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膜反应器中的甲烷转化反应

董辉 , 邵宗平 , 熊国兴 , 佟建华 , 刘盛林 , 杨维慎

催化学报

用EDTA-柠檬酸联合络合法合成了Ba0.5.5Sr0 5Co0 8Fe0 2O3-δ混合导体透氧膜材料,并考察了膜片本身对甲烷的活化性能.结果表明,导体膜对甲烷氧化偶联(OCM)反应具有催化活性.研究了膜反应器中甲烷部分氧化(POM)制合成气反应,发现在开始阶段甲烷转化率有两次快速升高,第一次是由于甲烷与二氧化碳重整而产生的;第二次是由于透氧量增加而导致的.透氧量随温度的升高而增加,850℃时甲烷转化率达96%,一氧化碳选择性为97.3%,透氧量为11ml/(crm2@min).EDS和XRD分析结果表明,反应后透氧膜内表面有碳酸盐生成,但不影响膜的透氧性能.

关键词: 膜反应器 , 钙钛矿 , 甲烷氧化偶联 , 甲烷部分氧化 , 合成气

钙钛矿型氧化物混合导体透氧膜材料的选择

佟建华 , 杨维慎

膜科学与技术 doi:10.3969/j.issn.1007-8924.2003.01.008

在总结文献和实验数据的基础上提出了选择高性能钙钛矿型氧化物混合导体透氧膜材料的策略,应用此策略对几种钙钛矿型透氧膜材料的性能作了合理的解释,并在此基础上开发了具有高透氧量的Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ材料和具有长期稳定性的BaCo0.4Fe0.4Zr0.2O3-δ材料.

关键词: 混合导体 , 透氧膜 , 钙钛矿 , 选择

铁掺杂浓度对Bao.5Sr0.5CoxFe1-xO3-δ混合导体膜性质的影响

邵宗平 , 熊国兴 , 董辉 , 佟建华 , 丛铀 , 杨维慎

催化学报

用湿化学法合成了Ba0.5Sr0.5CoxFe1-xO3-δ系列混合导体透氧膜材料,并用XRD,O2-TPD,H2-TPR和透氧测定等手段考察了铁离子掺杂浓度对导体膜相结构及其稳定性、氧脱附性能和透氧能力等的影响.在氧浓度为2.13×104~0.1 Pa的范围内,x=0.2~0.8时材料保持为立方钙钛矿结构.铁含量的增加有利于材料钙钛矿结构在低温的稳定化,并提高了材料的热化学稳定性.然而,导体膜的透氧量却随着铁含量的增加而减小.这可能是由于导体膜表面的氧交换动力学过程在透氧速率控制步骤中的分量随铁含量的增加而变大之故.

关键词: 钙钛矿 , 无机膜 , 混合导体 , 氧分离 , 甲烷部分氧化

加压条件下BaNi0.3Al11.7O19-δ催化剂上甲烷部分氧化制合成气

鲁辉 , 佟建华 , 楚文玲 , 杨维慎 , 林励吾

催化学报

考察了加压(0.2~1.0 MPa)条件下BaNj0.3Al11.7O19-δ催化剂对甲烷部分氧化(POM)制合成气反应的催化性能,并且与LiLaNiOx/γ-Al2O3的POM催化性能进行了比较.BaNi0.3Al11.7O19-δ催化剂具有良好的POM催化性能,在850℃和1.0 MPa下,可得到75%的甲烷转化率和85%的CO选择性.在60 h的连续实验中,催化剂活性及选择性基本保持不变,显示出较高的催化稳定性.用XRD,XPS和TG/DTA表征手段研究了反应前后催化剂的晶体结构、表面性质以及积碳行为,结果表明该催化剂具有较强的抗Ni流失和抗积碳能力BaNi0.3Al11.7O19-δ的六铝酸盐结构中Ni离子和相邻原子之间的相互作用使其具有较高的热稳定性及结构稳定性,从而显示出良好的POM催化活性和稳定性.

关键词: 甲烷 , 部分氧化 , 合成气 , 六铝酸盐 , 稳定性

Ba,Fe掺杂La-Co-O系列混合导电型透氧膜研究

佟建华 , 杨维慎 , 任焱杰 , 邵宗平 , 熊国兴 , 林励吾

催化学报

采用改进的Pechini法合成了La(Ba)Co(Fe)O3-δ系列透氧膜材料,考察了Ba和Fe掺入量对材料的结构、氧脱附性能及透氧性能等的影响,并与材料的容限因子及平均结合能进行了关联.结果表明,Ba的掺杂有利于透氧活化能的降低及透氧量的提高;Fe的引入使材料在较高Ba掺杂量时也能保持稳定的钙钛矿结构,同时使材料的密封性能较好,稳定操作时间加长,氧在低温区的脱附量增大.

关键词: , , 掺杂 , 钙钛矿 , 混合导体 , 无机膜 , 氧分离

(Ba,Ca)(Co,Fe)O3-δ系列混合导电型透氧膜的研究

佟建华 , 杨维慎 , 任焱杰 , 邵宗平 , 熊国兴 , 林励吾

催化学报

采用改进的Pechini法合成了(Ba,Ca)(Co,Fe)O3-δ系列材料,对其结构、透氧量及透氧稳定性进行了考察.结果表明,材料具有较高的透氧量和透氧稳定性,其中Ba0.95Ca0.05Co0.8Fe0.2O3-δ在950 ℃透氧量高达1.4 ml/(cm2.min), 850 ℃稳定操作160 h以上.将其应用于膜反应器,对无催化剂的甲烷氧化偶联反应作了尝试.结果表明,对甲烷氧化偶联反应具有较高的选择性,但甲烷转化率较低.

关键词: 钙钛矿 , 透氧膜 , 混合导体 , 甲烷氧化偶联

改进的溶胶-凝胶法制备不同厚度的PZT薄膜

刘梦伟 , 佟建华 , 王兢 , 董维杰 , 崔天宏 , 王立鼎

功能材料

采用改进的溶胶-凝胶技术,在Pt(111)/Ti/SiO2/Si(100)基底上制备了不同厚度的Pb(Zr0.50Ti0.50)O3薄膜,在600℃的退火条件下获得了晶格完善的钙钛矿结构.通过前驱体溶液的差热(DTA)、热重(TGA)实验以及PZT膜加热到不同温度的物相转化分析了PZT薄膜的相结构演化过程.采用X射线衍射仪和扫描电子显微镜表征了PZT薄膜的物相和微观形貌,用HP4194A阻抗分析仪测量了薄膜的介电性能.实验结果表明,随着退火循环次数的增多,PZT(111)相含量增加;薄膜的晶粒大小不随薄膜厚度改变;薄膜晶粒呈柱状生长;薄膜的介电常数随测量频率的增加而降低,随薄膜厚度增加而增加.

关键词: 溶胶-凝胶 , PZT薄膜 , 厚度 , 介电性能

混合导体透氧膜的制备及其应用

佟建华 , 杨维慎

材料研究学报 doi:10.3321/j.issn:1005-3093.2001.01.002

介绍了混合导体透氧膜在天然气增值转化中的重大应用,综述了近年来我国在混合导体透氧膜材料的开发及其在甲烷部分氧化制合成气反应过程中的应用.

关键词: 混合导体 , 无机膜 , 甲烷转化合成气

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