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炭负载Pd/Ce双金属催化剂对Heck反应的催化性能

徐启杰 , 时文中 , 左春山 , 刘大勇 , 杨春 , 赵翔 , 刘鹏程

应用化学 doi:10.11944/j.issn.1000-0518.2015.04.140298

通过简便的方法制备了炭负载Pd/Ce双金属催化剂,利用Pd/Ce双金属催化剂的协同效应提高催化剂对Heck反应的催化效率.以碘苯与丙烯酸的Heck芳基化反应为模型反应,研究了反应条件对催化剂催化性能的影响.结果显示,在反应温度为130℃,反应时间为5h,N,N-二甲基甲酰胺(DMF)作为溶剂和三丁胺(Bu3N)作为碱的条件下,炭负载Pd/Ce双金属催化剂对丙烯酸和碘苯的Heck芳基化反应具有良好的催化性能,产率达到70%以上.另外,该催化剂属于非均相催化剂,催化剂易与反应溶液分离;也可以重复利用,使用3次反应产率仍达到66.9%,显示了炭负载Pd/Ce双金属催化剂良好的催化活性.

关键词: Heck反应 , 双金属催化剂 , 催化效率

Nd2O3催化聚合松香酯化反应的动力学研究

赵永和 , 万福成 , 徐启杰 , 时文中

稀土 doi:10.3969/j.issn.1004-0277.2008.02.022

研究了氧化钕、氧化钐、氧化钆、纳米氧化镧和纳米氧化铈等5种稀土氧化物催化聚合松香酯化反应的活性,Nd2O3催化聚合松香与辛醇、乙二醇和甘油进行酯化反应的动力学.结果表明,所选5种稀土氧化物均能有效地催化聚合松香的酯化反应,其中Nd2O3的催化效果最佳.在醇过量的条件下,Nd2O3催化聚合松香与辛醇、乙二醇和甘油的酯化反应是受界面化学反应扩散控制的一级反应,其动力学方程分别为k=2.74×105e-58087/RT、k=6.78×105e-60957/RT和k=8.11×106e-69279/RT.随着脂肪醇元数的增加和结构的复杂化,聚合松香酯化反应的表观活化能随之增大.

关键词: 聚合松香 , 稀土氧化物 , 催化 , 酯化反应 , 动力学

氯化铵法氯化混合氧化稀土及其动力学的研究

时文中 , 张昕 , 褚意新 , 王竞研 , 朱国才

稀有金属 doi:10.3969/j.issn.0258-7076.2004.06.014

研究了氯化铵氯化混合氧化稀土的适宜条件及氯化反应动力学.结果表明:氯化铵氯化混合氧化稀土的适宜条件为氯化剂用量为物质的量比n氯化铵:n氧化稀土=12:1,氯化焙烧温度380~420℃,氯化时间30min,稀土的氯化率在99%以上;混合氧化稀土氯化反应的表观活化能Ea为75.82 kJ·mol-1,过程限制环节是界面化学反应控制.CeO2与NH4Cl的反应和反应程度分别是混合氧化稀土氯化的控速步骤和决定混合氧化稀土氯化率的关键.混合氧化稀土的组成和配分是影响氯化铵氯化氧化稀土氯化率和氯化反应速率的重要因素.

关键词: 氯化铵 , 混合氧化稀土 , 氯化反应 , 动力学

采用固氟氯化法从氟碳铈矿中提取稀土氯化动力学的研究进展

时文中 , 朱国才 , 池汝安

稀土 doi:10.3969/j.issn.1004-0277.2006.01.019

针对我国主要的稀土矿物氟碳铈稀土矿目前在分解回收中主要采用浓硫酸焙烧法产生氟化氢污染环境的问题,清华大学核能与新能源研究院从1998年以来开展了氧化镁固氟、氯化铵选择性氯化提取氟碳铈中稀土及其动力学的研究.选择我国典型的稀土矿物包头混合型稀土矿及山东氟碳铈稀土矿展开研究,确定了适宜的工艺条件、氯化选择性和氟的转化形态.稀土以氯化稀土形式被浸取,对于两种稀土矿物稀土浸出回收率均在85%以上.氯化铵氯化稀土的氯化动力学符合Bagdasarym提出的多相区域反应动力学模型,氯化反应的速率αRE遵从Erofeev方程.氯化铵氯化不同形态氧化稀土氯化反应表观活化能的大小顺序为:EaLa2O3+CeO2

关键词: 固氟 , 氯化 , 氟碳铈矿 , 稀土 , 进展

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