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煅烧温度对钙钛矿复合金属氧化物的结构及其同时催化去除NOx和碳烟的影响

彭小圣 , 林赫 , 上官文峰 , 黄震

功能材料

采用简单方便的方法制备了钙钛矿型催化剂La0.8K0.2Cu0.05Mn0.95O3,用程序升温反应的方法评价催化剂同时去除NOx和碳烟的性能,利用XRD、BET和SEM研究煅烧温度对其结构的影响,进而从物理角度分析催化剂性能的影响因素.结果表明,随着煅烧温度的升高,催化剂的晶型更加完美,比表面积和平均孔径都下降,内部的微孔逐渐减少.结合程序升温反应可知,最有利于同时催化去除NOx和碳烟的催化剂的平均孔径为17nm左右.

关键词: 钙钛矿 , 煅烧温度 , 催化剂 , 氮氧化物 , 碳烟

BaAl2O4催化同时去除NOx和碳烟的性能研究

李英杰 , 林赫 , 黄震 , 上官文峰

工程热物理学报

BaAl2O4催化同时去除碳烟和NOx具有较高的活性.与非催化燃烧比,在BaAl2O4催化作用下,碳烟的起燃温度(tig)降低了175℃以上,最大燃烧温度(tm)降低了240℃以上.碳烟与BaAl204紧密接触、反应气体中O2含量越高、反应气体的总流量越低越有利于催化反应进行.通过漫反射红外光谱(DRIFTS)分析,证实了以单齿硝酸盐、离子硝酸盐和桥位硝酸盐的形式存在于BaAl2O4表面的NO2(ad)物种与碳烟的反应在同时去除碳烟和NOx的过程中起主要作用.

关键词: BaAl2O4 , 碳烟 , NOx , 同时去除 , 硝酸盐

K和Cu部分取代对LaMnO3钙钛矿型催化剂同时去除Nox和碳烟的影响

彭小圣 , 林赫 , 上官文峰 , 黄震

催化学报

用K部分取代LaMnO3中的La得到La0.8K0.2MnO3,再用Cu部分取代Mn得到La0.8K0.2CuxMn1-xO3,采用程序升温反应方法对催化剂同时去除Nox和碳烟的性能进行评价,然后利用XPS从分子水平来解释部分取代对LaMnO3钙钛矿催化剂性能的影响.结果表明,两种不同取代更有利于催化剂形成钙钛矿型晶体结构,为了保持分子的电中性,K部分取代使得Mn2+转变成Mn3+,部分转变成Mn4+,从而使催化剂的活性及选择性大幅度提高.Cu部分取代进一步使部分Mn3+转变成Mn4+,催化剂的活性有所降低,但由于Cu2+和Mn3+的协同作用,催化剂的选择性得到进一步的提高.对于同时催化去除Nox和碳烟反应,催化剂中起决定性作用的是表面的Mn3+和Cu2+.

关键词: 钙钛矿 , , , X射线光电子能谱 , 氮氧化物 , 碳烟

等离子体辅助同时催化去除柴油机NOx和碳烟的试验研究

裴梅香 , 林赫 , 上官文峰 , 黄震

工程热物理学报

采用程序升温反应(TPR)技术,对比研究了复合金属氧化物催化剂La0.8K0.2MnO3,La0.9K01CoO3和Cu0.9K0.1Fe2O4同时催化去除柴油机NOx和碳烟(soot)的反应.研究结果表明,La0.8K0.2MnO3催化剂具有显著的同时催化去除NOx-soot催化反应特性,其降低碳烟的燃烧温度活性最强,而选择还原NOx为N2的效率居中.借助等离子体技术辅助La0.8K0.2MnO3,进一步研究了NOx-soot同时催化去除的有效性.结果证明,由于等离子体的作用,提高了La0.8K0.2MnO3同时催化去除NOx-soot的催化反应活性,降低了碳烟燃烧温度,使碳烟起燃温度从300℃降到280℃,最大燃烧点温度从357℃降到335℃,燃尽温度从425℃降到380℃,也提高了NOx转化为N2的效率.

关键词: 同时催化去除 , 等离子体辅助催化 , 氮氧化物 , 碳烟 , 柴油机

原位漫反射傅里叶变换红外光谱研究锰铁基催化剂上低温选择性催化还原反应机理

陈婷 , 管斌 , 林赫 , 朱霖

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60730-X

采用自蔓延燃烧法制备了Ti0.9Mn0.05Fe0.05O2-δ催化剂,运用原位漫反射傅里叶变换红外光谱对该催化剂的NO和NH3稳态吸附以及NO和NH3瞬态反应进行了详细地分析与讨论.结果表明,相比于Lewis酸性位,150oC时Br?nsted酸性位吸附的NH3更具有SCR活性;与双齿硝酸盐和桥式硝酸盐相比, NO吸附产生的单齿硝酸盐是主要的中间物种;该SCR反应遵循Eley-Rideal和Langmuir-Hinshelwood机理,但以后者为主.另外, O2的存在有利于NO的氧化和配位态NH3的活化.

关键词: 氮氧化物 , , 锰铁基催化剂 , 低温选择性催化还原 , 原位漫反射傅里叶变换红外光谱

低温等离子体协同NH3-SCR去除柴油机NOx研究

管斌 , 林赫 , 程琪 , 黄震

工程热物理学报

为研究低温等离子体协同NH3-SCR去除柴油机NOx 的性能与相关影响因素,实验研究了单独NH3-SCR,单独低温等离子体以及低温等离子体协同NH3-SCR三种系统下NOx的去除效率,并考察了反应温度、NO2/NO比值、O2浓度、C3H6浓度、放电能量密度等因素对各系统去除NOx的影响.实验结果表明:在合适的O2浓度下,低温等离子体可以有效将NO部分氧化为NO2,但过多的能量密度输入会导致副产物的大量生成同时造成能量消耗过多;提高NO2的量对于低温工况下大幅度提高SCR还原NOx 效率有重要意义,当NO2/NO=1时,NH3-SCR在各温度下NO二转化效率达到最高,继续增大NO2的比例,NOx的转化效率又趋于下降.利用低温等离子体辅助NH3-SCR的协同作用可以大幅度提高低温工况下NH3-SCR的NOx转化效率.

关键词: 低温等离子体 , 放电能量密度 , 氨气选择性催化还原 , 协同作用

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