张清德
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谭猗生
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杨彩虹
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柳玉琴
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韩怡卓
催化学报
采用浸渍法制备了H4SiW12O40/SiO2杂多酸催化剂,分别使用MnCl2,SnCl4和CuCl2对其进行修饰,并在常压连续流动固定床反应器中考察了催化剂对二甲醚选择氧化制取甲缩醛的催化活性.结果表明,MnCl2修饰的H4SiW12O40/SiO2催化剂的活性和甲缩醛选择性均高于SnCl4和CuCl2修饰的催化剂.进一步考察了不同MnCl2含量及反应温度对反应的影响.在MnCl2含量为5%,反应温度为593 K时,MnCl2-H4SiW12O40/SiO2催化剂的活性和甲缩醛选择性最佳,二甲醚转化率为8.6%,甲缩醛选择性为36.3%.X射线衍射结果显示,MnCl2与H4SiW12O40相互作用并均匀地分散在载体上.用红外光谱研究了MnCl2-H4SiW12O40/SiO2催化剂的结构,发现改性后的催化剂基本保持了杂多酸的Keggin结构.NH3程序升温脱附结果显示,MnCl2的加入较明显地降低了催化剂的酸强度和酸中心数目.
关键词:
二甲醚
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催化氧化
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甲缩醛
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氯化锰
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硅钨酸
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硅胶
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负载型催化剂
杨彩虹
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韩怡卓
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李文彬
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王定珠
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卢学栋
催化学报
在惰性气氛中将Ni/C催化剂进行不同温度的热处理,采用XPS,TPR,BET和XRD手段对其进行了表征.在加压和碘甲烷助催化剂的存在下考察了热处理温度和热处理次序对甲醇羰基化活性及醋酸收率的影响.结果表明,随着处理温度的升高,羰基化活性和产物收率明显提高,而热处理次序对反应性能影响甚微.热处理过程中活性炭促进了NiO还原为金属Ni,使得镍活性中心的数目明显增加,并且氧化炭负载的镍催化剂的孔结构变化有利于镍分散度的提高.
关键词:
甲醇
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羰基化
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醋酸
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镍
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活性炭
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热处理
