许峥
,
张鎏
,
张继炎
,
赵金保
催化学报
采用溶胶-凝胶法和超临界干燥(SCD)技术制备了超细二元NiO-Al2O3和三元NiO-La2O3-Al2O3催化剂,并以浸渍超细氧化铝载体和普通氧化铝载体制得的二元和三元催化剂为对比,考察了不同制备方法对催化剂上CH4-CO2重整反应性能的影响.结果表明,超细催化剂表现出很高的高温催化活性、选择性和显著的抗积碳能力,即使不含助剂的超细二元催化剂也明显优于含镧助剂的负载三元催化剂,而含镧的超细三元催化剂又好于超细二元催化剂,显示了溶胶-凝胶法和SCD制备技术的优越性.重整反应气氛下催化剂的活性表面是可变和可恢复的,而高活性、高选择性及高抗积碳能力与合理的产品分布是一致的.
关键词:
制备方法
,
气凝胶超细粒子
,
镍基催化剂
,
甲烷
,
二氧化碳
,
重整反应
,
积碳
许峥
,
张鎏
,
张继炎
,
张军社
催化学报
通过BET,XRD,XPS,IR和TPR等表征手段,考察了制备方法对CH4-CO2重整用镍基催化剂物性结构和还原性能的影响.与浸渍的超细载体二元NiO-Al2O3及浸渍的普通载体三元NiO-La2O3-Al2O3催化剂相比,采用溶胶-凝胶法和超临界干燥技术制备的超细二元和三元气凝胶超细催化剂具有高表面积、高孔隙率及孔结构可控等特点,且组分之间的相互作用强,分布均匀,较低温度下即可形成NiAl2O4尖晶石结构,吸附能力强,还具有更丰富的表面缺陷和暴露原子数等纳米材料特性.同时,该方法适宜于制备负载多组分金属催化剂,有利于发挥助剂的改善调节作用,满足CH4-CO2重整反应对催化剂的要求.
关键词:
制备方法
,
气凝胶超细粒子
,
镍基催化剂
,
物化性质
,
甲烷
,
二氧化碳
,
重整反应
许峥
,
张鎏
,
张继炎
,
徐亦飞
,
王道宏
应用化学
doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2000.04.005
采用改进的溶胶-凝胶法和超临界干燥技术制备出超细三元NiO-La2O3-Al2O3气凝胶催化剂.通过BET、TEM、XRD、DTA、IR等物性表征,考察了煅烧温度和组成等对气凝胶催化剂制备的影响.结果表明,此种方法制备的多元气凝胶催化剂不仅保留了氧化铝和NiO-Al2O3气凝胶的主要特征,而且,氧化镧的加入使气凝胶更易晶化,热稳定性更好和吸附能力更强.这种改进的溶胶-凝胶法和超临界干燥技术操作简单有效,适合要求组分之间相互作用强、分布均匀、结构热稳定性好的多组元负载催化剂的制备.
关键词:
NiO-La2O3-Al2O3气凝胶
,
催化剂
,
制备
,
溶胶-凝胶法
,
超临界干燥技术
许峥
,
张鎏
,
张继炎
催化学报
用动态热重技术和色谱技术联用以及XRD和TEM等表征手段,研究了Ni/γ-Al2O3催化剂 上甲烷-二氧化碳重整体系的积碳和消碳及其与一氧化碳产率之间的关系. 结果表明,二氧 化碳与甲烷有不同的活性中心,二氧化碳的存在不改变甲烷活化积碳的本质,但可通过及时将 表面含碳物种转化为一氧化碳而降低积碳速率. 二氧化碳能消去活泼的须状碳,但不易消去 惰性的石墨碳. 等摩尔条件下二氧化碳消碳能力弱于甲烷活化积碳,二氧化碳适度过量可有 效抑制积碳,n(CO2)/n(CH4)≈1.3为进料比最佳值 ,此时积碳-消碳达到动态平衡,可获得最高的一氧化碳产率和较低的积碳速率,且该值不受 温度影响. Ni/γ-Al2O3催化剂有很强的再生能力,但反复积碳-消碳会使催化剂镍晶 粒度增大,分散度下降,从而导致不可逆失活.
关键词:
镍
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
甲烷
,
二氧化碳
,
重整
,
积碳
,
消碳
,
一氧化碳
