陈涛
,
吴国鹏
,
冯兆池
,
胡庚申
,
苏伟光
,
应品良
,
李灿
催化学报
用原位红外光谱研究了无氧条件下Pt/TiO2光催化甲酸制氢反应机理.结果表明,物理吸附的甲酸物种在光催化反应过程中向甲酸根离子转化,而甲酸根离子则逐渐向碳酸盐物种转化.水蒸气的添加显著促进了甲酸在Pt/TiO2上光催化反应的进行,并提高了产氢效率.提出了该光催化反应的可能机理.
关键词:
甲酸
,
铂
,
二氧化钛
,
光催化
,
红外光谱
张海东
,
张磊
,
冯兆池
,
王守国
,
孙科强
,
应品良
,
李灿
催化学报
制备了MSU-2负载的Sb-V复合氧化物催化剂,并将其用于以O2为氧化剂的甲烷选择性氧化制甲醛. 结果表明,Sb-V-O/MSU-2 复合氧化物催化剂保持了MSU-2分子筛的孔结构,在催化反应中表现出较高的甲烷转化率和可观的甲醛选择性. 其甲醛单程收率高于Sb2O5/SiO2和VOx/SBA-15催化剂. 在Sb2O5负载量为5%, V2O5负载量为1.12%的Sb-V-O/MSU-2催化剂上甲醛的单程收率为2.9%.
关键词:
锑钒复合氧化物
,
MSU-2分子筛
,
甲烷
,
选择性氧化
,
甲醛
鞠晓花
,
范峰滔
,
田福平
,
冯兆池
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91222
以环己胺为有机模板剂,硅溶胶为硅源,采用静态合成法在220℃的水热体系中制得了ZSM-35分子筛纯相.当初始凝胶中含有一定量的K+时,在晶化过程中,K+与Na+的共同作用可以很好地抑制混晶丝光沸石的生成,且当n(K+)/n(K++Na+)=0.3时,制得的ZSM-35分子筛晶化度最高.利用X射线衍射和紫外拉曼光谱对分子筛形成的最佳条件以及晶化机理进行了研究.发现合成初期前体中含有五元环和六元环的硅物种构筑单元.通过水热晶化过程,与硅酸盐的五元环或六元环有关的450cm-1处紫外拉曼谱峰增强,在晶化后期,随着无定形凝胶逐渐被消耗,在421,312和215cm-1处出现新的ZSM-35结构的特征拉曼谱峰,说明这些环物种相互聚集最终形成了ZSM-35分子筛.
关键词:
ZSM-35分子筛
,
静态合成
,
环己胺
,
晶化机理
郭强
,
范峰滔
,
郭美玲
,
冯兆池
,
李灿
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60281-1
利用紫外共振拉曼光谱和紫外-可见漫反射光谱对不同铁含量的FeAlPO4-5分子筛进行了研究.结果表明,FeAlPO4-5分子筛的骨架铁有4个特征的拉曼谱峰,分别位于630,1060,1140和1210 cm-1.当凝胶中A1/Fe比小于380时,只有一部分铁离子可以进入分子筛形成四配位的骨架铁物种；而另一部分则以骨架外六配位的铁物种存在,其特征拉曼谱峰位于285 cm-1.结合紫外拉曼光谱、紫外-可见漫反射光谱和X射线衍射研究了Al/Fe比为760时FeAlPO4-5分子筛的晶化过程.结果发现,在分子筛晶化前,铁物种以六配位的形式存在,它为分子筛前体中的一维链状磷酸铝添加了一个惰性端基,六配位的Fe-O键不利于它与其它磷酸铝物种发生反应；当分子筛开始晶化时,带有铁离子端基的磷酸铝链与其它磷酸铝链进一步反应形成分子筛骨架.同时,六配位的铁离子和邻近的磷酸铝物种反应转化为四配位的骨架铁物种.
关键词:
铁
,
AlPO4-5分子筛
,
紫外拉曼光谱
,
共振拉曼效应
,
合成机理
沈帅
,
贾玉帅
,
范峰滔
,
冯兆池
,
李灿
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60702-5
使用时间分辨红外光谱研究了经H2和O2处理的La和Cr共掺杂SrTiO3的光生电子动力学.X射线光电子能谱和Raman光谱结果表明,H2处理后样品中的Cr均是+3价,而O2处理后Cr为+3和+6价.使用355和532 nm激光激发样品所得时间分辨红外光谱表明,相比在cr6+存在时,光生电子衰减速率在Cr3+存在的情况下要慢,这说明Cr3+更有利于抑制光生电子空穴的复合,从而增加光催化产氢的活性.
关键词:
时间分辨光谱
,
铬掺杂
,
钛酸锶
,
光催化
沈帅
,
王秀丽
,
丁倩
,
金少青
,
冯兆池
,
李灿
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60172-8
采用CO作为探针分子,将原位透射红外光谱应用于研究助催化剂Pt在Pt/TiO2光催化体系中的作用。实验发现,光照条件下, CO的覆盖度及样品温度没有明显变化, CO在Pt/TiO2上的吸附峰红移11 cm-1,在Pt/Al2O3上的吸附峰没有位移,表明CO在Pt/TiO2上的红移来源于TiO2上的光生电子转移到Pt上,这解释了为什么加入Pt助催化剂可提高光催化产氢活性。
关键词:
一氧化碳吸附
,
二氧化钛
,
助催化剂
,
光催化
,
原位红外光谱
袁山东
,
冯兆池
,
应品良
,
李灿
催化学报
研究了微量氧对Mo/HZSM-5沸石上甲烷芳构化反应的影响. 结果表明,氧的浓度存在阈值,当甲烷中氧的浓度低于阈值时,氧的加入可提高Mo/HZSM-5沸石对甲烷芳构化反应的稳定性;高于此值则发生甲烷的完全氧化反应. 用紫外拉曼光谱和紫外激光诱导荧光光谱对在不同氧浓度的甲烷中反应后的Mo/HZSM-5样品进行了表征. 催化剂上的积碳量,钼物种的碳化程度以及反应后样品在520～580 nm间出现的荧光谱带峰位都随反应气氛中氧浓度的增加而降低. 完全氧化时,钼物种被氧化为氧化钼,而此时荧光谱带下降到520 nm. 可以认为,荧光光谱的变化反映了钼物种的碳化程度,从而可将发生完全氧化反应后Mo/HZSM-5样品的520 nm荧光谱带归属为氧化钼,而580 nm附近的谱带可归属为MoOxCy;加氧时,MoOxCy/HZSM-5是甲烷芳构化反应的活性相.
关键词:
激光诱导荧光光谱
,
钼
,
HZSM-5沸石
,
甲烷
,
芳构化
王俊英
,
夏海岸
,
鞠晓花
,
范峰滔
,
冯兆池
,
李灿
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60555-5
采用固态离子交换法制备了一系列Fe/Al摩尔比为0.33的Fe/分子筛(ZSM-35,ZSM-5,beta和mordenite(丝光沸石))样品,并利用紫外-可见漫反射光谱、原位红外光谱和可见拉曼光谱以及瞬态应答实验考察了分子筛种类对N2O分解反应性能的影响.研究表明,经高温处理(HT)后分子筛的催化活性顺序为Fe/ZSM-35＞ Fe/beta＞ Fe/ZSM-5＞ Fe/mordenite,与骨架外铝稳定的双核铁物种含量一致.这说明双核铁物种是高温处理后Fe/分子筛样品中N2O分解的活性位,而它的形成与分子筛种类密切相关.Fe/ZSM-35分子筛十元环孔道中相邻两个α位和八元环孔道中相邻两个β位都能稳定两个Fe(Ⅱ)离子而形成能高效分解N2O的双核铁活性中心.Fe/beta和Fe/ZSM-5分子筛中只有落在相邻两个β位上的两个Fe(Ⅱ)离子才能形成参与N2O分解的高活性的双铁活性中心.Fe/mordenite-HT分子筛上的铁物种绝大部分以孤立Fe离子的形式存在,因此其催化N2O分解反应活性很低.
关键词:
铁
,
分子筛
,
氧化亚氮分解
,
拉曼光谱
李美俊
,
冯兆池
,
张静
,
应品良
,
辛勤
,
李灿
催化学报
以紫外拉曼光谱技术研究了在不同焙烧气氛中氧化锆样品的表面晶相结构及其转变过程. 结果表明,在有氧气氛中焙烧的氧化锆样品易转变为单斜相,而在惰性气氛中焙烧可以有效地稳定样品体相和表面的四方相结构. 在缺氧气氛中焙烧的样品暴露于空气中后,表面极易转变为单斜相,而其体相仍为四方相结构,这表明四方相氧化锆在样品表面是极不稳定的.
关键词:
紫外拉曼光谱
,
氧化锆
,
焙烧气氛
,
相变
,
表面
单文娟
,
刘畅
,
郭红娟
,
杨利华
,
王晓楠
,
冯兆池
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60251-3
以水、乙醇和乙二醇为溶剂,采用溶剂热法可控制备了0,1,3维CeO2.结果表明,0维CeO2由0.2～0.5 μm纳米粒子组成；1维CeO2是直径为25～30 μm,长约500 μm的六方棒;松针型的3维CeO2是由以纳米粒子为单元构成的直径为1～5 μm,长约50 μm的光滑棒组成,其比表面积高达234 m2/g.将0,1,3维CeO2负载的CuO催化剂用于CO氧化反应中,发现以1维和3维CeO2为载体时,CuO催化剂具有较大的比表面积和较强的表面还原性,因而表现出较高的催化活性.
关键词:
氧化铈
,
氧化铜
,
一氧化碳
,
氧化
,
纳米结构
,
拉曼光谱
