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苯基改性的中孔分子筛SBA-15的合成及其磺化

皇艳蕾 , 陈杨英 , 刘秀梅 , 周丹红 , 范荫恒

催化学报

在酸性条件下用正硅酸乙酯(TEOS)和苯基三乙氧基硅(PTES)直接缩合制备了苯基改性的中孔分子筛Ph-SBA-15,并用紫外光谱、红外光谱、X射线衍射、透射电镜和核磁共振等对改性后的样品进行了表征. 结果表明,在300 ℃下焙烧后,模板剂被脱除,而苯基可完整保留,苯基改性的SBA-15分子筛具有有序结构. 进一步用氯磺酸磺化改性后,可得到苯磺酸化的分子筛,其酸度可达4.19 mmol/g.

关键词: 中孔分子筛 , SBA-15 , 苯改性 , 磺化

茂基稀土配合物催化纳米镁粉的加氢反应

范荫恒 , 张双青 , 廖世健 , 徐杰 , 王复东 , 沈琪

催化学报

关键词: 纳米镁粉 , 稀土配合物 , 蒽镁 , 热解 , 催化加氢

纳米LiH的热稳定性与催化加氢反应活性

范荫恒 , 廖世健 , 李伟娜 , 徐杰 , 王复东

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2001.05.023

考察了纳米LiH在不同温度热处理后比表面积的变化及其与Cp2TiCl2组成催化剂的加氢反应活性之间的关系．300℃热处理后LiH比表面积已呈较大幅度的下降，但催化剂的加氢反应活性反而更高，说明比表面积是构成纳米LiH高活性的一个主要原因，但不是唯一的因素．

关键词: 纳米LiH , 热稳定性 , 催化加氢活性

纳米NaH高化学反应活性

范荫恒 , 邹云玲 , 金丹 , 吴强 , 刘通 , 徐杰

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2007.01.005

通过4个典型反应:(1)氯苯氢解、(2)肉桂醛选择还原、(3)二甲亚砜金属取代反应、(4)烯烃催化加氢,比较了用纳米NaH与商品NaH时各反应初始反应速率的差别,进而研究纳米NaH的高化学反应活性.实验表明,在(1)、(2)、(3)3个化学计量反应中,用纳米NaH做还原剂比用商品NaH时化学反应初始速率分别提高230、120、110倍;在烯烃催化加氢反应中,纳米NaH与Cp2TiCl2组成的催化剂有极高的催化活性,而商品NaH与Cp2TiCl2组成的催化剂无催化活性.当NaH颗粒尺寸减小到纳米数量级时,表面分子所占的比率剧增,大量的表面分子和表面缺陷导致表面能增大,这可能是它作为催化剂一个组分时具有高催化活性的关键因素.大的比表面积和高的表面能是决定纳米NaH高反应活性的2个主要因素,至于哪个因素占主导地位,则取决于不同的反应类型.

关键词: 纳米氢化钠 , 氯苯氢解 , 肉桂醛选择还原 , 二甲亚砜金属取代反应 , 烯烃催化加氢

茂钛配合物/纳米氢化钠高活性加氢催化剂活性物种相态

范荫恒 , 武美霞 , 侯瑞 , 廖世健

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2009.03.023

茂钛配合物/nano-NaH双组分催化剂具有极高的加氢催化活性. 将催化剂分离成上层清液和下层nano-NaH固体来研究高活性催化物种. 取上层清液作为催化剂加到另一装有甲苯、1-辛烯并充氢气的反应瓶中,观察不到发生加氢反应的迹象;取下层nano-NaH固体,相同条件下立即发生加氢反应,催化剂效率(TO)达到2 800. 进一步通过紫外光谱实验发现,上层清液中检测到茂钛物种的特征吸收峰的吸光度很小, 仅为0.35,相同条件下,下层nano-NaH固体中检测到的茂钛物种吸光度很强为2.3,说明绝大部分的Cp2TiCl2被吸附在nano-NaH固体表面并形成了原位负载的催化活性物种. 表明nano-NaH既是还原剂又是Ti活性物种的载体. 由于负载使其不易失活,这就是其稳定性较好的一个主要因素.

关键词: 纳米氢化钠 , 茂钛配合物 , 均相催化物种 , 原位负载