安霞
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吴宝山
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万海军
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李廷真
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陶智超
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相宏伟
,
李永旺
催化学报
以FeCuK/SiO2为母体催化剂,用不同浓度的NH4HSO4水溶液进行等体积浸渍,制备了不同SO2-4含量的费托合成(FTS)铁基催化剂.采用原子发射光谱、低温N2吸附、 X射线光电子能谱、程序升温还原和穆斯堡尔谱等技术对催化剂进行了表征,并在H2/CO摩尔比0.67,WHSV=2 000 h-1,压力1.5 MPa和温度250 ℃条件下进行了浆态床FTS反应.结果表明,少量SO2-4能促进催化剂在H2中的还原;在合成气还原过程中,少量SO2-4对催化剂的碳化程度影响不大,但大量SO2-4严重抑制催化剂的碳化.在约500 h的运行实验中,各催化剂样品表现出的催化活性有所差异,但均呈现较好的稳定性.SO2-4可抑制水煤气变换反应活性,且随着SO2-4含量的增加,抑制作用愈加明显;同时,催化剂上浸渍少量SO2-4可有效抑制CH4的生成,提高低碳烯烃的选择性.
关键词:
硫酸根
,
费托合成
,
铁基催化剂
,
浆态床反应器
安霞
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吴宝山
,
万海军
,
李廷真
,
陶智超
,
相宏伟
,
李永旺
催化学报
以FeCuK/SiO2为母体催化剂,通过乙酸钠浸渍得到一组不同Na含量的费托合成铁基催化剂. 采用原子发射光谱、低温N2吸附、程序升温还原和Mssbauer谱等技术对催化剂进行了表征. 在H2/CO摩尔比为0.67, 空速为 2 000 h-1, 压力为1.5 MPa和温度为250 ℃的条件下进行了浆态床F-T合成反应性能评价实验. 结果表明,浸渍少量Na能提高催化剂的比表面积,促进铁物相的分散,而浸渍大量Na却大大降低了催化剂的比表面积,使催化剂中的铁物相聚集形成较大的颗粒; 浸渍Na抑制了催化剂在H2中的第一步还原,但促进了催化剂在CO中的碳化; 在原位合成气还原过程中,浸渍Na有利于催化剂的碳化. 在500 h的运行实验中,浸渍Na的催化剂均表现出不同程度的失活现象. 反应结果表明,浸渍Na对水煤气变换反应活性影响不大,对费托合成反应活性和烃产物选择性有较大的影响. 在铁基催化剂上浸渍Na有利于C12+重质烃和低碳烯烃的生成.
关键词:
钠
,
费托合成
,
铁基催化剂
,
浆态床反应器
