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Ni的引入对Pd/Al2O3催化甲烷燃烧性能的影响

刘莹 , 王胜 , 高典楠 , 王树东

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2012.20340

采用浸渍法制备了Ni掺杂的Pd/Al2O3催化剂,考察了其低浓度甲烷催化燃烧活性和水热稳定性.结果表明,随着Ni的引入及其含量的增加,Pd/Al2O3催化剂性能明显提高,Ni含量至20%时,在0.4% CH4,4% H2O和空气平衡的原料气组成,80000 h-1空速和600℃条件下反应150 h后,CH4转化率仍能保持在97.5%以上.X射线衍射、H2程序升温还原、NH3程序升温脱附和透射电镜等结果表明,NiAl2O4晶相的形成改善了载体酸性和活性组分的分散度,从而提高了催化剂性能.

关键词: , 氧化铝 , , 甲烷 , 催化燃烧

Pd/NiAl2O4催化剂上甲烷燃烧反应的红外光谱研究

刘莹 , 王胜 , 高典楠 , 潘秋实 , 王树东

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2012.20535

采用原位红外光谱研究了 Pd/NiAl2O4催化剂上甲烷燃烧反应机理,考察了 Pd 在载体上的氧化-还原状态对催化剂性能的影响.结果表明,甲酸盐向碳酸盐的转化是反应的控制步骤.经预还原处理的催化剂在贫燃富氧条件下反应一段时间后,活性组分仍为 Pd-PdO 混合形态; Pd 单质的存在使 O2在其上吸附形成活性 O2–物种,从而促进了甲酸盐向碳酸盐的转化.

关键词: , 镍铝尖晶石 , 甲烷 , 催化燃烧 , 原位红外

氯离子及水蒸气对Pd/Al2O3催化剂甲烷燃烧性能的影响

高典楠 , 王胜 , 张纯希 , 袁中山 , 王树东

催化学报

考察了残余Cl-及水的添加对负载型Pd/Al2O3催化剂甲烷燃烧性能的影响.结果表明,含Cl-的催化剂活性较低,水的加入可使催化剂迅速失活,在高温下通过N2吹扫可使催化剂再生.采用N2吸附、X射线荧光分析、红外光谱和热重分析对催化剂进行了表征.结果表明, Cl-的存在会降低Pd在载体上的分散度,且对Pd/Al2O3催化剂的活性有强烈的抑制作用;添加的水会覆盖催化剂活性位并与PdO生成催化活性较低的Pd(OH)2, 从而使得催化剂活性下降.

关键词: , 氧化铝 , 甲烷 , 催化燃烧 , 失活 , 再生 , 氯离子 , 水蒸气

焙烧温度对Pd/Al2O3催化剂上甲烷燃烧反应性能的影响

高典楠 , 王胜 , 刘莹 , 张纯希 , 王树东

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00417

考察了载体与催化剂焙烧温度对Pd/Al2O3催化剂卜低浓度甲烷催化燃烧反应性能的影响.采用X射线衍射、透射电镜、N2物理吸附、NH3程序升温脱附和O2程序升温氧化等手段对载体和催化剂进行了表征.结果表明,焙烧温度对催化剂活性及稳定性的影响显著.随着载体焙烧温度的升高,Al2O3的比表面积、物相结构、酸中心的数量及强度明显改变,相应的Pd/Al2O3催化剂中载体与Pd的相互作用减弱,Pd分散度降低.当载体焙烧温度为1100℃,Pd/Al2O3焙烧温度为200℃时,所得催化剂在260h的连续反应中,甲烷转化率始终维持在99%以上.

关键词: , 氧化铝 , 甲烷 , 催化燃烧 , 焙烧温度

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