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金溶液pH值及浸泡处理对Au/Al2O3催化剂上CO氧化反应活性的影响

索掌怀 , 翁永根 , 金明善 , 吕爱花 , 徐金光 , 安立敦

催化学报

采用阴离子浸渍法制备了Au/Al2O3催化剂,考察了溶液pH值及浸泡处理对催化剂上CO氧化反应的影响. 结果表明,催化剂的活性随着浸渍液氯金酸溶液pH值的升高而升高. 对于经300 ℃下H2还原处理的Au/Al2O3催化剂,无论用水浸泡还是用氨水浸泡,室温下CO转化率均可达到100%, 且催化剂具有良好的稳定性. 用氨水浸泡的催化剂经氧化处理后依然保持高活性,但用水浸泡的催化剂活性大幅度下降. XPS结果表明,用氨水浸泡的Au/Al2O3催化剂表面含有Al, O, C, N, Na和Au原子,但没有Cl原子存在. 这说明用氨水浸泡催化剂可有效除去Cl-离子而提高其催化活性.

关键词: , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 一氧化碳 , 氧化

负载型Au-Pd双金属催化剂的制备及其对CO氧化的催化活性

麻春艳 , 李新华 , 金明善 , 廖卫平 , 管仁贵 , 索掌怀

催化学报

采用改性的等体积浸渍法制备了SiO2负载的Au-Pd双金属催化剂,考察了催化剂的焙烧温度对CO氧化反应活性的影响.与623,723和773 K的条件下焙烧的催化剂相比,673 K焙烧的催化剂具有良好的催化CO氧化活性,CO完全转化温度低于398 K.应用N2物理吸附、X射线衍射、程序升温还原、CO程序升温脱附及X射线光电子能谱等技术对催化剂进行了表征.结果表明,673 K焙烧的催化剂具有最大的比表面积和最小的孔径,存在Au0,Pd0和PdO相,AuxPdy合金相很少;而773 K焙烧的催化剂上除了含有Au0,Pd0和PdO相外,还存在明显的AuxPdy合金相.具有大比表面积,小孔径,Au0,Pd0和PdO多相共存的催化剂可使CO的吸附量增加,催化活性提高;而AuxPdy合金相的生成并不能提高催化剂的催化活性.

关键词: , , 二氧化硅 , 双金属催化剂 , 焙烧温度 , 一氧化碳 , 氧化

PVP稳定的纳米Au溶胶对葡萄糖液相选择氧化的催化性能

石玲玲 , 刘克增 , 邹旭华 , 金明善 , 索掌怀

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91137

采用化学还原法制备了聚乙烯吡咯烷酮(PVP)稳定的纳米Au溶胶,这种Au溶胶在葡萄糖空气氧化制葡萄糖酸反应中具有良好的催化性能,考察了PVP加入量和氯金酸前驱液的浓度对反应活性的影响,紫外-可见吸收光谱和透射电镜分析结果表明,含有较小Au粒子的Au溶胶体系具有较高的催化活性,当PVP/Au质量比为40,氯金酸浓度为100μg/ml时,得到稳定的Au溶胶体系具有金粒子尺寸小、分布均匀的特点,对葡萄糖氧化反应活性高,葡萄糖的转化率达到54.4%.

关键词: Au溶胶催化剂 , 聚乙烯吡咯烷酮稳定剂 , 葡萄糖 , 分子氧 , 液相选择氧化

Au/Ce1-xZrxO2催化剂的制备、表征及其在CO氧化和水煤气变换反应中的催化性能

廖卫平 , 董园园 , 金明善 , 何涛 , 索掌怀

催化学报

采用共沉淀法制备了不同锆铈摩尔比的Ce1-xZrxO2(x=0, 0.1, 0 .3, 0.5, 0.7, 0.9和1.0)氧化物,并以改性的浸渍法制备了金担载量为1%(质量分数) 的Au/Ce1-xZrxO2催化剂. 考察了催化剂在低温CO氧化和水煤气变换反应中的催化性能. 应用氮物理吸附、X射线衍射、透射电镜和H2程序升温还原等技术对氧化物载体及其负载金催化剂进行了表征,并与其催化性能进行了关联. 结果表明,与纯CeO 2和ZrO2相比, Ce1-xZrxO2的比表面积增大而孔径减小,孔分布更加集中. Zr的加入使表面Ce4+的还原更加困难,使体相Ce4+的还原更加容易. 活性组分金的加入有利于铈锆氧化物的还原. ZrO2载体较大的孔径使金在载体表面分散均匀而粒子较小,因此与Au/CeO2和Au/Ce1-xZrxO2相比, Au/ZrO2具有更好的低温CO氧化活性和水煤气变换活性,而Au/Ce1-xZrxO2在高温下的水煤气变换反应中表现出更好的催化性能.

关键词: 氧化铈 , 氧化锆 , 复合氧化物 , 金催化剂 , 一氧化碳氧化 , 水煤气变换

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