王铁峰
,
陈经广
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60715-3
研究了不同载体负载的Pt-Ni双金属和单金属催化剂上乙醇重整和1,3-丁二烯加氢反应性能,以考察氧化物载体对双金属结构和催化活性的影响.所用的氧化物载体包括γ-Al2O3,SiO2,TiO2,CeO2以及高比表面积(HSA)和低比表面积(LSA)ZrO2.采用共浸渍法制备催化剂,用CO化学吸附、透射电镜和扩展X射线吸收精细结构光谱进行催化剂表征,采用傅里叶变换红外间歇反应器进行化学反应评价.对于乙醇重整反应,Pt-Ni双金属催化剂优于单金属催化剂,Pt-Ni双金属催化剂活性顺序为TiO2＞SiO2＞γ-Al2O3≈LSA-ZrO2＞ CeO2＞ HSA-ZrO2.对于1,3-丁二烯加氢反应,在SiO2,TiO2和HSA-ZrO2载体上双金属催化剂优于单金属催化剂,Pt-Ni双金属催化剂活性顺序为SiO2＞ CeO2＞ γ-Al2O3＞ LSA-ZrO2＞ HSA-ZrO2≈ TiO2.
关键词:
铂镍双金属催化剂
,
载体影响
,
乙醇重整
,
1,3-丁二烯加氢
,
扩展X射线吸收精细结构光谱
鲁树亮
,
钱方
,
朱月香
,
谢有畅
,
陈经广
催化学报
采用浸渍法制备了不同晶相组成的TiO2负载的PtCo双金属催化剂,采用X射线粉末衍射、拉曼光谱、Nz:物理吸附、CO化学吸附和H2程序升温还原等技术对其进行了表征,并考察了催化剂的低温苯加氢反应性能.结果发现,不同晶相组成TiO2负载的PtCo双金属催化剂CO化学吸附量及催化活性有显著差异,当以含有少量金红石相的TiO2为载体时,催化剂加氢性能优于单一金红石或锐钛矿相TiO2负载的催化剂.
关键词:
铂
,
钴
,
二氧化钛
,
双金属催化剂
,
苯
,
加氢
,
晶相组成
齐随涛
,
俞伟婷
,
杨伯伦
,
陈经广
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(09)60092-9
采用等体积浸渍法制备了γ-Al2O3负载的Pt和/或Ni双金属催化剂或单金属催化剂,测定了它们的CO化学吸附量,并在原位红外间歇反应装置上评价了其催化1,3-环己二烯(1,3-CHD)的低温(308K)加氢和脱氢性能.结果表明,Pt-Ni/γ-Al2O3催化剂性能优于Pt/γ-Al2O3或Ni/γ-Al2O3.结合密度泛函理论计算的不同催化剂上1,3-CHD的表面吸附能,验证了具有较弱环烯烃吸附能的双金属催化剂加氢活性较高.
关键词:
双金属
,
铂
,
镍
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
1,3-环己二烯
,
加氢
,
脱氢
,
密度泛函理论
王松蕊
,
朱月香
,
谢有畅
,
陈经广
催化学报
通过置换反应制备了Pd/Ni双金属催化剂,利用X射线衍射、CO化学吸附和吸附H2的程序升温脱附对其进行了表征,并测定了该催化剂对环己烯、苯乙烯和丙酮气相加氢反应的催化性?结果发现,在这种催化剂中Pd原子单层分散在金属Ni的表面,因而该催化剂表现出比浸渍法制备的相同Pd含量的Pd/Ni-im和Pd/γ-Al2O3催化剂更高的催化加氢活性.
关键词:
钯
,
镍
,
单层分散
,
双金属催化剂
,
置换反应
,
加氢反应
王松蕊
,
林伟
,
朱月香
,
谢有畅
,
陈经广
催化学报
利用金属置换反应制备了表面单层分散型Pt/Ni双金属催化剂,并测定了该催化剂对环己烯、苯乙烯、丙酮和丁醛气相加氢反应的催化性能. 结果发现,这种催化剂具有比传统浸渍法制备的相同Pt含量的Pt/Ni和Pt/Al2O3催化剂更高的催化活性.
关键词:
铂
,
镍
,
单层分散
,
双金属催化剂
,
加氢反应
,
置换反应
曹红霞
,
张军
,
郭成龙
,
陈经广
,
任相坤
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(17)62862-6
作为煤制天然气的核心技术之一,CO甲烷化工艺的开发基础便是高效催化剂的研制.目前,CO甲烷化催化剂主要采用Ni作为活性组分,但如何保持其具有较高的催化活性和优异的高温稳定性,仍为当今不得不面临的棘手问题.本文以乙二醇改性的三维介孔KIT-6为载体,利用其较高的比表面积、可调孔径、独特的双螺旋三维孔道结构等特点,通过湿式浸渍法成功制备了由助剂改性的Ni基催化剂,探讨了V,Ce,La,Mn等不同助剂对Ni基催化剂CO甲烷化催化性能的影响.分别采用X射线衍射、氢气程序升温还原、氢气程序升温脱附、傅里叶变换红外光谱、透射电子显微镜、能量色散X射线光谱、激光拉曼光谱和热重分析等手段对催化剂特性进行了表征.结果显示,Ni-V/KIT-6具有最高的Ni纳米粒子分散性(26.5%)和催化还原性,产生了最多的活性位,同时,Si–O–V的形成增强了金属-载体间相互作用,并因载体的三维介孔限制效应而形成较小Ni纳米粒子,这些均有助于提升Ni基催化剂CO甲烷化的催化性能和稳定性.在常压、250–400 oC和60000 mL/(g·h)空速的实验条件下对催化剂进行了催化活性评价测试.结果表明,助剂提高了CO甲烷化低温催化活性,其中,Ni-V/KIT-6在350oC的条件下实现了CO的完全转化,CH4产率也高达85%;其在常压、500oC和60000mL/(g·h)空速的操作条件下所进行的稳定性测试结果还显示,Ni-V/KIT-6也具有优异的抗烧结和抗积碳能力,展示了良好的高温稳定性.因此,Ni-V/KIT-6是一种具有广阔应用前景的CO甲烷化催化剂.
关键词:
镍基催化剂
,
甲烷化
,
助剂
,
载体
,
三维介孔
