程序升温还原和X射线衍射等手段对样品进行了表征,并用于粗1,4-丁二醇加氢反应中.结果表明,炭的引入显著改变了Al2O3的表面性质、负载Ni的存在形态以及金属.载体间的相互作用,因而不同炭含量的Ni/CCA催化剂在粗1,4-丁二醇加氢反应中表现出不同的催化活性.当载体中炭含量为11.6%时,催化剂中的Ni以无定形状态高度分散于载体表面,同时具有适宜的金属.载体相互作用及较好的还原性能,因而其加氢活性最高.
关键词:
镍
,
炭包覆氧化铝
,
负载型催化剂
,
1,4-丁二醇
,
加氢
